1926年春，遵照党的指示，刘作述、刘真、刘家贤等共产党员，为迎接国内革命高潮，离校返乡，到永新开展群众工作。他们分赴各乡村，发展一批共产党员，建立和扩大党的组织。7月下旬，在城内左家祠召开第一次党员大会，选举中共永新县支部，欧阳洛任支部书记，刘作述等为支部委员。9月，随着北伐战争节节胜利，共产党组织公开站出来发动群众，建立农民协会和农民武装。随着农民运动的深入，党员人数大有发展，党的组织也扩展到四个支部。刘作述任永新县自卫军副总指挥、西乡支部书记。10月，他当选为国民党永新县党部执行委员会常委，分管武装工作。1927年5月，中共永新县委成立，刘作述任县委副书记。

大革命失败后，永新县全城处于腥风血雨的白色恐怖之中。县党部被破坏，农民自卫军被缴械，80多名共产党员和革命群众被捕入狱。刘作述前往吉安等地，同各地革命武装取得联系。后来，他奉县委指示，迅速潜回家乡，发动群众，准备组织新的农民暴动。他选择了群众基础较好的枧地作为工作重点。这个村子有几百户人家，大部分是贫苦农民，而且村农民协会尚未解散，只是被迫停止了活动。刘作述等的革命活动引起了里田区公所保安队长龙庆楼的注意。一天，他带领保安队数十人到枧田村进行“清剿”，因刘作述等早有准备而扑了空。胡作非为的保安队便放火烧房子，抓走农会干部及其家属。敌人的暴行，激起里田人民的更大仇恨。刘作述见时机成熟，经骨干研究商议后，决定正式举行暴动。当时，农民暴动队配备了30根鸟铳、七支台枪、几十根梭镖以及木枪铲锹等武器。7月2日，杀猪聚餐后，暴动队鸣锣集合，向里田区公所发起进攻。在田味的仙鹅桥，同气势汹汹地前来迎战的保安队相遇。在刘作述的指挥下，暴动队分四路火速围了过去。保安队抵挡不住潮水般涌来的革命群众，仓惶退却，狼狈逃窜。暴动队攻破了里田区公所，救出被捕人员，缴获一批枪支弹药。这就是震惊永新的里田暴动，它大大推动了农民斗争的发展，鼓舞了人民坚持斗争的信心。7月18日，刘作述率暴动队协同宁冈、安福、莲花三县农民自卫军攻占永新城，救出被捕的同志，随后转入九陇山及宁冈一带坚持革命斗争。

秋收起义后，毛泽东率领工农革命军向井冈山进军，开创工农武装割据的新道路。1927年11月底，毛泽东在宁冈茅坪象山庵召开了永新、宁冈、莲花三县原党组织联席会议，刘作述出席了会议。会上，毛泽东指示要尽快恢复县委及地方各级组织。为了帮助永新发展地方武装，毛泽东还送了五支枪给永新与会人员。次年2月，在小江山区田西村重新成立了永新县委，刘真任书记，刘作述为县委委员，分管军事工作。他组织指挥了大小多次农民暴动，使暴动队发展壮大，有200多人枪。3月，永新“清乡剿匪委员会”主任龙镜泉，趁工农革命军远出湘南之机，调动全县反动地方武装，对刘作述的暴动队进行“围剿”。刘作述采取游击战术，神出鬼没地同敌人周旋。敌人无可奈何，竟将刘作述的父亲逮捕杀害，抛尸河内。这仍然吓不倒革命的强者，刘作述在血与火的考验中，锻炼得更加坚定和勇敢。5月，红军第二次攻占永新县城，在三湾田西村正式成立了永新赤卫大队，刘作述任党代表。6月23日，在著名的龙源口战斗中，配合红四军取得了重大胜利，全大队受到红军指战员的赞扬。7月，在毛泽东亲自指挥下，配合红三十一团于永新钳制敌人，困敌11个团于永新于及其附近30多里内，达25天之久，为打破敌人井冈山根据地的第一次“会剿”做出了贡献。

