2013-14赛季，凯恩终于能够稳定在热刺的阵容中。2014年4月7日，在英超热刺对桑德兰的比赛中，凯恩打进了自己的首个英超进球。该赛季凯恩在联赛中为热刺出场10次，攻入3粒进球。

2014年10月24日，在欧联杯小组赛热刺5-1战胜特里波利斯的比赛中，凯恩上演帽子戏法。但在比赛即将结束前，热刺门将乌戈·洛里斯红牌下场，而热刺也用完了三个换人名额。凯恩不得已客串了门将的位置，还在最后时刻出现“黄油手”，让对手打进一球。2015年1月2日，在英超热刺对阵切尔西的比赛中，凯恩全场贡献2球和1助攻，并制造了一粒点球，帮助热刺5-3战胜切尔西。2月2日，热刺官方宣布与凯恩续约，合同于2020年夏天到期。2月7日，在英超热刺对阵阿森纳的比赛中，凯恩梅开二度，帮助球队在0-1落后的情况下2-1逆转对手。3月21日，在英超热刺对阵莱斯特城的比赛中，凯恩上演帽子戏法，帮助热刺4-3取胜。4月19日，在英超热刺对阵纽卡斯尔联的比赛中，凯恩为球队攻入奠定胜局的进球，这是凯恩在2014-15赛季各项赛事中的第30粒进球，成为自加里·莱因克尔后首位代表热刺在单赛季各项赛事进球数攻入30粒进球的球员。4月27日，凯恩当选PFA英超年度最佳年轻球员。2014-15赛季，凯恩共为热刺在联赛中打进21球，追平了热刺球员单赛季英超进球纪录；凯恩在该赛季英超射手榜上仅次于塞尔希奥·阿圭罗，排名第二。

2015年9月26日，在英超热刺对阵曼城的比赛中，凯恩在第60分钟打进2015-16赛季首粒联赛进球，帮助热刺4-1战胜对手。10月26日，在英超热刺对阵伯恩茅斯的比赛中，凯恩上演帽子戏法，帮助热刺5-1取胜。2016年4月3日，在英超热刺对阵利物浦的比赛中，凯恩为热刺扳平比分，帮助热刺1-1战平对手。此战过后，凯恩在2015-16赛季打进22粒联赛进球，打破了由加雷斯·贝尔、泰迪·谢林汉姆、尤尔根·克林斯曼共同保持的热刺球员英超单赛季进球最多纪录（21球），成为热刺在英超时代单赛季进球最多的球员。2015-16赛季，凯恩在联赛出场38次打进25球，力压杰米·瓦尔迪与塞尔希奥·阿圭罗荣获英超金靴奖，成为21世纪英超首位本土射手王、1992-93赛季以来首位获得金靴奖的热刺球员。

2016年9月19日，在英超热刺对阵桑德兰的比赛中，凯恩攻入全场制胜进球，但他却在终场前脚踝受伤被换下。11月6日，在英超热刺对阵阿森纳的比赛中，凯恩复出，并为球队攻入扳平比分的一粒点球，帮助热刺客场1-1逼平阿森纳。11月20日，在英超热刺对阵西汉姆联的比赛中，凯恩在球队1-2落后的情况下第89、90分钟连入2球，帮助热刺3-2绝杀对手，保持英超赛季不败。12月1日，凯恩与热刺续约至2022年。2017年2月26日，在英超热刺对阵斯托克城的比赛中，凯恩37分钟内上演帽子戏法，并在半场结束前助攻德勒·阿里破门，帮助热刺4-0取胜。5月19日，在英超热刺6-1战胜莱斯特城的比赛中，凯恩独进四球，上演大四喜的同时超越罗梅卢·卢卡库，登顶英超射手榜；凯恩成为第五位连续两个赛季英超进球数超过25粒的球员；这是凯恩个人职业生涯首度上演大四喜，同时也是他第七次迎来帽子戏法。5月22日，在英超收官战热刺7-1战胜赫尔城的比赛中，凯恩上演帽子戏法，帮助球队夺得联赛亚军的同时卫冕英超金靴。2016-17赛季，凯恩在联赛出场30次打进29球。

2017年9月9日，在英超热刺3-0战胜埃弗顿的比赛中，凯恩梅开二度。其中在比赛第27分钟，凯恩吊射破门为热刺首开纪录，打进热刺生涯第100球。12月26日，在英超热刺5-2大胜南安普敦的比赛中，凯恩上演帽子戏法，而在上轮与伯恩利的比赛中凯恩也上演了帽子戏法。凭借两轮6球的表现，凯恩跃居至英超射手榜榜首。凯恩在2017年打进56球成为全年进球最多的球员，打破了里奥·梅西和克里斯蒂亚诺·罗纳尔多对该纪录的垄断。同时，凯恩还以39球打破了阿兰·希勒的英超年度进球最多纪录。2017年，凯恩还在英超联赛中完成了6次“帽子戏法”，同样创造了英超之最。2018年1月14日，在热刺4-0战胜埃弗顿的比赛中，凯恩梅开二度，成为热刺队史英超射手王。2017-18赛季，凯恩在各项赛事出场48次，打进创个人单赛季进球纪录的41球；英超出场37次，打进30球，仅次于穆罕默德·萨拉赫的32球，获得英超银靴奖（凯恩也是历史首位单赛季英超打进30球却没有夺得金靴的球员）；连续第四次入选PFA英超最佳阵容。赛季末，凯恩与热刺续约至2024年。

