同年6月，李章达、陈铭枢和蒋光鼐等人一起考进保定陆军军官学校。第二年，李烈钧在江西湖口举兵讨袁，发起“二次革命”。接着，江苏、广东、安徽、上海、福建、湖南等地也都先后兴兵讨袁。李章达参加了李烈钧领导的讨袁行动。但是，讨袁战争因为各地武装分散、缺乏统一领导等原因很快就告失败。李烈钧兵败湖口。李章达也逃往上海，后得机会继续完成学业，在保定陆军军官学校第二期毕业。

民国元年（1912）初，李章达自武汉回到广州，跟随朱执信编练与整顿民军，并被派到民军队伍中当教练员。1912年6月，李考进保定陆军军官学校炮兵科，在校刻苦学习军事技术。1913年参加广东讨袁（世凯）运动。讨袁运动失败后逃往上海。

1915年12月，袁世凯称帝。蔡锷、李烈钧在云南揭起护国讨袁的旗帜，组成护国军，向川、湘、粤三省进军。1916年，李章达从上海回到广东，在滇军中任少校参谋，参加护国讨袁的斗争。1918年初，“援闽粤军”在广州成立后，李章达转入“援闽粤军”，在总参谋长邓铿麾下任少校参谋。同年6月，援闽战争爆发，李章达随军进攻福建，与粤军将士一起攻城拔寨，打败了福建督军李厚基的北洋军。但因国内政局骤变，继任北京政府总统的徐世昌力主南北议和，于是历时近10个月的援闽战争结束。李章达离开福建返回广州，期待革命的再次到来。

1917年追随孙中山回广东，参加护法运动。

1918年任援闽粤军总参谋部少校参谋，随粤军入闽与北洋军阀作战。是年底南北议和后，赴上海协助朱执信从事《建设》杂志的发行工作。

1919年夏，李章达应朱执信的邀请赶赴上海，协助孙中山、朱执信、廖仲恺等人创办《建设》杂志，并负责发行工作。在上海期间，平时除工作外，李章达还跟朱执信学习革命理论，跟廖仲恺学习英文，收获颇丰，彼此之间也建立起深厚的友情。俄国十月革命胜利后，孙中山受到启发，认为俄国的经验可以借鉴来指导中国的革命。因此，他决定派李章达陪同朱执信前往苏俄考察。可是，时局发生变化。1920年6月，孙中山为了讨伐盘踞广东的桂系军阀，派朱执信回广东做策应工作。8月，粤桂战争爆发。9月，朱执信在虎门调解驻军与东莞民军冲突时，不幸中流弹牺牲。李、朱二人共赴苏俄计划流产。1920年底，李章达在廖仲恺的支持下，前往苏俄。但当他抵达苏俄的伯兰俄维辛时，又因为苏俄的国内战争而无法继续北上，只好返回广州。

1920年底奉廖仲恺委派赴苏联学习，途中在赤塔受战乱之阻折返天津，辗转回到广州。1921年春任粤军第一师工兵营长，后任大元帅府警卫团团长、讨逆军支队长、大元帅府参军。

1921年初，粤军参谋长兼粤军第1师师长邓铿，为了提高第1师的官兵素质，千方百计招纳年青有为的军官为骨干，李章达、叶挺、邓演达、蒋光鼐、陈可钰等被招入军中。李章达被委任为师直属工兵营营长。不久，孙中山在桂林设立大本营，准备驱兵湖南进行北伐，并在邓铿的粤军第1师中挑选青年军官组成警卫团担任大本营警卫。工兵营被改编为警卫团第2营，李章达任警卫团中校团副。因团长陈可钰还兼任师部参谋长，不能离开广州，故警卫团实际由李章达率领，开赴桂林担负警卫任务。当时的桂林治安状况很不好，匪患频繁。警卫团除保卫大本营外，还到郊区剿匪，维护社会治安，因此深得当地民众的称颂。

1922年3月，邓仲元在广州被陈炯明部下刺杀。孙中山悲痛万分，决定改道韶关北伐，督师回粤。李章达率警卫团随侍左右。5月，孙中山改设大本营于韶关。这期间，孙中山经常往返于韶关和广州之间，警卫团兵力单薄。于是，孙中山决定将警卫团扩充为两个团，李章达被任命为警卫团第2团团长兼大本营参军。

