1921年夏，李良耀随李沅蘅来到武汉，考入武昌高等师范学校。此时的武昌高师，学校风气已焕然一新。在这里，他开始接受新思潮的熏陶，更加勤奋地学习，更加积极地追求革命真理。

李沅蘅十分器重李良耀的才华，经常抽出时间指导他阅读《向导》、《新青年》等进步书刊和马列著作，并提出问题和他商讨。在李沅蘅的悉心指导下，李良耀刻苦学习这些新的学说，吸吮精神营养。通过学习，长期在他脑海里的一些疑问渐渐地得到了解答，逐步树立起对共产主义的信仰。

1922年1月，武昌高师成立了学生自治会。李良耀参加了这一组织，并为冲破学校当局的禁闭政策，实行学生自治，作出了不懈地努力。2月，武汉地区发生了轰动一时的湖北女师学潮。为了推动学潮，李良耀和武昌高师学生自治会，积极奔走于武汉各校，联络各校力量，支持女师学生为争取女子解放所进行的正义斗争。武昌高师校长谭锡恩，本来对学生要求自治就很反感，现在看到学生公开冲出校门，到社会上鼓动闹事，更是恼羞成怒，竟请来军警镇压学生，并无理勒令13名进步学生退学，使矛盾更加激化。在该校教务长耿丹、进步教授李汉俊等的支持下，李良耀积极参加了学生自治会发起的驱谭运动。最后迫使谭锡恩辞去了校长职务，学生的正义斗争取得了胜利。

同年秋，李良耀在李沅蘅家中，经恽代英介绍加入了共产党。从此，他便在党的直接领导下，为中国人民的解放事业而战斗。

李良耀入党后，革命积极性更加高涨，斗争更加坚决。他从湖北女师学潮和驱谭运动的胜利中，看到了组织起来的力量。为了建立起各校间的联系，他和中华大学学生李兆龙组织串联在汉学习的石首同乡60余人，成立了“石首旅省同乡会”，并使之逐渐成为研究马列主义、探讨救国之道的群众团体。

1925年9月，李良耀的父亲病逝。他回家奔丧，在为父亲治丧期间，也不忘做宣传发动群众的工作，介绍武汉的革命形势，讲解穷人起来闹革命的道理。他针对人们反映出的种种思想，启发他们说：“我们穷人为什么长年劳累不得温饱?这不是大家所说的‘八字’不好，命里注定，也不是什么风水不好，这是世道不好。官吏腐化，豺狼横行，苛捐杂税，地租盘剥，庄稼即使收成再好，种田人到头来也所得无几。穷人要想有地种，过上好日子，只有跟着共产党，组织起来闹革命。天下穷人多得很，只要人心齐，还怕斗不过那些官僚、地主和欺压我们的人。”李良耀的话，像一阵春风，吹散了贫苦农民心中的疑云；又像一把火，照亮了他们的希望之路。

李良耀返回武汉后，把家乡的所见所闻向“同乡会”的同学作了详细的介绍。他说：“家乡人民所受的灾难，真是苦不堪言。但他们的思想，仍在沉睡之中。有志青年，应以唤醒民众为己任。”为了培养骨干，为今后的革命作好组织上的准备，经过长期的观察和考验，他在“石首旅省同乡会”中，先后发展了王子英、冯世华、徐国珍等进步学生加入共产党，他们后来都成为石首农民革命运动的火种。

1926年春，李良耀受党的派遣，回家乡从事革命工作。他同胥成轩、李恒久等一批进步学生由武汉回石首后，分别以各自的家乡九佛岗、石华堰、小河口、调弦口等地为据点，串联发动贫苦农民，建立了秘密农民协会，并领导农协会员开展抗租斗争。

不久，李良耀前往江北新厂镇，和地下党员、新厂小学国文教员、原荆南中学学生余巨远、税收员赵联章接上了组织关系，并以新厂小学英语教员的身份作掩护，和他们一道在新厂一带秘密发展党的组织，动员农民参加政治和经济斗争。经过一段时间的努力，先后发展党员11人，建立了三个秘密党小组。1926年5月，在李良耀的提议下，三个党小组的11名党员，在新厂小学秘密聚会，正式建立了以李浩然为支部书记的石首县第一个党支部。

同年7月，为迎接北伐军进军湖北，李良耀辞去了新厂小学英语教员的职务，专事农运工作。他走村串乡，积极筹建共产党组织，开展农民革命运动。在斗争中，他先后发展农运积极分子屈阳春、吴仙洲等人加入共产党，并用无产阶级理论武装他们，使他们从草莽英雄，成为自觉献身共产主义的战士。