2018年8月18日，在英超热刺3-1战胜富勒姆的比赛中，凯恩在第77分钟破门，打破了自己8月份英超不进球的魔咒，球荒定格在了第1065分钟。15场联赛，49次攻门，凯恩终于在8月取得了他的第一个英超入球。2019年1月2日，在英超热刺3-0击败卡迪夫城的比赛中，凯恩首开纪录。至此，他完成了在英超面对全部28个对手都曾取得进球的壮举。在英超历史上所有与至少25支球队有过交锋的球员中，凯恩是唯一攻破过所有对手大门的球员。进球之后，凯恩还助攻孙兴慜得分。3月6日，在欧冠1/8决赛次回合热刺1-0击败多特蒙德的比赛中，凯恩打进了欧冠生涯第14球兼欧战生涯第24球，超越杰梅因·迪福成为热刺队史欧战进球最多的球员，也成为欧冠史上最快取得14球的球员（仅用17场）。3月9日，在英超热刺1-2不敌南安普顿的比赛中，凯恩打进了生涯第200球。其中热刺时期164球，有20球则来自英格兰国家队。4月10日，在欧冠1/4决赛首回合热刺对阵曼城的比赛中，凯恩因伤中途下场，之后就一直处于养伤的状态，直到6月2日，在欧冠决赛热刺对阵利物浦的比赛中凯恩时隔2个月后复出。但他表现平平，球队也以0-2不敌对手，与欧冠冠军擦肩而过。

2019-20赛季，凯恩在各项赛事中为热刺出场34次，攻入24球并送出2记助攻。

2020-21赛季初，凯恩在英超开局6轮即参与13个进球，16场比赛即实现进球、助攻均上双，成为了英超历史上单赛季最快达到这一成就的球员。各项赛事中，凯恩仅用18场即造27球，超越了整个2019-20赛季。2020年11月5日，欧联小组赛第3轮，凯恩迎来热刺效力的第300场正式比赛，并打进1球，成为第3位代表热刺在正式比赛中打进200球的球员。该赛季，凯恩在英超联赛中以23粒进球夺得英超金靴，并以14个助攻成为助攻王。赛季末，凯恩表达了希望在夏天离开热刺加盟曼城的想法，但热刺主席列维拒绝出售，最终凯恩选择继续留在热刺。

2021-22赛季初，凯恩在前4场英超比赛中收获0球0助，这是他自2015-16赛季以来首次赛季前4次英超出场均未能进球。2021年10月17日，英超第8轮，凯恩斩获个人赛季第一个英超进球，并助攻孙兴慜破门，帮助球队3-2战胜纽卡斯尔联。11月，凯恩在2021年金球奖中位列第23名。12月19日，英超第18轮对阵利物浦，凯恩打破自5月以来的英超主场进球荒。

2022年1月19日，英超第17轮补赛，凯恩传射，帮助球队3-2逆转战胜莱斯特城。2月5日，足总杯第4轮，凯恩梅开二度，职业生涯进球数达到300个，帮助球队3-1战胜布莱顿。2月19日，英超第26轮，凯恩于第59分钟推射破门，并于第95分钟头球破门完成绝杀，帮助球队3-2击败曼城。2月26日，英超第27轮，凯恩传射，帮助球队4-0战胜利兹联。3月7日，英超第28轮，凯恩梅开二度，帮助球队5-0大胜埃弗顿，个人以176粒英超联赛进球超过亨利，升至英超历史进球榜第六位。3月16日，英超第16轮补赛，凯恩进球，以139场打入95粒进球的数据超越鲁尼，成为英超历史客场射手王，以178球的数据超越兰帕德，进入英超历史总射手榜前五名。3月20日，英超第30轮，凯恩2次送出助攻，帮助球队3-1力克西汉姆。4月9日，英超第32轮，凯恩两次送出助攻，帮助球队4-0战胜维拉。5月12日，英超第22轮补赛，凯恩双响，帮助球队3-0击败阿森纳。5月15日，英超第37轮，凯恩主罚点球破门，帮助球队1-0战胜伯恩利。5月22日，英超第38轮，凯恩传射，帮助球队5-0大胜诺维奇。