5月10日，陈炯明露出叛乱迹象，其手下悍将叶举擅自率领驻桂部队东返广州，并设总指挥部于白云山下郑仙祠，以索饷要挟，寻衅滋事。孙中山为安定后方人心，与夫人宋庆龄驻总统府观音山的粤秀楼。李章达率领警卫团负责安全保卫工作。陈炯明见时机已到，密令心腹干将叶举、洪兆麟、熊略等集结了50个营25000兵力，于15日晚深夜发难，妄图活捉或炸死孙中山，以实现其独霸广东之目的。6月16日凌晨，叶举等炮轰总统府。宋庆龄以国家为重，再三央求先生先走，孙中山犹豫不决，林直勉等见事急燃眉，于是当机立断，不容分说，用力挽着孙中山强行撤离。经过多方的曲折，孙中山终于安全抵达黄埔，登上了永丰舰。警卫团团长陈可钰、第2团团长李章达等指挥警卫团和卫士坚决保卫总统府。李章达指挥官兵一连打退了叛军数10次的冲锋，杀得叛军尸横遍野，血流成河。直到凌晨五时许，因敌众我寡，李章达决定撤退。凌晨6时，李章达等率领警卫团最后撤出总统府，冲出重围，辗转到达长堤海珠岛，乘电船登上在白鹅潭的永丰舰。

18日，李章达又以大本营参军的身份，向孙中山建议派人到广州、香港等地联络事变时被打散的官兵，并“请领1500元”作为招抚散失官兵的费用。领到款后，他立即派营长蒋光鼐携款到香港、广州去进行招抚工作。8月，孙中山闻知北伐军回师失利，待援无望，决定弃舰，离开广东到上海。李章达送走孙中山后，就和马湘等人筹办物资给养，处理善后问题。之后，李章达也离开了广州，前往福建投奔以许崇智为总司令的东路讨贼军，被委任为东路讨贼军总部副官长。

1922年6月陈炯明叛变，孙中山迁避永丰舰。第二天，李章达随即赶往永丰舰，参加讨陈军事活动。

1923年1月，陈炯明被驱逐出广州后，孙中山应各军将领的邀请，重回广州组织大本营。李章达也随东路讨贼军从福建回粤，被孙中山任命为大元帅府宪兵部队司令部司令。

1924年1月，李章达出席了中国国民党第一次全国代表大会。会后他因“联系国共双方甚为得力”而辞去军事职务，跟随廖仲恺全力从事党务工作。8月，在中国国民党一届三中全会上，李章达被推选为中央农民部长。刚一上任，他就参加了第一届农讲所学员毕业和第二届学员开学典礼。9月25日，他又参加了长洲农民协会成立大会。他在这些会议上发表讲话，鲜明地表示：全力支持农民运动。他虽任农民部长时间不很长，但与农民运动讲习所一、二届主任中共党员彭湃、罗绮园有合作、有共识，真正地执行了孙中山先生的三大政策。

1925年初，李章达当选为国民政府惩吏院委员兼国民政府军法委员会主席。同年3月，孙中山病逝。8月，廖仲恺被国民党右派分子刺杀。国民党右派分子掀起了反对国共合作的高潮。李章达心情沉痛，开始认清了国民党右派的真面目。12月，国民政府任命李章达为廖案特别法庭特别审判员。在“廖案”的审理过程中，李章达和中共党员杨匏安、林祖涵等审判员努力工作，使“廖案”的涉嫌人员受到了应有的判决和处罚。

1924年国民党“一大”召开后，被任命为国民党中央党部秘书，协助廖仲恺办理党务。

1925年任广州国民政府惩吏院委员。1926年4月出任广州市公安局局长，在任期间，他锐意整顿治安。国民政府举兵北伐后，他留守广州，并积极为北伐军招募夫役，输送至北伐前线。

1926年4月，李章达出任广州市公安局局长。当时，广州作为国民革命的大本营及国民政府机关所在地，安定与否，关系到国民革命的能否顺利进行。然而，此时的广州内忧外患，社会动荡，政治和社会环境复杂。帝国主义支持的各系军阀分头割据，互相混战，共同反对广州的国民政府；坚持了15个月的省港大罢工尚未结束，英帝国主义制造的“沙基惨案”血迹未干，英军舰又强行闯入汕头，抢我国商船，毒打船员，甚至闯入省城内河芳村西堤；珠江三角洲匪盗横行，广州附近就有“广东堂”等50多个土匪堂口，80多个股匪，聚贼众多达3000多人。国民革命军总司令部为了支援北伐，巩固后方基地，特令李章达组织军政督察委员会，全面维持后方治安。李章达到任后，锐意整顿，严肃警纪：一是健全机构。甫一上任，李章达就建立了警政委员会；对市局政治部、总务课、行政课、支应处、庶务处、审判所、预决点机构、督察长等干部进行调整补充，并从佛山公安局及基层抽调优秀干部充实各部门，使市局能高效运转。二是充实队伍，强化社会治安。根据市政厅行政会议增设810名警察保安队的决议，李章达迅即招募兵员，8月中旬即编成3个大队，荷枪巡逻市面，并成立了公安局谍捕队。他还对市局13个警察区署及各分署领导人员调整充实，任贤用能，撤换怠惰。通过一系列措施的实施，广州的治安保卫工作有了很大的改观。在整个北伐期间，李章达主持工作的广州市公安局，除了要完成后方治安重任之外，同时还要为北伐大军招募兵役，输送到前线支援北伐。