10月，北伐军占领石首。李良耀到处奔走，一面积极为北伐军筹集军粮，一面利用北伐军占领石首的有利时机，在工人农民中大力发展党员，建立党的组织，并以共产党员为核心力量，组建工会、农民协会。在北伐胜利形势的影响下，党的组织得到了迅速的发展，新厂、小河口、冯家潭、九佛岗、调弦口、来家铺、东山、焦山河等地均建立了党的支部或党小组，党员发展到200余人。农民运动也蓬勃兴起，全县大部分区、乡都建立了农民协会，并公开打出了自己的旗号。

为加强党对蓬勃兴起的农民运动的领导，首届中共石首县委于11月初在绣乡林镇成立，李良耀当选为县委书记。月底，李良耀担任国共合作的国民党石首县党部常委兼农运部长。

在县党部成立的同时，李良耀在绣乡林主持召开了全县农民协会代表大会，正式成立了石首县农民协会。会议选举李良耀为县农民协会执行委员会委员长。根据大会的决议，同时成立了以胥成轩为指挥长的县农民自卫军总队部。会议期间，李良耀引导代表们讨论了农民运动的性质、政策和任务，并向大会发出号召，要求会后迅速建立、健全区、乡农民协会，尽快组建地区、乡农民自卫军，成立妇女会、儿童团等组织，广泛发动群众开展剿土匪，打土豪，分浮财，减租减息的斗争，巩固和发展革命胜利的成果。此后，石首县的农民运动开展得更加轰轰烈烈。到1927年5月，全县七个区、108个乡均成立了农民协会，农协会员发展到8万余人。区、乡农民自卫军也全部组建完毕，共有农民自卫军1万余人，步枪数百支。

在农民运动的高潮中，各区、乡农协为了镇压地主的反抗，保卫贫苦农民已取得的权利，分别处置了一批民愤极大的反动分子，并在全县范围内捕捉了50余个罪大恶极的土豪劣绅，送交国民党县党部，要求惩处。

国民党石首县党部书记长孙增，口头高喊革命，暗中却以种种借口对在押的土豪劣绅迟迟不予惩处，李良耀代表民众要求，多次出面交涉，孙增等国民党右派仍采取阳奉阴违的态度，借故推诿。这使李良耀清醒地认识到，要惩处这批土豪劣绅，不能依赖国民党县党部。于是，他通知县城附近的区、乡农民协会，组织农民进城示威游行，要求县党部立即处决在押的土豪劣绅。

1927年4月上旬，在李良耀的统一部署下，5000多农协会员，手持梭镖、马九。从四面八方涌向县城，前往县党部请愿。孙增出面劝说，请愿的群众坚持县党部不答应严惩在押的土豪劣绅，决不回去。无奈，孙增只好请李良耀出面调解。李良耀向孙增严正指出：“县党部对在押的土豪劣绅迟迟不予惩处，已使全县农民大失所望，如果再不答应群众的要求，那就离国民革命的宗旨越来越远，被激怒而又有组织的群众，决不会等闲视之。”在李良耀的据理力争下，在请愿群众的怒吼声中，孙增被迫答应了群众的正当要求。

4月中旬，县农协和县党部联合召开了万余群众参加的公审土豪劣绅大会。李良耀在公审大会上，历数了袁生彪等人霸田占地，欺压百姓，反抗革命，危害地方的罪状，宣判了袁生彪、毕东凡、毕成新等八名罪大恶极的土豪劣绅的死刑，由县农民自卫军执行枪决。对那些尚未构成死罪的土豪劣绅，分别处以没收财产、游街示众、罚款等惩罚，使土豪劣绅威风扫地。

1927年，蒋介石、汪精卫相继叛变革命后，四川军阀杨森的部队开赴石首，疯狂地屠杀共产党员和工农群众。在敌军、豪绅和土匪的联合进攻下，石首党的组织和群众团体几乎全被破坏和解散，工农自卫武装被解除，大批共产党员和农运骨干倒在血泊之中，白色恐怖笼罩着整个石首。李良耀和吴仙洲等幸存的战友一起，撤到小河口的黑鱼沟、董家台和杨波坦一带，重新聚集力量，巧妙地和敌人周旋。他们挖取了大革命时期埋藏的四支长枪，组建了一支10余人的农民武装，在极端艰难的环境里，坚持斗争。

8月中旬，李良耀参加了刘植五在公安召开的秘密会议，听取了党的八七会议精神和省委秋收起义计划的传达。月底，他由公安返回石首后，立即在小河口的董家台召开党员大会，贯彻公安会议精神。