2022年8月14日，英超第2轮，凯恩头槌破门绝平，帮助球队2-2战平切尔西，并以184粒进球追平阿圭罗，成为英超历史上为一支球队进球并列最多的球员。8月20日，英超第3轮，凯恩破门，帮助球队1-0战胜狼队，并以185球打破阿圭罗创造的英超为单一球队进球纪录，并独占英超历史射手榜第四位。8月28日，英超第4轮，凯恩梅开二度，并打入他生涯第200粒联赛进球，帮助球队2-0战胜诺丁汉森林。9月3日，英超第6轮，凯恩进球，帮助球队2-1战胜富勒姆。这粒进球将凯恩的英超生涯总进球数提升至188球，超越安迪·科尔的187球独占英超历史射手榜第三位。同时，凯恩以43粒进球追平亨利，并列成为英超历史伦敦同城德比进球最多的球员。9月18日，英超第8轮，凯恩于第8分钟破门，并于第84分钟助攻孙兴慜破门，帮助球队6-2战胜莱斯特城。10月1日，英超第9轮，凯恩射进点球，以44球超越亨利，成为英超伦敦德比进球最多的球员，最终球队1-3负于阿森纳。此外，这也是凯恩个人英超生涯第100粒客场进球，他也成为英超历史上首位能客场打进百球的球员。10月9日，英超第10轮，凯恩头槌攻入全场唯一进球，帮助球队1-0战胜布莱顿。至此，凯恩在自己出战的近4场英超比赛中全部有进球入账，追平个人在英超联赛中最长的连场进球纪录，并以21球9助攻成为第一位在2022自然年英超比赛中直接参与进球达到30个的球员。10月13日，欧冠小组赛第4轮，凯恩传射，以21球超过热苏斯、托雷斯、贝尔和阿内尔卡的欧冠进球数，帮助球队在主场3-2力克法兰克福。10月16日，英超第11轮，凯恩效力热刺以来第400次代表一线队出场，并在第59分钟利用点球机会率先破门，以连续5场破门创造个人在英超联赛中最长的连场进球纪录，帮助球队在主场2-0击败埃弗顿。10月17日，凯恩在2022年金球奖评选中位列第21名。10月23日，英超第13轮，凯恩头球破门，生涯连续第9个赛季英超进球上双、第一次在连续5个英超主场比赛中破门，并成为该赛季五大联赛第四位联赛进球达到10个的球员。球队最终在主场1-2不敌纽卡斯尔。至此，凯恩在当赛季的12场英超比赛中打进10球，这是凯恩职业生涯中打进10个联赛进球用时最短的一次。11月2日，欧冠小组赛第6轮，凯恩于第94分钟助攻赫伊别尔射门折射立柱入网，帮助球队在客场2-1逆转击败马赛，以小组头名晋级欧冠16强。11月7日，英超第15轮，凯恩抽射破门扳回一球，成为热刺队史自1971年的马丁·奇福斯之后第一位在顶级联赛连续6个主场取得进球的球员，球队最终在主场1-2不敌利物浦。12月26日，英超第17轮，凯恩头球破门，成为在节礼日英超进球最多的球员，帮助球队在客场2-2战平布伦特福德。

2023年1月5日，英超第19轮，凯恩完成梅开二度，以46粒英超伦敦德比战进球追平伊恩·赖特并列历史第二，并成为继谢林汉姆以来第二位能够在所属联赛第100次、第200次以及第300次出场的比赛中都取得进球的球员，帮助球队在客场4-0战胜水晶宫。1月7日，足总杯第3轮，凯恩破门，帮助球队在主场1-0战胜朴茨茅斯，晋级下一轮。1月24日，英超第21轮，凯恩迎来在热刺的第300场比赛，并在上半场破门，以266球追平吉米·格里夫斯成为队史射手王，帮助球队在客场1-0战胜富勒姆。2月6日，英超第22轮，凯恩攻入个人英超第200球，成为英超历史上第三位英超进球200+的球员，并以267球超越吉米·格里夫斯，独享热刺队史第一射手的宝座，帮助球队在主场1-0击败曼城。2月26日，英超第25轮，凯恩破门，帮助球队在主场2-0击败切尔西。3月11日，英超第27轮，凯恩完成双响，帮助球队在主场3-1战胜诺丁汉森林。这是凯恩英超生涯第6次单赛季进球20+，追平阿圭罗，仅次于阿兰·希勒。3月18日，英超第28轮，凯恩抢点头槌破门，帮助球队在客场3-3战平南安普顿，并以9次头球破门追平邓肯·弗格森在1997-98赛季创造的英超单赛季头球进球纪录。4月4日，英超第29轮，凯恩点射破门，帮助球队在客场1-1战平埃弗顿，并达成直接参与250个英超进球的里程碑。4月23日，英超第32轮上演争四关键战，凯恩破门，最终球队1-6不敌纽卡斯尔联。4月28日，英超第33轮，凯恩助攻孙兴慜扳平比分，以24记助攻追平兰帕德→德罗巴的英超历史为单一球员送出助攻次数的纪录，帮助球队在主场2-2战平曼联。4月30日，英超第34轮，凯恩破门，该赛季的英超进球数达25球，成为继阿兰·希勒之后第二位四个不同英超赛季都能进球25+的球员，并以208球追平鲁尼，并列英超历史射手榜的次席。最终热刺3-4不敌利物浦。5月6日，英超第35轮，凯恩破门，帮助热刺在主场1-0击败水晶宫，并以209球超越鲁尼，独享英超历史射手榜第二位。据统计，凯恩生涯用逆足脚以及头球均已至少打进40粒英超进球，是英超历史首位做到的球员，同时他也成为英超历史首位在主客场分别至少打进100球的球员、第四位代表单一球队在英超主场打入100球的球员、英超历史首位单赛季10次头球破门的球员。5月13日，英超第36轮，凯恩点射扳回一城，以24场英超比赛追平萨拉赫在2017-18赛季创造的英超单赛季进球场次纪录（38轮比赛时代）。最终热刺在客场1-2不敌维拉。5月20日，英超第37轮，凯恩任意球建功，成为历史第二位单赛季英超伦敦德比达成10球的球员、英超自1995-96赛季改为单赛季38场比赛以来首位单赛季25场比赛进球的球员。最终热刺在主场1-3负于布伦特福德；这也是凯恩该赛季各项赛事的第30粒进球，他在职业生涯第5次达成这一成就。5月28日，英超收官战，凯恩梅开二度，帮助热刺在客场4-1战胜利兹联，成为英超单季38场以来首位两赛季进球30+的球员，以11球超越莱斯·费迪南德以及安迪·科尔保持的9球纪录，成为英超历史收官战破门次数最多的球员；以16球追平凯文·菲利普斯在99-00赛季的英超单赛季客场进球纪录；以26场英超比赛追平安迪·科尔的单赛季英超进球场次数纪录。

