1906年2月,在师范馆读书的刘冠三为了宣传民主革命思想,与泰安同学、友人丁耕农集资,在济南白雪楼设立了《白话报》馆,创办了《白话报》。该报言论激烈,主要内容是宣传新文化,抨击清朝廷对内愚弄欺压、对外丧权辱国的腐败统治,这是山东第一份用通俗文字编写的宣传新思想的报纸,开山东民主革命宣传之先河。《白话报》因宣传新文化、传播民主革命思想,抨击清朝廷对内欺压人民、对外丧权辱国的腐败政治,鼓动革命,多次遭到当局的查禁。是年冬,清廷不但查封了《白话报》报馆,学校学监(旧时学校管理、监督学生的负责人)方燕年还以鼓吹邪说、图谋不轨的罪名开除了刘冠三学籍。学校开除刘冠三学籍的决定在学校中引发了学潮,学生们举行罢课斗争,向省府请愿,声援刘冠三,不但迫使学校当局收回成命,恢复了刘冠三的学籍,还迫使学校当局将学监方燕年调走。

1906年3月,刘冠三又利用清廷提倡私人办学的机会,与友人刘东侯、丁鸿芹一起在趵突泉(后迁杨家庄)创办了山左公学。刘冠三创办的山左公学是山东最早的中等教育学校,是百年老校——“济南一中”的前身。在山左公学他初任总办,后任总督(即校长)。在办学过程中,他聘请徐镜心、刘东侯、鞠思敏、丁鸿芹、酆文翰、齐芾南、左汝霖等革命党人前来任教讲学。山左公学,实际成为山东同盟会会员和革命党人活动的秘密机关和联络通讯处。特别是留日同盟会会员回国以后,必先至山左公学任教授,培养革命力量。刘冠三在办学中,注重反清革命和民主精神的教育,与在校任教的革命党人一起,一面对学生进行文化知识教育,一面大力宣传同盟会的革命主张,他每天将中国同盟会创办的《晨钟》、《民报》、《复报》、《革命军》等进步书刊送至学生宿舍传阅,并向学生秘密宣传革命思想,向青年学生灌输反清救国的道理。他关心爱护学生,经常同学生谈心,向学生讲解革命道理,启发学生觉悟,借以培养人才,为革命做好准备。为锻炼学生体魄,发其心志,刘冠三率学生步行去泰山。观日出,顾齐鲁,游灵岩,览齐长城遗址,培育学生的爱国爱乡之情。

山左公学分设中学班和师范班,办学条件简陋,经费拮据,学生的学习、生活条件都很艰苦,校舍内仅有教室及教职员寝留室,白天集中上大课,晚上自习。学生分散在学校附近的村舍乡民家中居住。无论阴晴雨雪,刘冠三坚持每天往返六七里,每夜提着灯笼巡察学生宿舍,奔波泥涂,亦无戚容,与学生欢洽若家人。尽管学习、生活条件艰苦,学生们又完全是自费上学,但因为该校是全省贤士云集之地,各地学生慕名纷至沓来,一时声名远播,学校规模不断扩大,受业学生由200多名后来增至3000多名。据当时报刊记载:“校中多英俊之士,朝夕熏陶,思想为之一变”(《山东文献》第1卷,第3期,第16页)。许多师生在革命党人的影响下,加入了中国同盟会。

山左公学的革命活动引起了清廷的注意,刘冠三因思想激进,早已是他们注意中的危险人物,从闹学潮到办报纸,无一不被视为越轨行为。特别是当时的山东巡抚杨士骧虽然对刘冠三十分赏识和器重,料定其将来必成大事,刻意加以笼络和交往,但他对刘冠三的反清革命行为又十分敏感和警惕。他料定刘冠三的办学必非安分之举,再加上外界的一些风言,使他倍加留意“山左公学”的动静。因此他一面捐银500两给“山左公学”资助办学,一面密令提学司(相当于后来的教育厅长)方燕年暗中着人监视,探查学校动向,为自己在学校的进退处理上提供口实。

1907年冬,曾因刘冠三办报欲开除刘冠三学籍,与刘冠三素有旧隙,时任省提学司的方燕年终于在刘冠三向当局提出筹建政法学堂时,借机发难,以私学不得开设“政法课”为由,不予该校立案。刘冠三据理力争,方燕年理屈词穷,便凶相毕露,声言“山左公学”内有革命党,企图谋反,应予查禁。为转移清廷注意力和避免当局寻衅破坏,保全公学,培养革命人才,刘冠三决定辞去公学监督职务,学生闻知后,无不泪下。1908年1月,“山左公学”终被清廷查禁,刘冠三亦被清廷下令缉拿。