在讨论起义方案时，李良耀分析了全县情况，认为塔市驿一带群众基础好，李竹玉组织的塔市驿团防成立时间不长，战斗力不强，是起义易于取胜的有利条件；同时该镇位于湘鄂两省交界处，起义发动后，可与湖南华容的秋收起义相呼应，扩大影响。因此，他向大会提议，秋暴首先从塔市驿开始以带动全县的秋暴斗争。这个提议获得大会通过。会议还决定恢复石首县委，作为起义的指挥机关，李良耀仍为县委书记，屈阳春、吴仙洲、李恒久、冯世华等为委员。

会后，县委积极着手秋暴的准备工作。按照县委的分工，李良耀、屈阳春等人，分头到新厂、柴码头、小河口、桃花山等地，武装工农，组织暴动。

1927年9月中旬，根据鄂西特委的指示，李良耀集中吴仙洲领导的农民自卫队和300多起义农民，乘着夜幕，由河口向塔市驿挺进。天将拂晓，起义农军像潮水般地涌进了塔市驿团防局。除李竹玉乘着混乱逃走外，其他十多个团防队员全部当了俘虏，缴获长枪11支，取得了首次暴动的胜利。

在塔市驿暴动胜利的影响下，新厂、柴码头、桃花山等地的农民，也相继发动了起义，惩处土豪劣绅数十人，夺取了乡村政权。

9月底，省总工会特派员李兆龙，受省委的派遣回到石首。李良耀得到消息后，随即前往联系，并介绍他与华容的党组织接上了关系。为了加强对石首、公安、监利、华容、南县、安乡、江陵七县秋暴斗争的领导，互相配合，互相声援，夺取秋暴斗争的胜利，李良耀和李兆龙一道，积极筹建成立以石首为中心的七县中心县委。10月，石首中心县委在小河口的董家台成立，李兆龙任书记，刘革非任组织部长，李良耀任宣传部长，陈子平任秘书。

在石首中心县委的领导和统一部署下，李良耀不分白天黑夜，到处奔走，广泛发动群众，发展党员，恢复和发展各地的党组织，秘密组建农协会，初步形成了农民武装割据的局面。

12月底，石首中心县委在小河口召开会议，根据省委的指示精神，拟定了荆江两岸大暴动的计划，并将吴仙洲的农民游击队改编为农民革命军。

1928年1月22日晚(大年三十)，经过积极准备之后，李良耀带领起义农民，配合吴仙洲的农民革命军先后攻打了调弦口的团防局，袭击了江北土匪李家末、张佑堂、刘似茂部，杀死劣绅邹鼎玉，把头洪老九及土匪数十人，揭开了年关暴动的序幕。

正在年关暴动的紧要关头，周逸群、贺龙等人于1月下旬到达监利县境，在石首中心县委的要求下，周、贺决定暂缓去湘鄂边，留下来参与领导荆江两岸的年关斗争。

2月初，周逸群、贺龙来到石首桃花山，参加了李兆龙、李良耀在桃花山陡岭子召开的石首基层党组织负责人的农协骨干会议，具体部署石首的年关暴动。

陡岭子会议后，李良耀首先在东山、石化堰发动农民千余人进行暴动，杀死豪绅地主刘再义等人。接着，他和李兆龙率领石首工农革命军，攻占了石首重镇调弦口、高基庙、九佛岗。

2月18日，工农革命军在攻打监利时遭受挫折，但李良耀在年关斗争中所表现出的宣传才能和组织能力，为周逸群、贺龙所赏识。因此，在石首焦山河召开的联席会议上，周、贺决定把人枪交给石首中心县委，按党中央原来的计划前往湘鄂边活动，同时提出要求李良耀同往。李良耀以大局为重，欣然同意了湘西北特委的的要求，随周逸群、贺龙、贺锦斋等人前往湘鄂边，发动武装斗争，开辟革命根据地。

1928年2月下旬，李良耀随同周逸群、贺龙、贺锦斋、卢冬生等一行离开石首，前往湘西，从事湘鄂边革命武装的创建工作。3月上旬，他们历经艰险，辗转到达贺龙的家乡——桑植县洪家关。

第二天，李良耀带着一帮人，爬山涉水，到樵子湾、凉水口、龙潭沟、仓关峪等十几个村子，访贫问苦，发动群众。他向群众宣传革命道理，把农民受压迫，受剥削的痛苦，编成歌谣，教给儿童和青少年唱：“农民，联合起来啊!黑地又昏天，压迫数千年。耐劳苦，忍饥寒，生产供人间。手胼复足胝，终岁不空闲。历尽难中难，才到打谷关。四六、三七租课付齐，衣食不周全。想来好伤悲，农民真吃亏。要吃饭、要穿衣，大家打主意。快快来团结，加入农协会。建立苏维埃，实行分土地。铲除封建，打倒礼教，才得享安逸。”歌谣通过儿童和青少年之口，在贫苦农民中传唱着，引起了极大的反响。