2022-23赛季，凯恩打进30个联赛进球（在英超射手榜上位居次席），当选官方球迷票选队内最佳球员、队内赛季最佳球员、青少年选择的队内赛季最佳球员，入选PFA年度最佳阵容，并在2023年金球奖中位列第19名。

自上演热刺生涯一线队首秀以来，凯恩代表热刺出场435次（队史第11），贡献280粒进球（其中213粒英超进球、45粒欧战进球）和64次助攻，成为俱乐部队史头号射手，3次获得英超金靴（队史第一），并2次获得热刺年度最佳球员。

凯恩拥有多项英超纪录，包括单一俱乐部最多进球（213）、最多客场进球（112）、最多北伦敦德比进球（14）、单一自然年最多进球（39）、对面对过的每一个英超对手都取得进球（32个对手）、2次单赛季打进30+球并列最多、在一个赛季内收获进球的比赛场次最多、获得最多的全场最佳球员奖项（并列）。

2023年8月12日，拜仁慕尼黑足球俱乐部官方宣布，凯恩加盟球队，双方签约至2027年；凯恩将身披9号球衣；凯恩的转会费为1亿欧元+1500万欧元浮动，这一数字不但刷新了德甲引援纪录，也在国际足坛转会费历史榜单中进入了前十名。8月13日，2023年德国超级杯，凯恩替补登场迎首秀，最终拜仁在主场0-3不敌莱比锡，无缘冠军。8月19日，23-24赛季德甲联赛首轮，凯恩斩获拜仁生涯首球，德甲首秀完成传射，帮助拜仁4-0战胜不来梅迎开门红。8月27日，德甲第2轮，凯恩双响，帮助拜仁3-1击败奥格斯堡，并成为拜仁队史第三位生涯前两场德甲打入3球的球员。

2023年9月16日，德甲第4轮，凯恩头球顶空门得手，帮助拜仁2-2战平勒沃库森；据统计，自加盟拜仁以来，凯恩在前4场德甲比赛中打进4球，为2007年的克洛泽之后首位达成此项成就的球员。9月21日，欧冠小组赛第1轮，凯恩助攻萨内首开记录后点射建功，帮助拜仁在主场4-3击败曼联。9月23日，德甲第5轮，凯恩上演“帽子戏法”并贡献两次助攻，帮助拜仁在主场7-0战胜波鸿，他成为拜仁队史首位前5场德甲打入超过5球的球员，打破了盖德·穆勒在1965年、克洛泽在2007年以及曼朱基奇在2012年创下的进球纪录。

2023年10月1日，德甲第6轮，凯恩点射破门，帮助拜仁在客场2-2战平莱比锡。10月22日，德甲第8轮，凯恩头球破门，帮助拜仁在客场3-1战胜美因茨；OPTA统计表明，凯恩生涯前8场德甲打入9球，历史上仅次哈兰德、帕科和多费尔。10月25日，欧冠小组赛第3轮，凯恩破门后助攻穆西亚拉打进一球，帮助拜仁在客场3-1战胜加拉塔萨雷；在取得这粒进球后，凯恩在欧冠中打进23粒进球，追平兰帕德。10月29日，德甲第9轮，凯恩3射1传+中圈吊射，帮助拜仁在主场8-0狂扫达姆施塔特，最终凯恩的半场吊射当选拜仁10月份最佳进球。10月份，凯恩总共代表拜仁出战5次，贡献5球3助，最终当选拜仁10月最佳球员。

2023年11月5日，德甲第10轮迎来德国国家德比，凯恩开场9分钟收获个人国家德比首球，并在德甲连场上演帽子戏法，帮助拜仁在客场4-0战胜多特蒙德，成为拜仁队史第二位在客场对多特蒙德戴帽的球员，也是自1970年2月7日的盖德·穆勒以来首位做到的人；据统计，凯恩成为历史上第一位首次出战德国国家德比战就打进3球的球员；凯恩个人10场德甲打进了15粒进球，打破德甲球员的历史同期进球纪录；凯恩3次在德甲上演帽子戏法，德甲戴帽次数超过托马斯·穆勒。11月9日，欧冠小组赛第4轮，凯恩上演梅开二度，帮助拜仁在主场2-1击败加拉塔萨雷，提前小组出线；欧冠进球数量以25球超越斯科尔斯（24），在英格兰球员中排名第三位。11月11日，德甲第11轮，凯恩双响，帮助拜仁在主场4-2战胜海登海姆，个人以47球超越哈兰德成为2023年射手王；以该赛季17球追平莱万在拜仁德甲首赛季进球数，并超过上赛季德甲金靴的进球数，成为德甲历史上首位前11场比赛打入17球的球员。11月25日，德甲第12轮，凯恩破门，帮助拜仁在客场1-0击败科隆。11月份，凯恩出战5场比赛，打进8粒进球，帮助球队取得4胜1平的成绩，最终当选为拜仁队内11月份最佳球员。

