2011年5月26日，李政敏作为Boyfriend成员正式出道，发表出道单曲《Boyfriend》；10月6日，发行第二张单曲《내 여자 손대지마》；12月8日，发行第三张单曲《I'll Be There》。

2012年6月29日，发行首张迷你专辑《Love Style》；8月22日，进军日本，发行首张日语单曲《Be my shine～君を离さない～（Be my shine ～不会离开你～）》；11月13日，发行首张正规专辑《Janus》，28日，发表第二张日文单曲《キミとDance Dance Dance / MY LADY ～冬の恋人～》。

2013年1月14日，发行张正规Repackage专辑《I yah》；3月19日，开始举行Boyfriend亚洲巡演，27日，再次于日本发声，发表第三张日本单曲《瞳のメロディ》，并作为动画《名侦探柯南》插曲播出；5月28日，发行首张韩文数码单曲《ON & ON》。同年，他还客串了日本电视剧《GOGO花美男5人》。