奎罗斯执教生涯最值得称道的就是在任葡萄牙国家青年队主教练时取得的成绩。1989和1991年，他两次带领葡萄牙青年队获得世青赛冠军，在他率领下涌现出菲戈、鲁伊·科斯塔、保罗·索萨、拜亚、库托等多名巨星，从此奎罗斯的弟子们也被称为“黄金一代”。

1991年，卡洛斯·曼努埃尔·布瑞托·里尔·奎罗斯所当然地成为葡萄牙国家队主帅。1994年，他因率领葡萄牙队在世界杯预选赛中被意大利淘汰黯然下课。

里斯本竞技队

此后，奎罗斯开始执教俱乐部球队，但并未取得过特别突出的成绩。他先后执教里斯本竞技、美国纽约地铁明星和日本名古屋鲸八，曾率里斯本竞技队夺得一次足协杯冠军和一次联赛亚军。

1997年执教日本名古屋鲸八队期间，率队夺得天皇杯冠军以及J联赛亚军。1998年至1999年，他在阿联酋国家队任教，也未能获得成功。

南非国家队

2002年，奎罗斯率领南非打进韩日世界杯，但此后因为球队在非洲杯上战绩不佳而被解职。

曼联(助教)

2002年7月初，赋闲在家的奎罗斯接受了曼联主帅弗格森的邀请，出任曼联助理教练。奎罗斯到曼联的首年，即带领曼联压倒一直领先的阿森纳，赢得英超联冠军。

他在曼联的成功吸引了皇家马德里的注意，想找奎罗斯代替在2003年夏天离职的比森特·德尔·博斯克（Vicente Del Bosque）。对他来说，这是和不少世界足球先生包括齐内丁·齐达内、罗纳尔多和菲戈合作的机会。而也正因为这个原因，奎罗斯难以抗拒这次的机会，最后他和皇马签署两年的合约，在大卫·贝克汉姆转会至皇马后一星期抵达。在2003/04球季，皇家马德里比较慢热。但到季中的时候，俱乐部升至榜首位置，而且还在角逐西班牙杯和欧洲联赛冠军杯。但皇马在最后五场联赛全数败北，而在欧冠杯令人失望的表现，结果在皇马执教10个月后，奎罗斯被列出一大堆的管理失误，最后在2004年5月被辞退。

奎罗斯和弗格森都认为回到旧东家对双方具吸引力，当时曼联以15分落后阿森纳，令弗格森在季末被迫聘用临时助教沃尔特·史密斯（Walter Smith）来解决燃眉之急。最后，奎罗斯在2004年7月1日回到曼联，签署一张三年的合约。在2005年末，奎罗斯被指是队长基恩离开曼联的主要原因。根据基恩指出，他不喜欢奎罗斯的管教模式。奎罗斯给他的的责任过于重大，就像主教练一样，同时不喜欢他的策略。而事件的导火线则在曼联电视台中的访问，基恩被指直接指向奎罗斯。由于没有人看过有关的片段，其真伪性很难断定。

在2006年5月，奎罗斯被指会转至本菲卡执教，他加以否认。后来本菲卡改聘费尔南多·桑托斯（Fernando Santos）作为主教练。在2006年12月，当克林斯曼（Jürgen Klinsmann）拒绝美国国家足球队的邀请后，奎罗斯被指会成为执教美国队的大热人选，因为他在美国职业足球大联盟内有强大的关系。

而奎罗斯亦为曼联于06/07及07/08球季中，勇夺两届英超联赛冠军及一届欧冠杯冠军的功臣之一。

葡萄牙国家队

在2008年欧洲足球锦标赛后，奎罗斯接替斯科拉里转到葡萄牙国家队执教

被葡萄牙解雇：

北京时间2010年9月9日，葡萄牙足协宣布国家队主帅奎罗斯下课，他与葡萄牙足协的合同也因此正式宣告无效。当天，足协主席吉尔伯托-马代尔宣布：“卡洛斯-奎罗斯的合同已被解除，并且立即生效。”

奎罗斯在南非世界杯前曾因辱骂反兴奋剂官员被禁赛6个月，他在时候承认自己曾经试图阻止该机构对球员进行药检，并对医生进行了言语上的辱骂。起初奎罗斯仅仅收到了一个月的禁赛，但是葡萄牙反兴奋剂机构将禁赛期延长到了6个月。这意味着奎罗斯将错过多场国家队的欧洲杯预选赛。

由于奎罗斯的禁赛期会为球队带来不小的影响，再加上在他的执教下葡萄牙队没有取得更优秀的成绩，葡萄牙足协的耐心终于达到了极点。葡足协在今天宣布两个重要决定，首先是解除国家队主帅奎罗斯的职务，第二便是尽快确立一个临时主帅去带队征战欧洲杯预选赛，至于今后的主帅人选则需要进一步的遴选和确认。

