1938年至1942年就读于中山大学教育心理学系，这期间由于抗日战争的爆发而逃难到贵州师范学院寄读一年。

1943年至1946年就读于清华大学研究院心理学系，师从于中国著名的实验心理学家周先庚先生，主要从事实验心理学的研究。

1946年至1948年，在北京大学任助教，这期间，除了教授心理学的课程外，还和陈友松教授合开“教育与心理的英文名著选读”的课程。

1948年8月，受胡适和梅贻琦的推荐公费前往哥伦比亚大学深造，师从著名的心理学家伯尔赫斯·弗雷德里克·斯金纳（Burrhus Frederic Skinner）。

1952年，获得哥伦比亚大学心理学博士学位，并受著名的实用主义哲学家、教育家和心理学家约翰·杜威向当时哥伦比亚大学校长艾森豪威尔（Eisenhower）将军推荐从事博士后的研究。

1952年至1954年，在美国著名的MINESOTA儿童研究所做研究员。

1954年，应新中国的号召回到祖国，参与新中国的建设。

1954年至1957年，在河北师范学院任教，但由于其所学和所教不符合当时中国所推崇的苏联教育，所以受到排挤，几乎是一个闲置人员，随后便“罢工”而离开河北师范学院。

1957年到华东师范大学心理学系任教。

1980年3月，出席中国科学技术协会第二次全国代表大会，同年10月，应澳大利亚新南威尔士大学之邀，前往澳大利亚讲学。随后又应美国华盛顿大学、宾夕法尼亚大学及哈佛大学等院校之邀并前往讲学。

1983年，发表《汉字好学好用证》一文，在心理学、教育学、语言文字学、中文信息编码等领城产生广泛而深远的影响。

1983年7月，曾教授应邀出席了在香港召开的“中国语文国际讨论会” ， 宣读了《方块字与字母文字之比较》的论文， 受到了来自日本、美国、加拿大、澳大利亚、台湾、香港等国家和地区的代表好评。

1987年，由美国科学院院长郝伯特·西蒙（Harberta-Simen）签署邀请为美中交流学者，是中国心理学界第一位获此殊荣的心理学家（郝伯特·西蒙是1978年诺贝尔经济学奖获得者）。

《汉语的信息分析》

《汉字好学好用证》

《情志与情商》

《儿童全面学习录像光盘》

《方块字与字母文字之比较》

《汉字各种笔画的频率估计》

《迷信与外气的心理学解释》

曾性初教授首先运用信息论与实验心理学的方法来研究中文与汉字，香港大学心理系主任高尚仁教授对他的《汉字各种笔画的频率估计》、《汉语的信息分析》等论文曾这样评价：“这个分析的成果对汉字的信息处理的研究以及笔画为单位的汉字键盘的设计具有重要的价值。” 曾教授根据汉字笔画的冗余信息所提出的笔画码（特别是轮廓码）的设想，已为多种中文信息编码方案所采纳。

1983年，曾教授发表《汉字好学好用证》一文，在教育学、语言文字学、中文信息编码等领城产生广泛而深远的影响。日本电视台特地邀请有关专家就此文举行了汉字改革的专题讨论。与会者认为不论赞成与反对文字改革的人士都可以从中吸取教益。著名的文字改革专家周有光先生说：“ 曾文打破了长期以来对汉字的一言堂的局面。” 所谓一言堂的观点，就是“ 汉字笔画繁、字数多，难学、难认、难记、难读、难写、难用”。而曾教授却认为笔画多的字，虽然书写时多费一点时间，但是因为线索（冗余信息）多反而较易辨认。就词而论，各种文字的词数大致相等。牛津大词典收词60万，汉词也不过此数。根据实验结果，因为汉字的冗余信息高，它英文、日文假名与汉语拼音都较易学、易懂、易写，它所占的篇幅少，经济实用。因此汉字是悠久、优美的文字，纪录与传递了光辉灿烂的中国文化，是中华民族的传家宝。

