2011年，光良发行了出道以后第一张首发单曲+演唱会Live精选辑《台北下着雨的星期天》。专辑共收录了20首歌曲，其中不但有首次发布的歌曲《台北下着雨的星期天》，还完整收录了光良2010年在马来西亚举办的两场演唱会现场实录。另外还有首次收录的光良个人独唱版曲目，如：光良第一首发行的创作曲目《掌心》 及《想见你》 、《别人都说我们会分开》等。

同名主打歌《台北下着雨的星期天》讲的是一个爱情故事，由光良亲自作曲，并与孔胜民一同填词。为了拍摄该曲的MV，不但砸下200万元邀请好莱坞级的团队合作，还邀请到电影导演苏照彬执导。MV全程以电影方式拍摄，并找来陈妍希担纲女主角。在拍摄MV时，全程没有对嘴画面，纯粹以剧情说故事。而光良在MV中是有特异功能的人，可以知道别人在想什么。他化身变成了游荡于台北小雨街头的魂魄，但是女主角陈希妍的设定依旧提醒着观众：光良是名彻头彻尾的情歌手。