1936年，出演悬疑片《棕色的大眼睛》；7月28日，主演的喜剧爱情片《欧内斯特的奇遇》在英国上映；同年，在剧情片《苏西》中扮演一位外表英俊的军人。

1937年，加里·格兰特与派拉蒙公司的合约到期，他决定不续约，并与哥伦比亚公司签约；同年，他在爱情喜剧片《逍遥鬼侣》中饰演殷勤世故而又放荡不羁的乔治，并凭借该片跻身好莱坞一线演员之列；同年，主演喜剧片《春闺风月》，在片中与艾琳·邓恩联袂演绎了一段关于婚姻的故事。

1938年，与凯瑟琳·赫本联袂主演爱情片《休假日》，在片中饰演思维活跃的青年约翰尼·凯斯；同年，在喜剧片《育婴奇谭》中饰演英俊潇洒、举止文雅的大卫；该片不仅入选BBC“百大美国电影”榜单，亦被《首映》杂志评选为“史上最伟大的50部喜剧”之一；加里·格兰特在片中摒弃了以往过于夸张的表演方式，展现了轻松幽默的表演风格，并入选《首映》杂志评选出的“史上最伟大的百大表演”之一。

1939年，主演冒险片《天使之翼》，在片中饰演个性勇敢的飞行员杰夫·卡特。同年，主演爱情片《徒有虚名》。1940年，参演爱情喜剧片《女友礼拜五》，他在片中的部分对白来自于他个人的即兴创作；同年，与凯瑟琳·赫本、詹姆斯·史都华共同主演爱情片《费城故事》，因在片中饰演轻浮的花花公子迪克而获得更多的关注；该片不仅获得第13届奥斯卡金像奖最佳电影提名，还被美国电影学院评选为“美国电影史上十大浪漫喜剧电影”之一。

1941年，出演爱情片《断肠记》，并凭借该片获得14届奥斯卡奖最佳男主角奖提名；同年，与琼·芳登联袂主演由阿尔弗雷德·希区柯克执导的悬疑片《深闺疑云》，他在片中突破以往形象，饰演充满魅力而又隐藏着阴暗面的强尼。该片是加里·格兰特演艺生涯中具有转折意义的作品，并获得14届奥斯卡奖最佳电影提名。

1942年，与琪恩·亚瑟、罗纳德·考尔曼合作主演惊悚片《城中头条》；11月12日，参演的喜剧片《蜜月往事》在美国上映。1943年，出演喜剧片《幸运儿》；同年，在战争片《直捣东京》中饰演一位冒着生命危险完成密航任务的船长。

1944年，主演奇幻片《很久很久以前》；同年，首度尝试流浪汉的角色，在剧情片《寂寞芳心》中饰演无所事事的伦敦青年欧尼·摩特，并凭借该片获得第17届奥斯卡金像奖最佳男主角奖提名。

1946年7月2日，参演的歌舞片《丽日春宵》在美国上映；同年，与英格丽·褒曼联袂主演由阿尔弗雷德·希区柯克执导的惊悚片《美人计》；在片中特饰演具有冒险精神的FBI特工迪普；而他在影片中的演出亦被《首映》杂志评选为“史上最伟大的百大表演”之一。

1947年，在爱情片《主教之妻》中饰演陷入财政困境的主教达德利；同年，与秀兰·邓波儿、玛娜·洛伊共同主演喜剧片《单身汉与时髦女郎》，在片中饰演具有幽默感的画家理查德。

1948年，参演喜剧片《燕雀香巢》，在片中饰演为住房烦恼的吉姆；12月25日，与戴安娜·琳、法兰奇·汤恩合作主演的喜剧片《每个女孩都应该结婚》在美国上映。

1949年，在爱情片《战地新娘》中饰演法国军官亨利·罗察，并首度尝试男扮女装的造型。1950年，与吉尔伯特·罗兰、宝拉·雷蒙德共同主演剧情片《血泊鸳鸯》，在片中饰演虽然身处险境，但仍然坚持道德操守的脑科医生尤金

1951年8月29日，主演的爱情片《人言可畏》在美国上映；1952年，主演喜剧片《额外添丁》；同年，参演科幻片《妙药春情》，在片中饰演热衷于研究药物的化学家富顿。

1953年，参演爱情片《梦中情人》；之后，加里·格兰特逐步减少拍片数量。1955年，与格蕾丝·凯利联袂主演由阿尔弗雷德·希区柯执导的悬疑片《捉贼记》，在片中饰演风度翩翩的罗比。