2023年12月13日，欧冠小组赛第6轮，凯恩助攻科曼破门，成为该赛季五大联赛第一位参与进球30个的球员，帮助拜仁在客场1-0击败曼联，以小组第一身份晋级16强。12月18日，德甲第15轮，凯恩上演梅开二度，帮助拜仁在主场3-0完胜斯图加特；据统计，凯恩仅用14场比赛便完成德甲20球里程碑，刷新德甲历史打进20球所用最少场次的纪录；此役过后，凯恩2023年度已经打进51球，超越C罗和哈兰德的50球。12月21日，德甲第16轮，凯恩破门，帮助拜仁在客场2-1战胜沃尔夫斯堡；据统计，凯恩该赛季各项赛事出战22场打进25球，进球数超越他在2018-19赛季和2019-20赛季的进球数；15场德甲，凯恩21球5助，直接参与26球，这一数据追平上赛季穆阿尼效力法兰克福时期的数据。

2023年，凯恩出战56场比赛，打进51球，场均射门3.2次，射门转化率29%，重大机会转化率67%，每93分钟进1球，是在联赛中进球最多的五大联赛球员（38球）、参与联赛进球最多的五大联赛球员（45球）；最终凯恩入选IFFHS2023年度男足世界最佳阵容。

2024年1月13日，德甲第17轮，凯恩破门，帮助拜仁在主场3-0击败霍芬海姆；据统计，凯恩在该赛季德甲上半程轰入22球，追平莱万此前保持的德甲上半程进球纪录；在该赛季的各项比赛中，凯恩的进球数达到26球，超过姆巴佩的25球，成为欧洲五大联赛该赛季当前的射手王。

2024年2月19日，德甲第22轮，凯恩推射破门，最终拜仁在客场2-3遭波鸿逆转；数据显示，登陆德甲联赛后，凯恩只用22场比赛就打进25球，是德甲历史上最快达成25球里程碑的球员。2月25日，德甲第25轮，凯恩上演梅开二度，帮助拜仁在主场2-1战胜莱比锡。

2024年3月6日，欧冠1/8决赛次回合，凯恩双响，帮助拜仁在主场3-0战胜拉齐奥，总分3-1晋级欧冠八强。3月9日，德甲第25轮，凯恩戴帽，并助攻穆西亚拉低射破门，帮助拜仁在主场8-1狂胜美因茨。3月16日，德甲第26轮，凯恩先是助攻穆西亚拉扳平比分，随后接基米希助攻自己头球破门，以31球打破个人单赛季联赛进球纪录，并成为德甲联赛历史上首秀赛季进球最多的球员，帮助拜仁5-2战胜达姆施塔特。

2024年4月21日，德甲第30轮，凯恩任意球破门+传射，帮助拜仁在客场5-1战胜柏林联合。4月27日，德甲第31轮，凯恩梅开二度，帮助拜仁在主场2-1击败法兰克福；凭借这两个进球，凯恩职业生涯的成年队进球数达到400个，同时以42粒进球打破个人单赛季进球纪录。4月份，凯恩在各项赛事中为拜仁出场7次，贡献6球1助，其中德甲4场4球1助，欧冠3场2球，最终当选为俱乐部4月最佳球员。

2024年5月1日，欧冠半决赛首回合，凯恩主罚点球破门，帮助拜仁在主场2-2战平皇马，成为有史以来第三位代表国外俱乐部在欧冠半决赛中进球的英格兰球员；这个点球是英国球员在欧冠自1992/93赛季改制之后的第500个进球，也是凯恩在该赛季各项俱乐部赛事中的第43个进球，追平姆巴佩，在该赛季的所有五大联赛球员中并列排在第一位；该赛季，凯恩已在11场欧冠中直接参与11球，打破英格兰球员在这项赛事中的单赛季直接参与进球纪录；打进8粒进球，刷新个人生涯单赛季欧冠进球纪录、英格兰球员单赛季欧冠进球纪录。5月4日，德甲第32轮，凯恩点射破门，最终拜仁1-3不敌斯图加特；凯恩该赛季代表拜仁各项赛事的进球数来到44个，超过姆巴佩（43球），领跑五大联赛俱乐部射手榜。5月9日，欧冠半决赛次回合，凯恩助攻阿方索·戴维斯破门，最终拜仁在客场1-2不敌皇马，总分3-4被淘汰；据Opta统计，凯恩该赛季在欧冠打进8球并送出4记助攻，总计参与12球，是单赛季欧冠比赛参与进球最多的英格兰球员。

2023-24赛季，凯恩以36个进球荣获德甲金靴奖、欧洲金靴奖，成为德甲历史首位夺得金靴奖的英格兰人、德甲历史上首秀赛季进球最多的球员；以8个进球和姆巴佩并列成为该赛季欧冠进球最多的球员，并入选欧冠最佳阵容。

