伊莱亚娜公主于1909年1月5日出生在罗马尼亚布加勒斯特，她是罗马尼亚国王斐迪南一世与爱丁堡的玛丽·亚历山德拉·维多利亚公主的幼女。年轻时和婚前，伊莱亚娜追随母亲玛丽王后的脚步，参与了许多慈善工作。她于1928年创建了罗马尼亚女童子军，后来又参与了奥地利女童子军，并担任该组织的主席。她还组织了红十字会女童预备队和罗马尼亚第一所社会工作学校。

1926年，伊莱亚娜公主和哥哥尼古拉王子陪同母亲玛丽王后出访美国。他们抵达纽约后，访问了全国多个城市，途中前往华盛顿州，玛丽王后将在那里主持玛丽希尔博物馆的落成仪式。罗马尼亚王室成员沿途所到之处都受到热烈欢迎。

伊莱亚娜的兄长国王卡罗尔二世将她介绍给奥地利-托斯卡纳的安东大公，并鼓励他们结婚。安东是奥地利-托斯卡纳的利奥波德·萨尔瓦托大公（玛丽亚·伊玛科拉塔公主之子）与布兰卡·德·波旁（胡安·卡洛斯·马里亚·伊西德罗·德·波旁的孙女）的儿子。然而，他的动机是险恶的。他嫉妒伊莱亚娜在罗马尼亚人民中的声望，他的目标是将她赶出罗马尼亚。1931年7月26日，伊莱亚娜与奥地利-托斯卡纳的安东大公在锡纳亚结婚。不久之后，卡罗尔二世将这对新人驱逐出境，声称罗马尼亚人民绝不会容忍哈布斯堡家族的人生活在罗马尼亚的土地上。他们在奥地利维也纳郊外的松恩堡城堡定居下来，陆续生下六名子女：斯特凡大公、玛丽亚·伊莱亚娜女大公、亚历山德拉女大公、多米尼克大公（哈布斯堡-托斯卡纳家族首领）、玛丽亚·玛格达莱娜女大公、伊丽莎白女大公。二战初期，伊莱亚娜在松恩堡城堡为罗马尼亚伤兵建立了一所医院。