1957年，在动作片《气壮山河》中饰演坚韧、勇敢的海军上校安东尼；同年，与黛博拉·蔻儿联袂主演爱情片《金玉盟》，在片中饰演玩世不恭的富家子弟尼克。1958年，在爱情片《钓金龟》中与英格丽·褒曼联袂演绎了一段爱情故事。

1959年，凭借爱情片《钓金龟》获得第16届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名；之后，他在阿尔弗雷德·希区柯克执导的悬疑片《西北偏北》（又名《谍海疑云》）中饰演具有幽默感的广告商罗杰·索荷；其中罗杰在麦田被飞机追逐的段落成为观众熟知的场景之一；同年，主演战争片《粉红色潜艇》，并凭借该片获得第17届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名。

1960年，首度担任制作人，制作并主演喜剧片《绿苑春浓》；同年，凭借悬疑片《西北偏北》获得好莱坞多纳特略表演奖以及第4届意大利大卫奖最佳外国男演员奖。1961年，凭借喜剧片《绿苑春浓》获得第18届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名。

1962年，主演喜剧片《春泪溅花红》。1963年，主演爱情片《谜中谜》；同年，凭借喜剧片《春泪溅花红》获得第20届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名。

1964年，凭借爱情片《谜中谜》获得第21届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名；同年，主演冒险片《呆鹅爸爸》，在片中饰演被困在南海一座小岛上的沃尔特。1965年，凭借惊悚片《谜中谜》获得第18届英国电影和电视艺术学院奖最佳外国男演员奖提名。

1966年，出演最后一部电影《走，别跑》；同年宣布退出影坛。1970年4月7日，获得第42届奥斯卡奖终身成就奖。

1986年11月30日，因心脏病发作去世。1995年，被英国电影杂志《帝国》选为“电影史上百位最性感的明星第22名”；1997年，在《帝国》评出的“电影史上百位顶级明星榜”上，他排名第7。2005年11月，美国电影杂志《首映》评选出“历史上最伟大的50位电影明星”，加里·格兰特排名第1位。

婚姻

1981年，加里·格兰特在英国伦敦认识了芭芭拉·哈里斯；4月15日，加里·格兰特与芭芭拉·哈里斯结婚，。

加里·格兰特对世界影坛作出了杰出的贡献。他不仅是一位喜剧天才，同时也是美国电影历史上伟大的演员。在演艺生涯中，他饰演的大部分角色都具有喜剧色彩，他塑造的那些幽默诙谐的银幕形象给观众留下了深刻的印象。在电影《育婴奇谭》中，他通过滑稽的表情将人物演得真实可信，使得这部影片成为喜剧片的杰作。在电影《春闺风月》中，他的表演达到了很高的水平，并且发展了一种独特的表演技巧：他能用自己独特的声调表现出喜剧性台词背后的含义（新浪网评）。

20世纪30年代，加里·格兰特在银幕上的角色被定型为外表英俊、内心善良的男人，这样的形象让他在好莱坞颇受欢迎。当他出演《塞莉娅·斯卡利特》一片后，才真正找到了让自己施展才能的领域—喜剧。之后他在主演的多部喜剧片中充分展现了其潇洒的气质，并且逐步成长为好莱坞的电影巨星。20世纪40年代是加里·格兰特演艺生涯的高峰期，作为希区柯克的御用演员，他出演的一系列惊悚悬疑片令他蜚声世界影坛（新浪网、时光网评）。

加里·格兰特是一位被载入电影史册的演员。他从影期间11次当选好莱坞十大卖座明星，出类拔萃的成绩让他成为同时代演员中的佼佼者。他是好莱坞极富魅力的演员，尽管他一生中从未获得奥斯卡奖最佳男主角奖，但在全球影迷的心中他已是优秀的演员。他在银幕上凭借出色的演技向观众展现其深厚的艺术功底。在电影《美人计》中，他为观众奉献了完美无瑕的表演。在电影《费城故事》中，他诙谐的表演和扎实的台词功底是影片成功的重要因素之一（新浪网、时光网评）。

加里·格兰特是好莱坞杰出的演员之一。他具有与生俱来的绅士风度以及温文尔雅的独特气质（中央电视台电影频道评）。他凭借优雅迷人的银幕形象，幽默的一言一笑，迷人的微笑，独具特色的演技而获得不少观众的喜爱，被外界誉为“好莱坞大众情人”（时光网评）。

他是一位多才多艺、精力旺盛的演员，他拥有英俊的脸庞和丰富的喜剧细胞（凯瑟琳·赫本评）。