1929年1月，湘赣两省之敌纠集18个团，对井冈山根据地发起第三次“会剿”。1月4日至7日，毛泽东在宁冈柏露村召开会议，讨论如何粉碎敌人第三次“会剿”和行动方针问题。同时前委决定，将茶陵、永新、宁冈三县赤卫队大队合并为赤卫总队，鄢辉任总队长，刘作述任党代表。在主力红军出击赣南以后，负责坚守九陇山根据地。赤卫总队在连日雨雪的寒冬，浴血奋战三昼夜，多次击退了敌人的进攻。赤卫总队凭着山险林密，展开游击战，坚持到旧历除夕，终因弹尽粮绝，只好向山下突围。刘作述率永新大队转移到禾山、万年山区一带活动。3月下旬，在根据地恢复的有利形势下，刘作述率赤卫大队，深夜攻取龙田靖卫队驻地文昌阁，打伤队长贺喜先，活捉全部靖卫队员。4月，他们又夜袭五区靖卫队宿营地龙门刘家屋村，歼敌20多人。16日，刘作述、贺睹先率领赤卫大队农民暴动队1000多人，攻克永新的反动堡垒黄门坊，不久再次攻克永新城。这一连串的胜利，巩固并发展了井冈山革命根据地。

1930年1月18日至21日，中共湘赣、赣西两特委和红五军军委在江西遂川于田举行联席会议。会议根据中共中央指示，决定将江西红五军第二、三、四、五团和永新、莲花、宁冈等县的赤卫队合编，成立红六军，同年4月中共中央指示改称红三军。刘作述率队编入该军下辖的第三纵队，被任命为纵队政治委员。从此，他的军事生涯开始了新一页，由地方武装转入正规的红军部队。第三纵队的指战员，绝大多数是永新、宁冈、莲花等县的赤卫队员，政治素质好，作战经验多，但对编入正规军，进行外线作战，还缺乏认识，一时不能适应。刘作述经常给战士们上政治课，深入连队同官兵谈心。他的马，不是让病号骑，就是给体弱的战士驮行李。每次宿营，他经常查铺查哨，向战士们问寒问暖。他领导的这个支队，政治思想工作抓得紧，干部模范带头，部队始终情绪高昂，斗志旺盛。1930年5月，红三军奉命向萍、攸两县边境进发。刘作述率部担任前卫，日夜兼程，翻过绵延数十里的高步岭后，直逼安源城下，实施突然袭击，全歼守敌1个团，并解除了伪矿警队的武装。

1930年6月，红一军团成立，刘作述仍为红三军三纵队政治委员。8月18日，红军至万载以西的黄茅，侦察获悉追击红三军团的湘敌第三纵队，已开进湘赣接壤的文家市、孙家段一线。红一军团前委决定，乘敌立足未稳，就地予以歼灭。20日拂晓，红一军团主力奔袭文家市，一举歼灭敌第三纵队三个团又一个营，俘敌1000余人，击毙敌纵队司令兼旅长戴斗垣，缴长短枪1500余支，机枪37挺，获得军团成立以来第一次重大胜利。担任前锋的第三纵队，在刘作述的率领下，英勇奋战，不怕牺牲，受到军长黄公略的赞扬。文家市战斗后，红一军团于8月23日到达浏阳永和镇与红三军团合编为中国工农红军第一方面军。8月24日，红一方面军总前委决定向长沙推进。9月3日，刘作述率部在市郊猴子石阵地指挥作战。他身先士卒，机智沉着，打垮了进攻之敌。正要追击时，警卫员王金山中弹倒地，刘作述立即上前扶起他。这时，刘作述被一阵密集的机枪子弹击中，倒在警卫员的身边，牺牲时年仅25岁。。刘作述牺牲后，被安葬在市郊的岳麓山下，1931年秋，中共湘赣省委将他的家乡沙市区命名为“作述区”。