从1774年到1776年，塞缪尔·蔡斯是安纳波利斯的马里兰殖民地代表大会代表。他代表马里兰殖民州出席大陆会议，1776年再次当选，并签署了《独立宣言》。

他在大陆会议一直待到1778年。蔡斯利用自己在国会的职位获得的内幕信息，试图垄断面粉市场，结果他没有回到大陆会议，损害了自己的声誉。

司法职业

1786年，塞缪尔·蔡斯搬到了巴尔的摩，在那里他度过了余生。1788年，他被任命为巴尔的摩地区刑事法院的首席法官，一直任职到1796年。1791年，他成为马里兰州最高法院的首席大法官，任职至1796年。

1796年1月26日，乔治·华盛顿总统任命塞缪尔·蔡斯为美国最高法院大法官。蔡斯在法院任职，直到1811年6月19日去世。

弹劾

托马斯·杰斐逊总统对司法部门通过独家司法审查攫取权力的做法感到震惊，他领导自己的政党努力将联邦党人从法官中除名。在他就职后不久，他在国会的盟友就废除了1801年的《司法法案》，废除了由该法案设立的下级法院，并终止了联邦法官的终身任命；在1803年5月废除该法案两年后，塞缪尔·蔡斯在巴尔的摩大陪审团面前公开谴责该法案，称其将“剥夺所有财产和个人自由的安全保障，我们的共和宪法将陷入暴民政治。”杰弗逊认为这次袭击是不容置疑的不良行为和通过弹劾蔡斯来减少弹劾联邦党人影响的机会, 从白宫启动过程时，他写信给马里兰州的国会议员约瑟夫·霍珀·尼科尔森（Joseph Hopper Nicholson）问：“任何煽动和官方攻击的我们的宪法原则……应受惩罚?”

弗吉尼亚州国会议员约翰·伦道夫（John Randolph）接受了挑战，并负责弹劾。众议院在1804年末为蔡斯提供了八项弹劾条款，其中一项涉及到蔡斯对约翰·弗里斯审判的处理。还有两则新闻聚焦于他在詹姆斯·卡兰德（James Callender）政治诽谤审判中的行为。有四篇文章集中讨论了蔡斯在审理各种案件时所犯的程序错误，第八篇文章则是针对他在“指控”或授权巴尔的摩大陪审团时所发表的“过度和煽动性的……特别不得体和不得体的……高度不合理的……高度不得体的”言论。由杰斐逊共和党控制的美国参议院于1805年初开始了对蔡斯的弹劾审判，由副总统阿伦·伯尔主持，伦道夫负责诉讼。

所有的指控都涉及蔡斯在下级巡回法院担任审判法官的工作。（在那个时代，最高法院的法官还有另外一项职责，就是在巡回法庭上作为个人服务，这种做法在19世纪末就结束）指控的核心是，政治偏见导致蔡斯以公然不公平的方式对待被告及其律师。蔡斯的辩护律师称这次起诉是他的共和党对手的政治努力。在对弹劾条款的回答中，蔡斯认为，他的所有行为都是出于遵循先例、限制提倡者不当陈述法律的司法责任以及对司法效率的考虑。

1805年3月1日，参议院投票宣判蔡斯无罪。他是美国最高法院被弹劾的大法官。

弹劾案提出了关于司法性质的宪法问题，并结束了一系列根据《宪法》确定司法独立适当程度的努力。它规定了弹劾权的范围，明确了禁止司法人员参与党派政治的概念，明确了法官在刑事陪审团审判中的作用，明确了司法独立。这种建构在很大程度上是一种态度，因为它改变了政治规范，而没有编纂新的法律理论。

蔡斯的无罪开释——在一些方面存在一边倒——开创了一个非官方的先例，许多历史学家认为，这有助于确保司法独立。正如首席大法官威廉·伦奎斯特（William Rehnquist）在其著作《大调查》（Grand Inquests）中所指出的，一些参议员不顾党派之争，拒绝给蔡斯定罪，显然是因为他们怀疑，仅凭蔡斯的判决质量，就足以让他免职。此外，联邦法官变得更加谨慎，避免出现政治党派之争。自蔡斯以来，联邦法官的弹劾一直是基于对法律或道德失当的指控，而不是基于司法表现。

去世

塞缪尔·蔡斯于1811年死于心脏病，安葬在巴尔的摩内港东南的圣保罗公墓。

担任大陆会议代表，并签署《独立宣言》，成为美国开国元勋。

担任马里兰州最高法院法官和美国最高法院法官大法官。

1762年5月，塞缪尔·蔡斯与安·鲍德温（Ann Baldwin），托马斯和艾格尼丝·鲍德温（Thomas and Agnes Baldwin）的女儿。塞缪尔和安有三个儿子和四个女儿，只有四个活到成年。安死于1776年。

1784年，蔡斯前往英格兰处理马里兰银行的股票，在那里他遇到了汉娜·基蒂（Hannah Kitty），她是伯克希尔的医生塞缪尔·吉尔斯（Samuel Giles）的女儿。他们在那年晚些时候结婚，生了两个女儿。

1769年，塞缪尔·蔡斯开始建造后来被称为蔡斯-劳埃德宅（Chase-Lloyd House）的宅邸，并于1771年未完工时将其出售。这座房子1970年被列入美国国家历史遗迹名录，并指定为美国国家历史地标。

二战期间，美国海军军舰塞缪尔·蔡斯号运输船（USS Samuel Chase APA-26/AP-56）以他的名字命名。