由于大军北伐，后方兵力薄弱，李章达认为，只有依靠工农群众的力量，才能做好广州市的社会治安工作。他提倡军民联防，主张工警合作。为了建立警察和民众之间的良好合作关系，1926年11月28日，李章达组织了广州市工警联欢大会。到会的有中华全国总工会、广东总工会、广州工人代表会、海员工会、省港罢工委员会等广州市各工界团体的工人，以及广州市公安局及其下属各区的警察约1万人。李章达邀请了三位德高位重的共产党人出席讲话：一位是国民革命军总政治部后方主任孙炳文，他是留学德国与朱德同时入党的，又是中山大学的教授；一位是中华全国总工会执委、秘书兼宣传部部长、著名工人运动领袖邓中夏；一位是省港罢工委员会委员长、全国总工会执行委员会委员长苏兆征。这次工警大会不仅对维护国共合作的局面大有好处，而且对社会治安也起了积极作用。但是，这一活动却引起了国民党右派权贵的非议。当时负责后方事务的国民党右派人物张静江传召李章达当面责难，并密电蒋介石要李章达辞职。此时，蒋介石已心怀异志，叛迹日益明显，李章达也预感到局势已不可逆转。于是他愤而辞职，举家离开广州迁往香港。蒋介石立即委派亲信钱大钧接任广州市公安局局长之职。

1927年4月，蒋介石背叛革命。血腥的现实并没有吓倒李章达，他坚决捍卫三大政策。10月，张发奎、黄琪翔率部由赣入粤，发动“张黄事变”，将李济深、黄绍竑在广州的留守部队缴械，驱逐了桂系势力，支持武汉的汪精卫政权。李章达当时因被汪精卫的“左派”表象所迷惑，从香港回广州会见张发奎，并对“张黄事变”表示支持。随后，他又前往福州，劝说蒋光鼐、蔡廷锴等与张发奎合作，共同反对南京国民党中央特别委员会，支持汪精卫，但未能成功。后来，李章达在与汪精卫的交往中，逐渐看清了汪精卫的反革命本质，就与他疏远了。以后在1929年至1930年间，汪精卫分别在北平、广州发起举行中国国民党中央扩大会议和非常会议，曾派陈公博、沈崧等先后携函邀请李章达参加，均被李婉词拒绝。

1927年4月，蒋介石发动反革命政变后，李章达愤然辞去一切职务，举家迁往香港。其间汪精卫曾派陈公博请李参与政事，均遭拒绝。

1931年2月，蒋介石扣押胡汉民，国民党内部发生“宁粤分裂”。汪精卫、孙科与粤派的古应芬、邓泽如、邹鲁等聚集广州并依仗陈济棠的军事力量，联合桂系李宗仁，打着“救护党国，打倒独裁”的幌子，另立国民政府。李章达积极支持这次反蒋活动。为了促使19路军加盟两广势力，壮大反蒋力量，6月，李章达赶赴江西赣州，劝说19路军将领蒋光鼐、蔡廷锴等脱离蒋介石集团，共同反蒋。李章达直陈利弊，竭力劝说。正当蒋、蔡等人有回粤反蒋之意时，与陈济棠政见不合而弃职出走的广东省政府主席陈铭枢突然飞抵赣州，力阻19路军与两广势力联合。李章达怅然回粤。

1931年6月，曾赴赣州会见第十九路军将领蒋光鼐、蔡延锴，力劝他们联合两广势力共同反蒋。后随十九路军赴沪，在十九路军“一·二八”淞沪抗战中，协助蒋光鼐筹划抗击日军的军机事宜。十九路军调赴福建后，他由沪返回香港。

不久，“九·一八事变”爆发，全国上下纷纷要求停止内战，一致抗日。迫于形势，中国国民党内部纷争的各派系由武力争夺转为和平谈判。10月，宁粤之争暂告平息，随后，两广反蒋势力所组成的广州国民政府也取消，李章达回香港闲居。不久，他应19路军将领蒋光鼐、蔡廷锴的邀请前往上海暂住。在留沪期间，“一·二八”事变爆发。国难当头，李章达毅然决定协助蒋光鼐、蔡廷锴等19路军将领筹划军机。在淞沪抗战中，他的贡献颇大。然而，随着《淞沪停战协定》的签订，19路军的抵抗很快就告结束。战后，为防止19路军再度抗日，有碍和局，蒋介石将19路军调往福建。李章达也离开上海回到香港。

