1934年，15岁时在南京就读中学，开始研读佛经。1935年决心放弃学业，致力于学佛，16岁时在江西庐山闭关。17岁起研习藏传密教，当时其父担任蒙藏委员会委员，安排他至四川贡噶山雪山寺，拜贡噶仁波切为师，学习藏传噶举派，在贡噶山居住了八年。1945年，对日抗战结束，他从四川回到湖北。1947年，应印度国际大学校长谭云山之邀，至印度讲学。1948年返国，与于右任之女，于念慈，在汉口结婚。1949年，因国共内战，与其妻再赴印度。1950年，在印度结识沈家桢，两人成为好友。1951年，与其妻至美国纽约，任教于纽约新学院（New School for Social Research），随后转往内布拉斯加大学林肯分校。1966年，至宾夕法尼亚州立大学任教。张澄基在四川时学会藏文，至美国时，进修学会梵文。