曾性初教授运用信息论开创了一门“汉字汉语心理学”。关于这项研究的性质和成果，在杨桂欣（《中国教育报》1995年11月22日第二版）的纪念廖一帆的文章中做了评估：“表扬他贯彻执行党的‘双百’方针，为办好《教育研究》而努力工作。1982年下半年，刊物收到自发来稿《汉字好学好用证》，稿子长达两万余字，即用丰富的科学实验材料，又同多种拼音文字进行认真的比较，非常充分地认证了‘汉字是历史悠久、字型优美、易学、易写、经济有效的文字’，根本不应当废除它而走什么拼音化道路。事关重大，作者曾性初曾被错划为右派，怎么办？发表还是不发表？编辑们把这篇稿子交给一帆同志，他认真阅读之后，毫不犹豫地予以签发，并立即向编辑们布置任务：多方面组织争鸣稿件，尤其要组织文改工作和语言文字专家们的稿件，认真讨论一番。1983年伊始，《教育研究》分两期连载了《汉字好学好用证》，引起国内外的强烈反响，说是“轰动效应”也不为过分。后来，全国人民代表大会郑重决定将国家文字改革委员会更名为语言文字工作委员会，不再提汉字走拼音化道路了，这同《教育研究》发表曾性初《汉字好学好用证》，有着重要的关系。”

1983年7月，曾教授应邀出席了在香港召开的“中国语文国际讨论会”，宣读了《方块字与字母文字之比较》的论文，受到了来自日本、美国、加拿大等国家的代表好评。

曾性初教授在80年代做了儿童早期识字的实验。运用程序设计与操作条件反射的方法教授不到周岁，尚不会说话的婴儿辨认汉字（利用指辩、用图或实物配字、或用字配图和实物，、听音指字、中英文对照比较学习、动作表字以及口说等方法），不仅使儿童认识了汉字，也在认识汉字的过程当中学到了相关的英语单词，同时还使儿童具备了利用汉字来识别未见过的图画的能力。实验表明，婴儿在未说话前可学会辨认百来个汉字。一般智力中上，2到4岁的儿童，每天以两节（15到20分时间），可以学会二三千个汉字。曾教授对尚未说话的婴儿教学识字的方法，已被美国圣路易斯聋哑研究所采纳，用来教聋哑人识字与阅读。

同时，曾性初教授还做了儿童早期算数的实验。首先教会儿童数的自加、自减、自乘、自除这样的特殊情况，利用数的乘或除连教（让孩子明白乘是连加，除是连减）。儿童会数数但不一定又数的概念，所以必须提供多种多样的实物，如算盘、积木、硬币。糖果……使儿童对形状、大小不一的东西有基数（表示事物个数的数）的概念，这样能够帮助儿童理解从数（shǔ）到数（shù）的意义。曾性初教授利用特制的又纵横两根直角相交的游尺的方格板，利用操作法来教儿童同时学加减乘除法，教会儿童从动作算到看算、由看算到口算、最后过渡到心算，关键是要求儿童学会多位数的加减乘除的进位和退位。从具体算术情境到抽象的算术情境，再回到实际的应用，以游戏（学钢琴、练习字画）的方式创设情境使小孩子更容易掌握四则运算，在这样的学习情境之下，不出现皮亚杰发展阶段。

哈弗大学加德纳教授1980年在《今日心理学》上撰文大意如下：我多次与华东师范大学曾性初教授在上海和波士顿交谈讨论，并观看了他的《学习与发展》的录像带，发现他用巧妙的方法（结合操作条件反射和讯息分析学认汉字、英文字词、诗词）研究的结果和瑞士的皮亚杰教授所说的发展阶段（守衡、感知活动、低级运转与高级操作等）有所不同，后三个阶段提前很多，三四岁左右的儿童可以用笔算或心算做复杂的加减乘除运算，这意味着三四岁的儿童便已经具有抽象运算能力，在一定程度上颠倒了先说话后认字和以图识字的顺序，儿童可以用以学过的字来认识未见过的图。