1933年1月，李章达在宋子文派往香港的陆文澜劝说下到达福建，出任福建省政府委员兼秘书长。3月，李章达受福建省主席蒋光鼐、福建省绥靖公署主任蔡廷锴的委派，以福建军代表的身份回到广东，与西南政府方面订立了粤、桂、闽三省联防草约，并亲笔起草了一份“粤、桂、闽三省联防约章草案”，企图在政治上、军事上、经济上实行三省互助，彼此和平共处。然而，草约虽签订，却流于形式，难以实施。李章达看到在福建难有作为，遂于当年6月告假返港。

1933年，19路军将领蔡廷锴、蒋光鼐等在福建秘密酝酿倒蒋。11月上旬，李章达受蒋光鼐、蔡廷锴等人邀请重新回到福建，共商抗日反蒋大计。李章达考虑到，19路军与南京政府之间力量相差悬殊。为争取更大的胜利把握，李章达与蔡、蒋等人商定：一方面派人与苏区红军联络，以取得中共的支持；另一方面联络陈济棠、李宗仁等粤、桂地方实力派，以期联盟共同举事。李章达还以他的特殊身份，携带蒋光鼐、蔡廷锴的联名信到广州，与陈济棠、李宗仁洽谈两广抗日同盟问题，成为沟通粤、桂方面的使者。可两广对和19路军共同抗日反蒋并无诚意，李章达只好返闽复命。当时，李济深、徐谦、陈友仁、张文、梅龚彬以及冯玉祥的代表都已相继到达福建，共谋举事。11月18日，李济深、陈铭枢、李章达等“闽变”主要策划人和19路军将领在福州东郊鼓山召开紧急会议，商讨有关事宜。由于粤、桂、闽三省联盟有名无实，一部分人对完全脱离国民党南京政府有顾虑，担心粤、桂、闽联盟一旦破裂，后果将不堪设想。李章达则态度坚决，主张要尽快决断，并且建议：立即脱离国民党，与蒋介石集团彻底决裂，重新组织革命政团，进行革命。他的建议获得了大多数人的赞同，大家推举他起草脱离国民党的宣言，并由他领衔发出。21日，“中华共和国人民革命政府”在福州正式成立，李章达被推选为人民革命政府中央委员、国府秘书长兼政治保卫局局长。

1933年1月，李离港赴闽任福建省政府委员、秘书长。1933年11月间，“中华共和国人民革命政府”（惯称福建人民政府）在福州宣告成立。李章达被推选为政府中央委员兼政治保卫局局长。闽变失败后，李避居香港。

南京国民政府对福建人民政府进行了严厉的军事镇压。同时，粤、桂方面也慑于南京当局的军事压力，出尔反尔，背约投蒋。陈济棠等不但不尽“盟友”之责任，反而派兵进入闽西永定、上杭等地包围19路军，缴了19路军部分队伍的枪械。李章达闻讯立即去电制止，但毫无效果。1934年1月，福建事变以失败而告终。李章达受到蒋介石的通缉，只得逃回香港。

1935年，日本帝国主义又将侵略魔爪伸向华北，中华民族危机日益严重。李章达看到外寇入侵，而蒋介石政府却妥协退让，备感悲痛。在中共的支持和推动下，李章达在香港和李济深、陈铭枢、蒋光鼐、蔡廷锴等发起组织“中华民族革命大同盟”。李章达被选进中央委员会，负责创办“中华民族革命大同盟”机关报———《大众日报》，并任社长。8月1日，中共中央发表《为抗日救国告全体同胞书》（即八一宣言），号召全国人民团结起来，停止内战，一致抗日，得到了各民主人士的积极响应。李章达也很受感动，他从中国共产党人的身上看到了民族的希望，而且加深了对中国共产党的认识和了解。

1936年5月，沈钧儒等人在上海成立了“全国各界救国会”。随后，李章达与何思敬、陈汝棠等也在香港成立了“全国各界救国会华南区总部”（简称南总或华南救国会），李章达为主任委员，与何思敬、吴涵真等一起指导华南地区的救国运动。

11月，国民党制造了“七君子事件”。事情发生后，舆论哗然，举国上下纷起抗议。李章达以救国会华南区总部名义强烈要求国民党当局释放被捕的爱国领袖以及全体政治犯。但是，国民党当局一意孤行，不仅不放人，还要对“七君子”判刑定罪。就在法庭对“七君子”进行审判的前几天，李章达等人又以全救会华南区总部的名义，向全国各界发出长篇文电，号召全国同胞一致行动，鼎力营救。在全国人民强烈谴责之下，蒋介石不得不将沈钧儒等7人释放。