被解雇原因：

1.战绩欠佳

奎罗斯接手国家队，其最重要的任务当属备战2010年南非世界杯。不过“欧洲巴西队”的出线历程堪称艰难：主场负于丹麦、主客场难胜瑞典，主场被鱼腩阿尔巴尼亚逼平。从一开始，奎罗斯的执教之路就极为坎坷。南非世界杯时，排名高居世界第三的葡萄牙本被寄予厚望，不过球队最终止步于16强，葡萄牙内部爆出的丑闻一波高过一波，无疑在很大程度上削减了葡萄牙的战斗力。世界杯后的欧洲杯预选赛，葡萄牙4-4“逼平”鱼腩塞浦路斯，0-1历史性首次负于挪威，葡萄牙可以说已沦为欧洲二流，让奎罗斯的面子丢尽。

2.战术凌乱

在球队打法上，葡萄牙现也陷入到一个怪圈：尽管被誉为“欧洲巴西”，但奎罗斯却很难将球队捏合成一个整体，或者说是重现当年技术型打法的辉煌，这点在世界杯之后显得尤为突出。

3.治军不力

虽然作为黄金一代启蒙人，并且被誉为是青年人的伯乐，但奎罗斯在处理人际关系上的能力的确不敢让人恭维。

4.交际不善

奎罗斯下课的另一个主要因素，当属自己与葡萄牙足协有着很深的隔阂。葡萄牙足协早就想找个借口解雇奎罗斯，于是找到奎罗斯辱骂反兴奋剂机构官员这个借口对其禁赛6个月，这样就能名正言顺的让他下课。

伊朗国家队

奎罗斯于2011年4月4日与伊朗足协签订了一份两年半的合同，开始接任伊朗国家队主教练一职。该合同将持续到2014年巴西世界杯之后，他的年薪是200万美元。他率队参加了2014年巴西世界杯亚洲区预选赛。在十强赛决战中，奎罗斯的球队在开局不利的情况下，最后三轮取得三连胜，最终成功进军2014年巴西世界杯。

2013年6月18日十强赛最后一轮伊朗队客场挑战韩国，最终伊朗1：0艰难取胜，以小组头名的身份力压韩国进军2014年巴西世界杯。在战胜韩国后，奎罗斯向韩国教练组做出了”打伞“的手势，以回应韩国队主教练崔康熙在赛前的一些言论。崔康熙赛前表示一定要击败伊朗，因为韩国队在伊朗打客场的时候伊朗方面安排的住宿条件不佳，比赛中伊朗球员动作粗暴。赛前采访中崔康熙甚至放言”巴西世界杯的时候，伊朗队就呆在家里看电视吧”。最终奎罗斯的球队利用金英权的失误打入比赛的一个进球，这也是他们整场比赛一脚射门。在裁判吹响终场哨的一刻，奎罗斯终于有了机会发泄自己的愤怒和复仇后的快感。

在进军2014年巴西世界杯时，奎罗斯共带领伊朗队参加了29场比赛，取得了15胜10平4负的成绩。

哥伦比亚国家队

2019年2月，哥伦比亚足协官方宣布，前伊朗主帅奎罗斯正式执掌哥伦比亚国家队教鞭。

埃及国家队

2021年9月，奎罗斯出任埃及国家队主教练。

伊朗国家足球队

2022年9月7日，伊朗足协宣布，葡萄牙人奎罗斯再次成为伊朗国家足球队主教练，将带领伊朗男足征战2022年卡塔尔世界杯。9月8日，据《体坛周报》记者马德兴消息，在伊朗国家队帅位二进宫的奎罗斯，只是签下了一份短期合同，月薪仅有5万欧元。11月，奎罗斯率领伊朗队在世界杯小组赛中三战积3分，以小组第三出局。

卡塔尔国家队

2022年12月，据卡塔尔当地媒体报道，奎罗斯即将成为卡塔尔国家队的主教练。

2023年2月7日，奎罗斯接任卡塔尔国家队主帅。

2023年12月6日，卡塔尔足协官方宣布，经双方同意，卡塔尔国家队主帅奎罗斯下课。

奎罗斯曾两次带领葡萄牙青年队获得世青赛冠军。他曾经发掘出菲戈、鲁伊·科斯塔等巨星，是葡萄牙黄金一代的奠基人。虽然作为黄金一代启蒙人，并且被誉为是青年人的伯乐，但奎罗斯在处理人际关系上的能力的确不敢让人恭维。在球队的管理上，奎罗斯过于强硬的风格，也曾造成过他与球员的对立，被指是队长基恩离开曼联的主要原因。