刘冠三被迫离开济南后,先是带领30多名追随他的学生回到家乡高密隐居,并联络高密的蔡自声、王麟阁等革命党人秘密开展活动。此时,山左公学的危机并没有因刘冠三的离去而缓解。1907年12月,原来支持刘冠三办学的山东巡抚杨士骧刚一调走,山左公学就被方燕年查禁,并由清廷下令缉拿刘冠三。不久,刘冠三的行踪被清廷爪牙所侦知,为躲避追捕,刘冠三只好前往当时德国殖民当局统治下的青岛。当时在青岛活动的革命党人陈干、李兰佩、谢惠斋等人正酝酿在青岛成立公学,进行革命宣传和人才培养,刘冠三的到来使他们的办学计划很快付诸行动。由他和陈干出面在胶州路租赁房屋筹备办学,因刘有办学经验又有威信,被众人推为主要负责人。学校定名为震旦公学。“震旦”是古代印度人对中国的称呼,佛教典籍也这样称呼中国,革命党人取之为校名,振兴中华之寓意是显而易见的。在筹备学校过程中,陈干与刘冠三分任学校的正、副教习,陈干负责去日本同丁惟汾、章太炎等商讨办学事宜,并聘教员。刘冠三负责筹集办校资金。在筹办经费时,刘冠三一方面组织革命青年依靠盐民,武力夺取沿海税局的公款,打劫贪婪的盐商、烟贩等富豪之家。另一方面向同情革命的各界人士募捐。经多方努力,终于解决了办学经费。

德国殖民当局对同盟会在青岛的活动已有风闻,他们惧怕革命党人的活动危及他们在胶澳租界的统治,因而当刘冠三、陈干等人去德国提督府要求为学校立案时,遭到拒绝。刘冠三等革命党人严词质问道:“对妓院你们可以立案批准,建所学校却不行,难道你们大德意志帝国就是这样器重妓院轻贱学校吗?”这一斥责,使承办此事的德国官员瞠目结舌,无言以对,只好同意立案。“震旦公学”由学有专长的同盟会会员任教,学校对学生“注重国民真正之精神教育”,陶成章、商震、吕子人、徐镜心、牟省三等有威望的革命党人和同盟会骨干先后在该校任职或任教授课。在课程设置方面,公学除设文化课外,还开设了军事课和军事技术训练课,既学有关理论也不忽视实际操演,军事教员时常带领学生举行野营训练,指挥实弹演习。师生一律留短发、穿军装。他们还买了军械炸药,暗藏于学校及校外一些可靠地方,以备将来开展武装斗争推翻满清王朝之需。因学校的办学宗旨是“驱逐鞑虏,恢复中华”,因此,学校十分注重对学生进行振作国民精神之教育,除学校学习训练外,学校还经常组织学生举行游行示威,抗议清廷割地赔款,号召推翻帝制,建立中华。该校创办不久就显示了一派生机,很快就成为宣传推翻帝制并储备革命力量的基地,在社会上也赢得了社会各界的称誉,各方“蜂起加盟,争会震旦,震旦以革命导之,其势力日厚”(《山东文献》第1卷,第4期,第21页)。“震旦公学”名声大震,清廷惊恐,于是派员与德国驻青岛总督交涉禁封震旦公学,鉴于公学的一些活动触犯了殖民统治者的利益,德国驻青岛殖民当局于1908年12月按清廷的要求蛮横的查禁了震旦公学,遣散学生,并抓捕引渡刘冠三。刘冠三闻讯,在其他中国同盟会同志的帮助下,化装成农夫,星夜逃离青岛。后辗转沂州、曹州以及山西、察哈尔、河北等地，联络同志，进行革命宣传，1911年回山东，与刘溥霖、蔡自声等秘密组织山东同盟会机关。武昌起义后，山东宣布独立。中华民国建立后，任中国同盟会山东省副会长。

1917年,段祺瑞揽权,国会再次被解散。国事家事两相连,刘冠三的第二任夫人此时也因病去世。刘冠三南下广州,协助孙中山成立护法军政府,并被任命为山东招讨使,全权负责山东军务。从广州北返到上海时,刘冠三与留在上海的山东同志商议,决定重新组建山东革命机关,设立护法军山东招讨使办事处,安排革命党人回省联络民军旧部,联系江苏革命军北上讨贼。同时,刘冠三率山东革命党人成立革命军,分成六路军出击,其中薄子明任护法军第一路军总司令,孙楚云、陈成功、宫锡德、丁德金等为其他各路军总司令,陆续返回山东,收拢旧部,召集民军,开展活动。

1917年12月1日和6日,宫锡德和孙楚云带军正准备起义,却相继在威海卫英租界和昌邑县南被英、日军警分别缴械驱散。1918年8月20日,陈成功带领民军占领广饶和博兴交界处的利城,遭敌围攻,转战埠西,因寡不敌众,于9月初溃散。丁德金所领民军在苏鲁边界起事,也因屡遭敌围攻而散。除第一路军外,其他各路军成就均不大。1918年3月,刘冠三委任薄子明部下的团长庞子周为山东第一路护法军代理司令。庞子周率众两万,进据砀山,后集师于济宁南阳湖畔。刘冠三指挥庞子周部以游击战术,先后占领东平、峄县,并分兵袭扼津浦铁路和胶济铁路,控制观城、新泰、丰沛、泰南等方圆数百里地区,兵员增至5万人。庞子周在济宁南部以5000人击败敌军2万多人,大获全胜,首战告捷。山东督军张树元大惊,亲自临阵指挥抵抗。11月24日,刘冠三坐镇徐州亲自指挥,庞子周在邹县东南的两下店,以3000人击败强敌张树元军1万多人。张军大败溃逃,张树元几次落马又上马,但因追兵不认识他,才侥幸逃脱。

