康熙五年（1666），受命整顿苏州农田水利，因其改革措施遭到上司和同僚的忌恨而被革职。还乡后，闭户读书、潜心著述。十三年，曾受过李来泰斥责的抚州知府王永茂，诬陷李与耿精忠部属勾结阴谋叛乱，将他逮捕下狱，经多方营救，得免于罪。十八年（1679），由大臣举荐，参加“博学鸿词科”考试，列二等第一，授翰林院侍讲，参与修撰《明史》，分撰“纪”、“传”百余篇，成绩卓著，被誉为“独备三长（史才、史识、史德），不愧鸿博之选。”二十年，主持湖广乡试，所取之士“皆文雅正、淳明不诡异”，学者仰其言行为师。康熙二十三年卒于京官邸。

李来泰为文广博深奥，穷极雕镂，不肯一语与人。但诗以平正通达称。力主诗文创新，反对趋炎附势、急功近利，劝人关心世事，勿卖弄才情，为清初著名八股文大家。前人评论他“熟于六经而运以史识，故辟畦开役，微显阐幽，令读者惊魂荡魄”，充分体现他“经史合一”的卓越才识。方苞说他“更能运才思于典则，庶无流弊”。他的诗以平正通达著称。他在反映家乡风貌的作品中，将传说与大自然的绮丽融为一体，其《文昌桥二首》《羊角石》《洗墨池》《翻经台》等为人们所喜好。他的《玉茗堂》《荆公故宅》则抒发了诗人对临川先贤汤显祖、王安石的仰慕之情。著述甚多，归里赋闲时编成《莲龛集》40余卷，因遭诬陷，被抄家时文稿俱失，其子士征、士昆四处搜集，仅得16卷，存目于《四库全书总目》，现已编入《四库全书存目丛书》。