规定“在中国国民党领导下，以集中一切台湾革命力量，打倒日本帝国主义，光复台湾，与祖国协力建设三民主义新中国”为宗旨。主要负责人有丘念台、黄朝琴等。1944年在重庆举行第三次代表大会，通过统一工作纲领和干部训练纲领，宣称革命目标是：反对日本帝国主义，拥护祖国抗战，要求光复台湾，期望在民主中国之内，使台湾民众遵三民主义，建设自由、平等、进步、康乐的新台湾。该会先后创办机关刊报《新台湾》、《台湾民声报》，编撰《台湾问题丛书》，系统介绍台湾的历史，激发全国人民收复台湾的决心。此外，该会还不定期印发反战标语和传单，瓦解日军士气。同盟在推动大陆和台湾斗争中贡献甚大。