正当山东护法军准备乘胜进军之际,孙中山被迫离粤赴沪,刘冠三立即赶回上海声援。此时,北洋政府先后调集山东、直隶、河南、江苏、安徽等地的7万兵力,围攻庞子周部。庞子周部终因北伐军后援迟迟不至、寡不敌众,功败垂成。张树元因为自己险些被薄子明的部下生擒,对薄重金悬赏密杀,使薄子明被迫在上海隐避。张树元便勾结上海护军使卢永祥,买通英国、德国租界巡捕,借上海“淡水路事件”的一起绑架案,将薄子明杀害。庞子周潜往上海,听说薄子明被害,忧愤咯血而殁。在和平时期痛失爱将,刘冠三的悲愤之情难以表述,对北洋军阀的反抗情绪也就更加激烈。护法战争期间,段祺瑞在派他出兵福建之前,特意找他谈话,叫他“不要和国会中的国民党议员有来往,小心上他们的当。”冯玉祥明白主要是指刘冠三等人。冯玉祥回答:“说到刘冠三先生,他们是人民的代表,都是真正革命的先进,纯心爱国爱民,极可钦佩,我和他们接近,得无穷的益处。就是总理自己想必也认识他们的。希望能多多找他们大家来谈谈。这些,必定有歹人在总理跟前进谗言,很危险,还望你多多注意。我是年轻人,不免乱说话,请总理接受了就好了。”

1922年,北洋军阀恢复约法和国会,刘冠三到北京出席国会。这一年,他积劳成疾患上肺癌,其父为让人照顾他,又力逼刘冠三娶了高密的王氏。不料,王氏取得家庭财权后,想控制所有家庭成员,闹得家里矛盾重重,儿女都不愿上门,刘冠三的病情反而更重了。这时,正值“鲁案”谈判期间。“鲁案”主要是指1910年至1920年中日之间围绕归还山东问题而展开的一系列交涉事件。刘冠三、于沐尘等人联合山东旅京学生到鲁案督办公署示威。在后来的谈判过程中,中国政府代表对日本的无理要求不敢让步。1923年10月,曹锟企图谋取总统职务,对议员进行贿赂。丁惟汾、王乐平等国民党议员愤而离京,赴上海对抗。刘冠三不顾重病,积极联络在京议员抵制贿选。时任山东省督军兼省长的田中玉受曹锟委托,负责贿赂山东籍议员,他知道刘冠三的为人,更了解刘冠三的家事,就将两万元贿款交给了王氏。投票前一天晚上,刘冠三联络抵制贿选,深夜才回家,严斥王氏,令她将贿款退回。王氏不肯,争执中把刘冠三推倒在地,刘冠三口吐鲜血,昏迷不醒,王氏则连夜携款逃回了高密。事后,刘冠三长女刘耀西宣布与王氏脱离母女关系,其他儿女则宣布不再与王氏来往,长子刘耀东的夫人携儿女急赴北京照料刘冠三。10月5日,不省人事的刘冠三被曹锟爪牙用软床抬进会场,转了一圈之后,又将昏迷中的他送回医院,算是投了曹锟一票。但钱已经收了并且无法退回,刘冠三蒙上了不白之冤。为此,刘冠三更加恼恨抑郁,致使病情进一步恶化。1925年初,得知孙中山病重住进了北京协和医院,刘冠三抱病起床探望,与他一生的导师做了最后的诀别。3月12日,孙中山先生逝世,刘冠三赠送了两副挽联,“覆专制建共和卅余年艰苦备尝三民五权赍志以殁,争自由谋平等四百兆讴思不置一棺千古虽死犹生”,“帝国野心犹未除,吾民努力继先生”。孙中山逝世后,刘冠三心情悲痛,病情突然加重,1925年7月1日在北京病逝,终年53岁。

1928年2月5日,刘冠三的亲属将其灵柩运回高密,安葬于县城西三星台。下葬时,国民政府安排专员前来吊唁,并派飞机到墓地上空盘旋三圈致哀,高密民众自发形成的送葬队伍长达七公里。其后,家人将刘冠三墓迁回康家庄村北。1986年,中共山东省委认定刘冠三为山东辛亥革命杰出领导人之一,山东省人民政府拨款两万元,为其修造陵园以示纪念,地点选在高密烈士陵园东北角。1987年6月,刘冠三灵柩移葬于高密革命烈士陵园,举行了隆重的揭幕典礼,中国国民党革命委员会青岛市委会为揭幕典礼赠送了“山河伴先生长眠,日月与先生同辉”的纪念条幅。