在两岸关系研究方面，所著《两岸主权论》（讨论两岸的政治法律定位）、《两岸统合论》（论述两岸未来发展的走向）、《全球化与两岸统合》（从国家安全与发展的战略角度析论两岸关系）等三本书共同构成张亚中教授完整之“两岸关系思想体系”，为前瞻性之研究，也是对两岸政府的“国是建言”。面对全球化的来临，《全球化与两岸统合》（联经出版）一书将“两岸统合”的观点提升至“国家”战略层次，论述的内容除了寻求解决两岸争议最有效的方案，更在提供当两岸面对全球化之冲击时最有利的战略选择；它不仅有益于两岸关系的良性互动，更有助于两岸在全球化时代中成功的追求安全与发展。

《开放政治市场》（联经出版）一书是政治学者张亚中向廿一世纪人类所提出之新的政治思想，期盼为台湾的人民与前途的美好未来作出发想。本书跨越了传统政治学中“国家、政府、人民”为相互依属的纵线思考限制，主张将政府从国家与人民的纵线中抽离，也就是人民有权主张“开放政治市场”，可以在不离开自己的土地基础上与外国政府订立契约，以摆脱必须依附于“自己的政府”统治的枷锁，选择一个能够带给自己利益的政府。张亚中并认为，唯有经由“开放政治市场”，人类的多重认同方有可能建立，文化与文明之间的融合与尊重才有希望真正的实现，追求世界和平的全球治理也才有机会成真。“开放政治市场”因而是人类已经“开放社会”与“开放经济市场”后的下一个必要选择。本书并以台湾作为范例来论述，希望为台湾未来的前途提供一个与以往完全不同的思维，使台湾能够摆脱掉历史地缘的宿命，创造出美好未来的无限生机。期盼经由这本书，“给台湾一个机会，许世界一个未来”。

张亚中于2004年5月参与民主行动联盟的创建，并任总召，于同年8月开始进行反军购运动，并且于9月发起反军购游行；2005年3月张亚中又以反对修宪为名，与其他学者、社运界人士与台大学生合组“张亚中等一百五十人联盟”参选2005年台湾地区任务型“国代”选举，并以1.64%的得票率当选五人，张亚中本人也当选“国大代表”；但于5月30日请辞。

2005年十月，张亚中、黄光国等人以民主行动联盟名义邀请“中央研究院”等七位院士共同发表《两岸和平论述》，主张未来两岸和平与发展且建立在“‘整个中国、两岸平等’、‘两岸统合’、‘和平不武’、‘基础协定’”的架构下推动。

在台湾国际地位研究方面，张亚中继《两岸主权论》、《两岸统合论》、《全球化与两岸统合》三本书后，另撰写《小国崛起》、《台湾和平岛》两书，主张台湾对外的发展战略应该于“一个中国”之外另寻出路，在“整个中国，两岸平等”、“两岸统合”的基础下，以和平非武装的方式建构未来。

相关著作如下：

《小国崛起》（2008年）《全球化与两岸统合》（2003年）《国际关系总论》（2003年初版、2007年二版)，本书为主编《开放政治市场：全球治理台湾》（2002年）《两岸统合论》（2000年）《中国大陆与两岸关系概论》（2000年）《德国问题：国际法与宪法的争议》（1999年）《美国的中国政策：围堵、交往、战略伙伴》（1999年）《两岸主权论》（1998年）《欧洲统合：政府间主义与超国家主义的互动》（1998年)

2018年12月，两岸携手共创繁荣——台湾各界人士热议习近平总书记在庆祝改革开放40周年大会上的讲话；台湾大学政治学系教授张亚中投书媒体说，对大陆改革开放必须给予高度肯定。40年改革开放让7亿多人脱贫，大陆成为世界第二大经济体，这的确是了不起的成就。

2021年，张亚中宣布参选中国国民党主席。8月19日，据台湾“中央社”报道，国民党举行党主席候选人号次抽签，张亚中3号。对于张亚中阵营向选监委员会提出的“主席违法延任办理选务”检举案，上午以临时提案的方式进行讨论，并决议：此案不属于选监委员会职权，因此不予处理。