2024年8月17日，德国杯第1轮，凯恩头球扩大比分，帮助拜仁4-0战胜乌尔姆，晋级下一轮。8月25日，2024-25赛季德甲第1轮，凯恩造成卡明斯基乌龙球，随后又助攻格纳布里破门，帮助拜仁3-2战胜沃尔夫斯堡。9月15日，德甲第3轮，凯恩一传三射，帮助拜仁6-1大胜荷尔斯泰因基尔。9月18日，欧冠首轮，凯恩完成大四喜，其中3球来自点球，成为欧冠历史上首位上演点球帽子戏法的球员、欧冠历史上进球最多的英格兰球员（32球）、拜仁队史第四位欧冠单场打进4球的球员，帮助拜仁9-2大胜萨格勒布迪纳摩。9月21日，德甲第4轮，凯恩攻入一球，帮助拜仁5-0战胜不莱梅。10月20日，德甲第7轮，凯恩打进一记远射世界波，结束各项赛事超400分钟进球荒，随后两度补射破门完成帽子戏法，创造德甲联赛历史完成6次戴帽的最快纪录（39场），并以10次射门创下拜仁生涯单场新高，帮助拜仁4-0大胜斯图加特。10月24日，欧冠第3轮焦点战，第18分钟，凯恩凌空斩扳平打进个人欧战第58个进球，超越尤西比奥和伊布拉希莫维奇，升至欧战历史射手榜的第15位，最终拜仁1-4不敌巴萨。10月29日，凯恩在2024年金球奖中位列第10名。10月31日，德国杯第2轮，凯恩贡献一次助攻，帮助拜仁在客场4-0战胜美因茨，晋级下轮。

2024年11月2日，德甲第9轮，凯恩上半场点球破门，下半场梅开二度，成为该赛季德甲首位进球上双的球员，帮助拜仁3-0击败柏林联合。

2015年3月19日，凯恩被英格兰国家男子足球队主教练罗伊·霍奇森招进国家队24人大名单，这是凯恩首次入选英格兰队大名单。3月28日，在2016年欧洲杯预选赛E组英格兰对阵立陶宛的比赛中，凯恩在第72分钟换下韦恩·鲁尼，首次代表英格兰国家队出场，并在上场79秒后即攻入国家队处子球，帮助英格兰4-0战胜立陶宛。

2016年5月31日，凯恩入选英格兰国家队出征2016年法国欧洲杯的23人大名单。在该届欧洲杯中，凯恩表现不佳，四场比赛一球未进，英格兰在1/8决赛就被冰岛淘汰。不仅如此，凯恩还成为了英格兰定位球的第一罚手，无论任意球还是角球，质量相当差。

2018年5月16日，英格兰国家队公布了出征2018年俄罗斯世界杯的23人大名单，凯恩入选。5月22日，凯恩成为英格兰国家队队长。6月19日，在俄罗斯世界杯小组赛英格兰对阵突尼斯的比赛中，上半场凯恩补射破门为英格兰队首开纪录，下半时，凯恩在91分钟上演绝杀，帮助英格兰2-1取胜。6月24日，在世界杯小组赛第二场英格兰对阵巴拿马的比赛中，凯恩打进三球上演帽子戏法（其中两粒进球是点球），帮助英格兰6-1取胜，提前出线晋级十六强。7月4日，在世界杯1/8决赛英格兰对阵哥伦比亚的比赛中，凯恩点球破门先拔头筹，但英格兰在最后时刻遭到哥伦比亚绝平。两队1-1平进入加时赛，加时赛双方无进球。点球大战中，凯恩罚入点球，最终帮助英格兰点球大战4-3、总分5-4晋级八强。7月7日，在世界杯1/4决赛英格兰对阵瑞典的比赛中，凯恩帮助英格兰2-0取胜，时隔28年再进世界杯4强。7月12日，在世界杯半决赛英格兰对阵克罗地亚的比赛中，英格兰在先进一球的情况下被扳平，进入加时赛后遭到绝杀，最终1-2落败，无缘决赛。7月14日，在世界杯三四名争夺战中，英格兰0-2不敌比利时，获得世界杯第四名。凯恩在整届世界杯的比赛中打进6球，获得金靴奖。

2021年夏天，凯恩随英格兰国家队出征2020年欧洲杯。小组赛的3场比赛中，凯恩颗粒无收。7月8日，欧洲杯半决赛，凯恩在加时阶段打入绝杀进球，帮助英格兰2-1战胜丹麦，队史首次挺进欧洲杯决赛。7月12日，欧洲杯决赛，凯恩在点球大战中罚入点球，但最终不敌意大利，屈居亚军。11月12日，世预赛欧洲区第9轮，凯恩上演帽子戏法，帮助英格兰在主场5-0大胜阿尔巴尼亚队。11月15日，世预赛欧洲区末轮对阵圣马力诺，凯恩上演大四喜，帮助英格兰以小组头名身份晋级卡塔尔世界杯，个人以16球刷新了英格兰球员在单一自然年的国家队进球纪录。

