1946年冬，曾伟离港赴沪。1947年1月，民盟在上海召开一届二中全会，曾伟代表港九支部列席会议。2月，曾伟当选中国农工民主党中央执行委员会委员，兼任中央组织部副部长、上海市党部主任委员。1947年11月民盟总部被迫解散后，上海的民盟及农工民主党组织转入地下活动。1948年上半年，因反动派当局追捕，上海已无法安身，曾伟又重返香港。

1949年3月，中国人民解放军渡江战役前夕，农工民主党上海市组织遭到严重破坏。曾伟主动向农工民主党中央表达返回上海重振并领导当地农工民主党组织、迎接解放的愿望。29日，曾伟不顾个人安危，舍弃了家庭，由香港转广州赴上海，为上海解放添一份力量。

4月5日，农工民主党南京市党部委员刘启纶来沪，与曾伟、虞键、申葆文等农工民主党华东局领导人在山阴路恒盛里47号研究策动芜湖、太湖地区国民党军队起义一事。会后曾伟和虞键在路上边走边谈，商量工作，不幸被国民党鹰犬侦悉，被军警抓获。在这危难时刻，他们立即向走在前面的同志发出信号，使他们得以脱身，而刘启纶则在恒盛里47号同时被捕。面对敌人的严刑拷打，曾伟始终坚强不屈、大义凛然，在狱中还带领狱友读书、唱歌，互相勉励，增强革命信心。

5月21日，距上海解放仅6天，曾伟和虞键、刘启纶等人一起被押往宋公园（今闸北公园）刑场，壮烈牺牲。他以37岁的宝贵生命，实现了自己在1945年写下的誓言：“为中国人民利益与社会主义前途，我愿不怕困难与牺牲奋斗到底！”

曾伟自幼阅读进步的革命书籍，深受革命思潮的影响。1932年淞沪抗战后，曾伟加入中华民族解放行动委员会（“农工党”前身），主张联合中国共产党，团结全国军民，进行抗日救国运动。为了开展抗日军事工作，曾伟到广东军事学校受训。他积极学习革命理论，坚定了抗战必胜的决心。

1936年，日本帝国主义加紧了侵华的步伐，全国人民掀起抗战救亡高潮：曾伟任第12集团军158师团政训室主任，积极投身到抗战的洪流中。在军中，他和郭翘然、李煦寰、卓炯等志同道合的“解委会”同志一起，密切联系，号召广大官兵团结抗战，杀敌报国。他们在广州创办宣传抗战的期刊《抗战农村》，组织了“中华民族解放志愿团”，大力宣传抗战救亡运动。

全面抗战爆发后，曾伟随着部队由闽西南而潮梅而东江，开回广州参加抗战。他以全生命的热力，奔走在军民之间，沿途发动群众，做了大量的宣传工作，召开军民群众大会，动员人民奋起抗战。他曾任“中山大学随军服务团”团长，活跃在广州近郊。1938年冬，日寇占领广州，曾伟随同“青年抗日宣传队”深入恩乎、阳春一带发动群众，筹划建立敌后抗日根据地。后又参加广东战时动员委员会第140战时工作队，到阳江一带活动，他们面向群众，深入农村，在他们的抗战救亡宣传下，群众高唱救亡歌曲，高呼口号，声震四野，全城为之轰动，收到了空前的宣传发动群众的效果。

1940年曾伟担任第65军政治部科长，坚持进步，坚持抗日，积极拥护中共“坚持抗战，反对投降；坚持团结，反对分裂；坚持进步，反对倒退”的主张。1942年春，国民党反动派密令逮捕曾伟，他被迫流亡桂林，一面卖文为生，一面系统地学习马列主义经典理论。期间，他积极参加民盟桂林小组的活动。

1944年，日寇进犯湘桂，曾在“一·二八”淞沪抗战中战功显赫的前十九路军名将张炎将军决意回到家乡广东南路组织旧部，发动民众抗战。曾伟闻此消息，在民盟组织的支持下，毅然告别临产的妻子，前往吴川协助张炎策划武装起义，发动民众组织“南路人民抗日军”。“南路人民抗日军”于1945年1月14日在吴川起义，张炎任军长，曾伟任军政治部主任。他们积极配合中共抗日游击队，面对日、蒋的围攻，进行了艰苦卓绝的抗争。在张炎将军牺牲后，曾伟率领队伍与中共领导的抗日军队汇合，直接接受中共领导，共同抗日。

1945年抗战胜利后，国民党反动派加紧对粤南人民武装的扫荡。曾伟被迫转移至香港，从事文化新闻事业，担任《人民报》及《中华论坛丛刊》编辑。他参加筹建港九民盟组织，并担任民盟总部组织委员会委员、南方总支部执行委员兼港九支部委员会副主任；他同时担任农工中央组织部副部长、华东局委员。

曾伟在民主革命斗争中表现出非凡的组织才能，享有很高的威望。民盟在香港和九龙举行的多次大型纪念会和庆祝会，如庆祝“五一”国际劳动节大会、促进祖国和平运动大会、纪念冼星海歌咏大会等，曾伟都作为主持或主要报告人。他那英俊的外表，炯炯有神的目光，激情四射的态度，给人们留下了深刻的印象，他善于辞令，极富演讲天才，对问题的分析鞭辟人里，他那抑扬顿挫的声音，富有表现力的表情，像磁石般吸引着群众，会场里或鸦雀无声，或掌声雷动，群众的情绪汹涌澎湃，在他的影响下，许多人投身到伟大的爱国民主运动的洪流中。

1947年底以后，上海民盟及农工民主党转人地下活动，曾伟担任策反蒋方军政人员的具体工作，经常深入基层工作。他对学习也不放松，与同志互相鼓励，学习马列主义。1947年，民盟在上海召开一届二中全会，他代表港九支部列席会议，并在会上汇报工作。后因反动派当局追捕，上海无法安身，他又重返香港。

曾伟坚决反对蒋介石发动内战，积极配合中共进行策反国民党军队的工作。1947年上半年，中共党员伍旭得知曾伟在上海进行爱国民主活动后，立刻和曾伟取得了联系。中共华东局派遣伍旭到驻扎在沂蒙地区的65军去策动蒋军起义，曾伟和伍旭密切配合。曾伟多次与65军军长李振、副军长李明交流，劝他们认清形势，脱离国民党反动集团，投向人民。后来，65军在四川武装起义。曾伟还要求65军炮兵营长吴应朝利用参加国民党陆军大学特别班（重庆）的机会广泛结交高级军官，拨给他活动经费，交代联系方式，长期指导，介绍他与当地组织联系。吴应朝在重庆、成都军界同学中进行联系和宣传，并与欧震等将领一起在陆军大学形成一股向往进步的力量，在解放军进军西南时，争取了罗广文兵团、辎汽三团以及川军的一些部队参加起义。