他还必须面对国内的叛乱，来自安达卢斯穆斯林的攻击，以及加利西亚的叛乱。对於穆斯林的动作，奥多尼奥三世派出军队远及里斯本（955年）。在这强大的军队表现之前，穆斯林除了求和之外别无他法。莱昂国王和科尔多瓦哈里发阿卜杜-拉赫曼三世 （在位912年－961年）之间的条约结束了谈判。

他试图继续进行他父亲加强领土驻防以及增强皇室权威的行动，来面对顽强且分裂的费尔南·冈萨雷斯伯爵。他甚至娶费尔南的女儿乌拉卡为妻子，然而後来休掉她，因为她父亲与桑乔结盟。

乌拉卡和他至少有两个子女：一个儿子名叫奥多尼奥，早逝，以及一个女儿特里萨，她成为一个修女。奥多尼奥三世也是贝尔穆多二世的父亲，但对於他是乌拉卡的儿子还是一个情妇（佩拉约·冈萨雷斯伯爵的一个女儿）的儿子，双方的看法是分歧的。