2022年6月8日，欧国联小组赛第2轮，凯恩造点并亲自主罚命中，帮助英格兰在客场1-1战平德国，并以50球超越博比·查尔顿爵士，位列队史射手榜第二。9月27日，欧国联A级第6轮，凯恩以英格兰队长的身份第50次首发出战，并完成点球破门，帮助英格兰在主场3-3战平德国。11月10日，凯恩入选英格兰队出征2022年卡塔尔世界杯的26人大名单。11月21日，世界杯小组赛第1轮，凯恩助攻斯特林包抄弹射得手，并助攻拉什福德破门，帮助英格兰6-2战胜伊朗。11月30日，世界杯小组赛第3轮，凯恩助攻福登破门，成为自大卫·贝克汉姆之后第一位在单届世界杯完成3次助攻的英格兰球员，帮助英格兰3-0战胜威尔士，以小组头名晋级淘汰赛。12月5日，世界杯1/8决赛，凯恩斩获个人该届世界杯的首个进球，并以大赛11球（世界杯7球、欧洲杯4球）超越莱因克尔，成为英格兰队史大赛射手王，帮助英格兰3-0战胜塞内加尔，晋级八强，并于赛后当选官方全场最佳球员。12月11日，世界杯1/4决赛，凯恩第11次在世界杯决赛圈作为队长为英格兰登场，刷新英格兰成年男子足球队的纪录，并在比赛中主罚命中点球一度扳平比分，以53个进球追平鲁尼，并列英格兰队史射手榜榜首。英格兰最终以1-2被法国淘汰。

2023年3月24日，欧洲杯预选赛小组赛第1轮，凯恩操刀点球一蹴而就，以54球超越鲁尼，独享英格兰队史射手王，帮助英格兰在客场2-1力克意大利。3月27日，欧洲杯预选赛小组赛第2轮，凯恩破门，帮助英格兰在主场2-0击败乌克兰，并成为近半个世纪以来达成国家队55球所用场次最少的欧洲球员（82场）、英格兰历史首位国际比赛进球数达到100球的球员（IFFHS统计）。6月17日，欧洲杯预选赛小组赛第3轮，凯恩造点并亲自主罚命中，帮助英格兰在客场4-0战胜马耳他。据统计，凯恩是英格兰队史首位在正式比赛打入50球的球员。6月20日，欧洲杯预选赛小组赛第4轮，凯恩2射1传，实现连续12场欧预赛能够破门，刷新相关纪录，帮助英格兰7-0战胜北马其顿。这也是凯恩为英格兰打进的第57球，在历史国家队射手榜超越56球的埃托奥和巴蒂斯图塔，并成为自盖德·穆勒之后取得57个进球所用国家队比赛场次最少的球员（84场）。

2022-23赛季，凯恩代表英格兰队出场11次，打入8球，包括世界杯2球，欧洲杯预选赛5球，欧国联1球。

2023年9月10日，欧洲杯预选赛小组赛第5轮，凯恩助攻沃克，帮助英格兰1-1战平乌克兰。10月18日，欧洲杯预选赛小组赛第8轮，凯恩梅开二度，帮助英格兰在主场3-1战胜意大利。11月18日，欧洲杯预选赛小组赛第9轮，凯恩破门，生涯首次在国家队和俱乐部连续8场进球，帮助英格兰在主场2-0轻取马耳他。11月21日，欧洲杯预选赛小组赛第10轮，凯恩制造对方乌龙球，帮助英格兰在客场1-1战平北马其顿，以小组头名出线。

2024年6月4日，在对阵波黑的友谊赛中，凯恩替补破门，帮助英格兰3-0取胜，这是凯恩国家队第90次出场，凭借这粒进球，凯恩的国际比赛进球数来到63球，超越了巴西传奇大罗纳尔多的62球。6月7日，凯恩入选英格兰队出征2024年德国欧洲杯的大名单。6月17日，欧洲杯小组赛C组第1轮，英格兰对阵塞尔维亚，凯恩第12次在欧洲杯出场，超越加里·内维尔（11次）成为欧洲杯出场次数最多的英格兰球员；第23次在大赛出场，超越阿什利·科尔，成为英格兰队史大赛出场次数最多的球员。6月21日，欧洲杯小组赛C组第2轮，沃克助攻凯恩破门，帮助英格兰以1-1战平丹麦。

2024年7月1日，欧洲杯1/8决赛，凯恩在加时赛头球破门，成为欧洲杯历史上首位在两场不同的加时赛中取得进球的球员、第三个在欧洲杯比赛加时赛中打进2球的球员，帮助英格兰2-1逆转战胜斯洛伐克进入8强；个人追平鲁尼代表英格兰在欧洲杯的进球数，两人同以6个进球排在英格兰国家队欧洲杯历史射手榜次席；个人在欧洲杯和世界杯打入14球，追平普拉蒂尼（位列历史第五）；凯恩在加时赛的进球时间为50秒，这是英格兰在欧洲杯加时赛最快的进球。7月11日，欧洲杯半决赛，凯恩点射扳平，帮助英格兰2-1战胜荷兰；个人以6球超越格列兹曼，成为欧洲杯淘汰赛历史射手王；以7球追平阿兰·希勒，超越鲁尼，成为英格兰队史欧洲杯进球并列最多的球员、第二位世界杯和欧洲杯都打入至少7球的球员，并升至欧洲杯历史射手榜第三位；以9球超过了盖德·穆勒、克洛泽、格列兹曼和姆巴佩，成为首位在大赛淘汰赛打入9球的欧洲球员；以15球独居世界杯+欧洲杯历史射手榜第五位。7月15日，欧洲杯决赛，凯恩首发出场，最终英格兰1-2负于西班牙，获得亚军；凯恩等6人以3球共享本届金靴奖。