1936年5月，沈钧儒等人在上海成立了“全国各界救国会”，随后，李章达等在香港成立了“全国各界救国会华南区总部”，李章达任主任委员。在此期间，广州市和各地县相继成立“南总广州救亡运动协进会”，促使广州抗日救亡运动蓬勃发展。

全面抗战爆发后，蒋介石调整军事指挥机构和军事部署，将全国重新划分为若干个战区，广东划归为第四战区。1938年广州沦陷后，李章达任“广东第四战区游击司令”之职，在深圳设立指挥机构领导工作。不久又被调往韶关，改任“第四战区军法执行监部”的中将军法执行总监。在担任军法执行总监期间，李章达亲手查处了国民党军队中贪赃枉法的案件。他从经手查办的各种案例中，深深感受到国民政府要取信于民，军队要有战斗力，就必须整饬吏治，打击政府和军队中的贪污贿赂、舞弊枉法的行为。

1939年春，李章达被任命为第四战区军法执行中将总监，曾秘密协助和支持中国共产党领导的进步活动。

李章达在中国国民党第四战区工作期间，还利用自己的合法地位和各种社会关系，支持和掩护到韶关的中共广东党组织开展抗日救亡工作。1939年4月1日，中共广东省委机关报《新华南》在韶关出版。中共为了掩敌人耳目，特邀了一些党外人士参加编委会，李章达就是其中的一个。起初，李章达并没有公开编委的名义，只是利用他特殊的身份，支持和掩护《新华南》的出版和发行工作。后来，随着《新华南》编委会的调整改组，李章达正式参加了编委会。在《新华南》对外公开的该刊编委会成员名单中，李章达的名字居首位。《新华南》虽是经登记注册的合法刊物，但经费支出却没有固定的资金来源，主要依赖捐款和发行刊物所得来维持。李章达不仅是《新华南》的编委成员和撰稿人，而且在捐助经费上也出力颇多。当时，正是蒋介石发动第一次反共高潮的时期。李章达能在反共逆流不断加剧的环境中，不怕风险，敢于公开的同共产党站在一起，非常难能可贵。

1939年9月，国民党战地党政委员会第四战区分会在韶关曲江成立，李章达被任命为委员。后来，蒋介石下令一切国民党军职人员必须入党编组，否则严惩不贷。可是李章达早在1933年福建事变时就已声明退出中国国民党，这一次要他重新加入中国国民党，他坚决不干。他找到自己的学生、时任第四战区司令长官的张发奎，向张发奎表示：如硬是强令重新填表加入中国国民党，自己宁愿辞去军职。张发奎耐心对李章达解释，说此举是蒋介石的旨意，任何人违背不得。最后，李章达以辞去第四战区军法执行监部中将军法执行总监一职了事。他的凛然正气，在当时国民党左派和进步人士中间一时传为佳话。

1939年冬，东江华侨回乡服务团博罗队受到敌人的破坏，杨德元、李健行、杨帆、刘汝琛等23位队员被捕，被关押在韶关芙蓉山的国民党监狱中。当时，中共广东党组织派谭天度同志从东江抵达韶关，设法进行营救。后来，在李章达的大力帮助和各方面的支援下，被捕的同志全部获释。

1941年初，一大批民主人士和文化界人士为摆脱国民党当局的压制和迫害，从国统区陆续逃往香港。为加强与他们的联系，共商民主运动大计，李章达从韶关到了香港，先后见到了邹韬奋、千家驹、陈此生等人。在斗争中，国民党民主派和爱国民主分子进一步集结，并根据斗争发展的需要，开始酝酿建立国民党民主派的组织。1941年夏，在中共中央南方局的直接帮助下，经同在香港的何香凝、柳亚子等多次协商后，李章达和梅龚彬执笔，起草了一个国民党民主派组织的纲领。之后，李章达、梅龚彬又将纲领草稿先后带到韶关和桂林，征求李济深、蒋光鼐、蔡廷锴、陈劭先等人的意见，得到了他们的一致赞同。但不久太平洋战争爆发，日军占领香港，在港的民主人士和文化界人士纷纷撤离香港。

