他先在密西根大学工作数年，第二次世界大战期间，在马萨诸塞理工学院从事雷达的研究工作。1961年以来，他一直在纽约市的洛克菲勒学院。 当他还在莱顿大学读书的时候，就作出了生平最重要的贡献。时值泡利论证了必须有四个量子数才能完备地描述原子中的电子后不久，乌伦贝克和他的同事古德斯密特也论证说这第四个量子数可方便地理解为粒子的自旋，并进一步指出电子自旋单位是其它量子单位的一半。 最后，人们发现，几乎所有的其它粒子也都具有相似的自旋单位（等于1/2或它的某个整倍数）。