2006年，李佳璐为电视剧《一半天堂》创作并演唱主题曲《一半天堂》，从而正式进入演艺圈。2007年，为电视剧《老伴》演唱主题曲《无止尽的爱》及尾曲《感谢你给我的泪》。2009年，为韩剧《灿烂的遗产》演唱中文插曲《最后的痛》、《春天的雨》。

2011年，为电视剧《回家的诱惑》、《回家的欲望》演唱主题曲《无法原谅》、插曲《避风港》和《好心情》；4月30日， 参加湖南卫视综艺节目《快乐大本营》的录制，并演唱歌曲《无法原谅》；10月，签约东嘉娱乐唱片公司；11月30日，由歌手欢子作曲，李佳璐与施文斌合唱的歌曲《怨》发行；12月，参加湖南卫视跨年演唱会。

2012年1月5日，发行迷你专辑《越简单越浪漫》，专辑收录了同名歌曲《越简单越浪漫》、《Night Rainbow》等三首歌曲；1月12日，受邀参加北京电视台“网络春晚”，并演唱《无法原谅》等曲目；4月9日，发行感性抒情曲风的单曲《开场》；4月20日，发行情歌曲风的单曲《结束》；4月24日，发行单曲《如果下辈子还能遇见你》，6月26日，录制央视三套综艺节目《开心歌迷会》；8月13日，推出个人首张同名专辑《李佳璐》，专辑共收录了《我没有》、《开场》、《感人的歌》等9首歌曲；9月，受邀担任杭州“九悦印象之星总决赛”的评委。