1941年参与筹组中国民主政团同盟（“民盟”的前身）和创办《光明日报》，发动和团结民主进步人士从事抗日救国活动。

1942年秋，李章达接到李伯球从重庆带回的周恩来的指示，要他尽快在两广主持筹建民盟组织，开展民主运动。很快，李章达就在韶关建立了以他为首，以李伯球、杨逸棠、郭翘然、胡一声等为成员的民盟韶关核心小组。正当筹建民盟南方组织的工作有所进展的时候，日军为打通湘桂和粤汉铁路两线，对华南发动了大规模的军事进攻，韶关的局势又日益紧张起来。这时，周恩来从重庆发来指示，要李章达迅速带领在韶关的民主人士撤往广东梅州，开展国统区的统战工作。于是在1944年底，李章达率队离开韶关前往梅州，继续主持筹建民盟南方组织的工作。

1945年春节期间，李章达和李伯球、张文、胡一声、郭翘然、杨逸棠、钟介民、陈启昌、陈伯麟、陈慰慈等10余人，在广东梅州城东潮塘召开民盟东南干部会议。会议宣告正式成立“民盟东南干部会议常设机关”，李章达被推选为常设机关主任。会上，李章达还亲自草拟了成立宣言，并决定设机关于城东（今梅州市梅县区城东镇）潮塘。会后，他立即率同陈启昌到广东兴宁等地，策动罗梓才、李振球、李洁之等国民党将领向民主抗日阵营靠拢。后来，罗梓才、李洁之等在解放战争期间先后武装起义，为解放事业做出了贡献。

抗战胜利后，全国人民强烈要求：立即结束国民党一党专政，实现国内和平，成立民主联合政府，建设一个独立、民主的新中国。但是，蒋介石坚持独裁统治，坚持反共内战政策。为适应新形势的需要，为将民盟的活动转入城市，在香港、广州开展新的斗争，李章达随民盟南干会议机关改迁广州。他们原想以广州为据点，建立民盟南方组织，开展斗争。但是，当时的广州在国民党的严密控制之中，民主运动难以开展，最后李章达和其他南干会议成员决定到香港筹建民盟南方总支部。1945年10月1日，民盟中央在重庆召开临时全国代表大会，李章达被选为中央执行委员。

1945年10月28日，三民主义同志联合会（简称民联）第一次全体大会在重庆召开。民联成立之后，广州的国民党爱国民主人士也加紧了建立民主派组织的工作。1945年秋，李济深派人来广东商议筹建“中国国民党民主促进会”事宜，并指定由李章达协助蔡廷锴召集组织。此时，尽管李章达还负责民盟和救国会的工作，事务繁忙，但是他仍为筹建“民促”积极出谋划策。

1945年底，李章达接到周恩来给他和丘哲的亲笔信，要求加速开展南方民主运动。他俩与郭翘然商定，由郭到广西梧州请李济深出山，共谋民主建国运动。李章达还派蓝青随郭翘然一同前往。郭翘然两人见到李济深后，经再三劝说，李济深终于应允。李济深到达广州后，李章达马上就和他共同商讨组织力量开展南方民主运动的事情。

南干会议机关迁往香港后，由于李章达和同事们积极开展工作，大力发展盟员，民盟组织发展迅速。1946年1月1日，南方民盟新的领导机关——民盟南方总支部（简称“南方民盟”）在香港正式宣告成立，李章达被推选为主任委员。3月12日和4月14日，广州的国民党爱国民主人士先后两次举行会议，正式成立中国民主促进会（后改名为中国国民党民主促进会，简称民促）。会议推举李济深为中央主席，李章达被选为常务理事。在李济深未到之前，李章达提议，由蔡廷锴代理主席。他对理事会全体理事表示说：“我接了李济深先生来信协助蔡先生组织中国民主促进会，今日理事会理事已产生，我因负责民盟以及救国会等工作甚忙，所以退出中国民主促进会专办民盟等事务，如果有必要事宜，我仍与蔡先生协商，请诸位同志允许我所请。”他的精神和作风，全体理事莫不钦佩。

“民促”成立后，即首先在广州等地开展反蒋民主活动。6月23日，李章达和粤港各界人士何香凝、徐傅霖、彭泽民、蔡廷锴等分别致电毛泽东主席和美国总统杜鲁门，呼吁和平，制止内战。7月7日，毛泽东主席复电，对李章达等人“呼吁和平”的言论和行动，“甚为感佩”。并表示中国共产党“始终致力和平”，“决与全国绝大多数人民，共同为争取和平实现而努力”。23日，宋庆龄在上海发表《关于促成组织联合政府并呼吁美国人民制止他们的政府在军事上援助国民党的声明》，强烈谴责国民党反动派发动反共、反人民的全面内战，反对美国政府实行扶蒋反共的政策。这一声明立即得到国民党民主派及民主党派的积极响应。28日，李章达和陈其瑗、陈汝棠等44人联名通电，响应宋庆龄的号召，呼吁内求和平，外伸正义，立即停战，成立联合政府。29日，李章达会同何香凝、陈其瑗、陈汝棠等联合致电美国人民，要求美国人民督促政府立即停止对蒋介石集团的军事援助，撤退驻华美军。民促的一系列活动，使国民党统治集团感到莫大的恐慌。在国民党统治集团的压迫下，李章达等被迫离开广州，民促总部也不得不迁往香港，并将反蒋民主活动转入地下。