2024年9月11日，欧国联B级第2轮，凯恩上演梅开二度，帮助英格兰2-0击败芬兰；这是凯恩为英格兰队出战的第100场比赛，跻身英格兰队史出场榜第十。

凯恩的父亲是帕特里克·凯恩（Patrick），母亲是金·凯恩（Kim）。凯恩有一个哥哥，名叫查理（Charlie）。

凯恩的妻子凯蒂·古德兰（Katie Goodland）是他的青梅竹马。2017年1月，凯蒂为他生下了一个女儿，取名“艾薇·简”（Ivy Jane）。2018年8月，两人的第二个女儿出生，取名“维维恩·简”（Vivienne Jane）。2019年6月，两人低调完婚。2020年12月29日，两人的儿子路易斯·凯恩出生。

2023年3月，凯恩确认他与妻子将迎来第四个孩子。8月20日，凯恩迎来了他的第四个孩子，取名为亨利·爱德华·凯恩。

凯恩喜欢美式橄榄球。凯恩最喜欢的橄榄球球员是新英格兰爱国者的汤姆·布雷迪和西雅图海鹰的拉塞尔·威尔逊——他家的两条狗就以布雷迪和威尔逊命名，但凯恩希望去尝试的位置是踢球手。2017年在纽约喷气机的一堂训练课上，凯恩曾将球踢出50码远。

对于商业广告，凯恩有着严格的准则。在比赛前的48小时，他拒绝参加任何商业活动，哪怕并没有太多互动，只是去拍拍硬照。对此，凯恩解释说：“拍那些照片总要花上几个小时，其实是非常消耗精力的。对我来说，比赛是最重要的。”凯恩的兄弟查理是他的经纪人，会为他推掉一切可以推的活动。

在《福布斯》公布的2023年世界足球运动员收入排名中，凯恩以3600万美元位居第10名。

2024年10月消息，凯恩投资了一家新公司并且担任代言人，凯恩也担任了这家公司的燕麦粥品牌代言人。

2023年8月17日，斯凯奇宣布哈里·凯恩正式加入，双方签订终身全球合约，凯恩成为斯凯奇终身全球品牌代言人。

虽然各项数据都未必特别出彩，但以全面性而论，凯恩足以堪称英格兰足球历史级别的明星人物。从突前抢点到接应组织，凯恩对于英格兰队的战术价值巨大。他也能够适合多种战术和多个位置的要求，堪称一专多能。（《齐鲁晚报》 评）

凯恩的争顶能力强，球感棒，能对抗，而且还很有智慧。如果绝对速度再快那么一点点，他就将是完美无缺的中锋。而即便凯恩不能再快，他作为中锋也已经相当全面。（加里·莱因克尔 评）

凯恩的能力非常全面，基本功扎实，场上奔跑积极，既能完成一锤定音，也能为队友策应进攻。在球场上凯恩非常积极，经常在前场对持球人进行逼抢。当然凯恩最为关键的技术能力还是自身精湛的射术，除了禁区内的破门，他还能在禁区边缘拉出一条完美的弧线。他的双脚能力均衡，也擅长用头球破门。（腾讯体育 评）

在箭头位置上，凯恩能够独自应对对方后卫的夹击。无论是持球等待队友的前插，还是充当孤胆英雄自己寻找射门机会，凯恩似乎都很有心得。凯恩最适合的位置是中锋，但其实他也有过一些扮演中场或边路角色的经验。小伙子的技术很全面，在边路游弋时同样能够为队友创造机会。作为一名年轻球员，凯恩还有机会将自己塑造得更加无懈可击。（《体坛周报》 评）

2018年4月7日，在英超热刺2-1击败斯托克城的比赛中，克里斯蒂安·埃里克森第63分钟主罚的任意球直接飞向球门，凯恩在门前有抢点的动作，最终皮球入网。英超官方最初判定这粒进球属于埃里克森，而凯恩却坚持表示自己的肩膀碰到了皮球，进球应该算在他的头上。

凯恩还在个人社交网络中发布多条推特，让加里·莱因克尔、阿兰·希勒等名宿为他作证。凯恩表示：“我以女儿发誓，这是属于我的进球，这是从我肩膀弹进球网的。”这番言论也让凯恩陷入了舆论风波。至于埃里克森本人则颇为大度，他表示：“如果凯恩说他碰到了球，那他就碰到了，这是他的进球。当时庆祝时，看起来他像碰到了球。”

随后，热刺也向英超官方上诉，让埃里克森的第二粒进球算到凯恩账下。英超官方表示，在经过对凯恩证词和进球录像研究后，最终认定凯恩碰到了皮球，将埃里克森的第二粒进球改判为凯恩。改判之后，凯恩在英超射手榜上只落后穆罕默德·萨拉赫4球。有趣的是，萨拉赫在个人推特上感叹道：“哇，真的吗？”