1947年3月9日，李济深针对国民党统治集团的顽固立场，在香港发表《对时局的意见》，强烈谴责蒋介石的倒行逆施，呼吁实行各党派联合建国。共同的斗争，使国民党民主派之间的联系日益密切，同时也使他们感到，只有尽快联合起来，才能更好的适应新的斗争形势和任务。5月4日，李章达和何香凝、蔡廷锴、彭泽民、陈其瑗、朱学范等应李济深的邀请，到香港罗便臣道92号李济深的家中聚会，为成立民革，实现“民联”、“民促”的联合，再次就正式成立联合组织的问题商讨。经过商议，李章达被推选为新组织的发起人之一，并立即开始进行筹备工作。10月以后，随着大批国民党民主派人士及各民主党派领导人秘密来到香港，组建国民党民主派联合组织的筹备工作也进入了最后的阶段。

10月26日，李章达和李济深、何香凝、蔡廷锴等25人齐集坚尼地道52号筹备处，商讨组织名称、主席人选等事项。在用什么名称上，大家意见各有不同，有人主张另起一个党名，不要再用国民党这个名字；有人主张仍用国民党但加上“革命委员会”，以区别于反动的国民党。何香凝极力主张用“革命委员会”。李章达同意何香凝的意见，并说：“‘福建人民政府’失败的原因很多，但其中一条就是不要国民党，改变旗号。这样一来，国民党左派人士及中间派地方势力就不敢附和了。我们要吸取教训，采用‘中国国民党革命委员会’为好，我们就可以采用‘民革’的名义号召国民党内革命人士起义。”经过反复讨论，筹委会一致同意将新组织的名称确定为“中国国民党革命委员会”（简称民革）。后来，李章达又和李济深、何香凝、陈其瑗等6人联名写信给宋庆龄，吁请她来香港出席即将召开的中国国民党民主派第一次联合代表大会，并领导即将成立的中国国民党革命委员会中央委员会。

1948年1月1日，中国国民党革命委员会成立大会在香港坚尼地道52号正式举行，李章达当选为中央执行委员会常务委员，兼任秘书长。那时候，李章达正患心脏病，在澳门疗养，但李章达还经常抱病去香港参加各种会议和活动。

1948年4月30日，中共中央发布纪念“五一”劳动节口号，号召“全国劳动人民团结起来，联系全国知识分子、自由资产阶级、各民主党派、社会贤达和其他爱国分子，巩固和扩大反对帝国主义、封建主义、反对官僚资本主义的统一战线，为着打倒蒋介石建立新中国而共同奋斗”，提出“各民主党派、各人民团体及社会贤达，迅速召开政治协商会议，讨论并实现召集人民代表大会，成立民主联合政府”。5月1日，中共中央主席毛泽东致函李济深、沈钧儒，就召集政治协商会议、成立民主联合政府等征求意见。5月2日，中共中央就关于邀请各民主党派代表来解放区协商召开新政协会议问题电示中共上海局，指明拟请李济深、冯玉祥、何香凝、李章达及其他民主人士前来解放区参加协商。

中共中央的“五一”号召，立即得到民革、民联、民促和其他民主党派、各人民团体的热烈拥护和响应。为响应中共“五一”号召，李章达和沈钧儒、章伯钧、彭泽民、郭沫若等人联名致电中共中央毛泽东主席，认为中共关于召开政治协商会议、成立民主联合政府的号召“适合人民时势之要求”，表示完全赞同。

8月1日，李章达和李济深、蔡廷锴、沈钧儒、章伯钧等各民主党派负责人又接到毛泽东的电函。毛泽东对他们赞同召开新政治协商会议、建立民主联合政府并热心促其实现表示“极为钦佩”，并希望各民主党派负责人及爱国人士，就召集新政协会议的时间、地点、召集人、参加会议者的范围等问题“共同研讨，并以卓见见示”。

8月至12月，民革中央就新政协诸问题展开多次讨论。李章达和李济深、何香凝、彭泽民、郭沫若等讨论了由中共中央提出并经已到达解放区的沈钧儒、谭平山、章伯钧、蔡廷锴、朱学范等讨论修改过的文件《关于召开新政协诸问题》。在讨论中，大家对即将召开的新政协会议提出了许多建设性的意见和建议。

从1948年8月起，民革、民联、民促及其他民主党派的代表和有关民主人士在中国共产党的周密安排下陆续到达解放区，参加新政治协商会议的筹备工作。10月8日，中共中央委托中共中央东北局，就有关召开新政协的问题，约请首批到达哈尔滨的民革、民联、民促领导人谭平山、蔡廷锴、朱学范等会谈。10月30日，中共中央将哈尔滨会谈的初步意见转告在香港的李章达、李济深、何香凝及其他民主党派领导人和无党派人士，征求意见。经过多次协商，就新政协的筹备达成了协议。

1949年初，李章达应中共中央的邀请，前往北平参加人民政治协商会议筹备会。北上途经石家庄时，李章达和同行民主人士受到了毛泽东、朱德、周恩来等中共中央领导同志的接见。2月26日，李章达应邀出席了中共中央召开的欢迎各界民主人士大会。随后，李章达参与了中共中央领导下的人民政治协商筹备会议的会前准备工作。

6月15日，新政协筹备会第一次全体会议在北平中南海勤政殿开幕，李章达以人民救国会代表的身份出席了会议，被推选为人民政治协商会议筹备委员会委员。为了迅速完成召开新政协的各项准备工作，筹备会决定将参加筹备工作的各党派及各方面代表，组成6个小组，在常务委员会领导下，分别进行具体筹备工作。李章达被选到中央人民政府组织法起草小组工作。但不幸的是，此时的李章达心脏病突然复发，而且病情严重，不得不从北平南返香港就医。在治病期间，他仍十分关注人民政治协商会议的筹备情况。

9月21日，中国人民政治协商会议第一次全体会议在北平中南海怀仁堂隆重开幕。李章达虽然因病未能出席会议，但是，他“以多年从事革命工作的显著劳绩和在人民中的卓著声望”而荣幸的当选为中央人民政府委员会委员。

1949年11月12日至16日，中国国民党民主派代表会议在北京举行。会议决定，民革、民联、民促和国民党其他爱国民主分子统一成为一个组织———中国国民党革命委员会，民联、民促同时宣告结束。会议选举产生了新一届民革中央委员会，李章达当选为中央委员。接着民革中央决定成立“民革华南临时工作委员会”（简称临工会），机关设在广州市，管理两省一市，即广东、广西和广州，并指派李章达、陈汝棠、张文、李民欣、肖隽英、陈此生、方少逸等19人为临工会委员。

1949年10月14日广州解放后，民盟南方总支部迁到广州。李章达也由香港进入广州，继续担任民盟南总的领导工作。李章达到广州后，一方面设立“南方民盟”新的工作机构，领导盟员开展解放后新的盟务活动，另一方面积极配合解放大军做好广州城市接管工作。19日，中央人民政府任命李章达为广东省人民政府副主席、广州市人民政府副市长。接着，广州市军事管制委员会成立，李章达又被委任为军管会委员。

1950年8月，《联合报》在广州出版，李章达任联合报社社长。10月16日，广东省第一届各界人民代表大会在广州召开，会议决定设立协商委员会，主持代表会议闭会期间的日常事务，并负责全省的统战工作。李章达被推选为广东省各界人民代表会议协商委员会副主席。1951年12月30日，中共华南分局决定成立政法、文教、民族事务3个委员会。李章达担任文教、民族事务两个委员会主任。

1951年12月30日，中共中央华南分局决定成立政治、文教、民族事务委员会，李章达被任命为文教、民族事务委员会主任。

那时候广东刚刚解放，百废待兴，各种各样的矛盾亟待解决，新生的人民政权需要巩固，因此李章达的事务繁重。李章达原本体质就较弱，虽然同志们一再劝他多注意休息，但他还是一头扎进了工作中，将一切健康问题置之脑后。1953年冬，李章达病重，到北京进行治疗。一个月后，病情刚稍有好转，他就迫不及待地要求回广州。两个月后，李章达的病情突然恶化。

因积劳成疾，于1953年12月9日在广州病逝，享年63岁。

李章达逝世后，毛泽东主席、周恩来总理、中南行政委员会代主席叶剑英以及各民主党派人士都发来唁电，深表哀悼。

中华人民共和成立后，任中央人民政府委员，广东省人民政府副主席兼广州市人民政府副市长。广东省各界人民代表会议协商委员会副主席兼广州市各界人民代表会议协商委员会副主席。

1951年12月30日，中国共产党中央华南分局决定成立政治、文教、民族事务委员会，李章达被任命为文教、民族事务委员会主任。