同时，贺龙利用亲属和旧的隶属关系，得到了10多支土著武装的支援。到3月下旬，队伍迅速发展至3000来人，700余支枪。根据中央的决定，成立了工农革命军，贺龙任军长。

此时，新军阀间的“宁汉战争”刚刚结束，湖南政局比较混乱，湘敌尚无力顾及和加强对湘西等偏僻地区的控制。贺龙乘桑植敌人防务空虚之际，即率工农革命军攻占了桑植县城，建立了县革命政权，组织了以李良耀为书记的中共桑植县委。

李良耀进城后，即着手革命的宣传和党的组织建设工作。他亲自起草和抄写《工农革命军布告》，令人四处张贴，大造革命舆论。在他起草的布告中，以极其简明和通俗的语言，历数了“蒋汪合流，出卖革命，三民主义，一纸空文。勾结洋人，庇护豪绅，压迫工农，残害百姓”以及“军阀混战，筹饷拉，苛捐杂税，民不聊生”的罪行；明确指出“唯共产党，追求光明，国民革命，后继有人，打倒买办，打倒豪绅，平均土地，解放人民”；勉励工农革命军战士，“诸军努力，依靠工农，武装斗争，革命成功”；宣传“我军宗旨，护国为民，军风民纪，备极严明，所到之处，秋毫无侵。采买物品，概予现金。如有强迫，诈虏奸淫，一经查觉，立正法典”；最后“告尔商民，各业营生，郑重申明，安诸无惊”。广大人民群众看到布告后，人心振奋，秩序井然，桑植城乡，一片欢腾。

工农革命军的建立及其活动，大大鼓舞了广大革命群众，震惊了敌人，敌人急调第四十三军龙毓仁旅及湘西军阀陈渠珍部两个团，于4月初突袭桑植城和洪家关。革命军迎敌于梨树垭一线，未能击退敌军，桑植及洪家关失守。接着，在苦竹坪激战失利，队伍大部散失，周逸群被敌阻隔，只身返回鄂西石首。李良耀随贺龙退往桑鹤交界的红土坪一带，收集失散部队，重整队伍。贺龙在红土坪总结这次受挫折的教训，决定主要负责人分头活动，派贺锦斋、王炳南回桑植收集失散部队，派李良耀前往鹤峰，寻找鹤峰地下党组织，以便使革命的武装斗争和党领导下的群众斗争结合起来。

4月底，李良耀历尽艰险，在鹤峰县城与徐锡如领导的鹤峰党组织取得了联系。接着，他带徐锡如、范松之来到红土坪，向贺龙汇报了党在鹤峰的组织和活动情况，并听取了贺龙对今后鹤峰工作的意见。根据贺龙的意见，李良耀重返鹤峰，协助鹤峰党组织进一步开展活动，发展党员，开展农民运动，同时做好邬阳关“神兵”的工作，壮大革命武装。从此，工农革命军的活动，得到了地方党组织的协助和群众团体的支援，为以后红四军的发展和开辟以鹤峰、桑植为中心的湘鄂边革命根据地，创造了有利条件。

6月初，李良耀返回部队，在桑植的小埠头参加了伏击龙毓仁旅后卫的战斗。接着，又随军再占洪家关。7月初，洪家关再次失守，革命军旋即向桑植县的游乐、长瑞等乡转移。最后，辗转到桑鹤边界的七郎坪休整。

此时，贺龙根据湘西特委代表传达的湖南省委和湘西特委的决定，成立了以贺龙为书记，贺锦斋、陈协平、张一鸣、李良耀为委员的湘西前敌委员会，管辖红军及其所在地的县委或特支。

湘西前委成立后，李良耀积极向前委建议，应利用部队休整的机会，抓紧进行整训工作，以提高部队的政治素质和战斗力。前委通过了李良耀提交的整训方案。在整训的基础上，前委正式将部队改编为工农革命军第四军。

1928年11月下旬，前委率领四军在宣恩、咸丰、利川、建始和鹤峰一带游击期间，受鄂西特委委托，领导红军所在鄂西地方党的工作，遂将湘西前委改为湘鄂西前委。前委书记仍为贺龙，李良耀、张一鸣、汪毅夫和陈协平分别主持组织、宣传、农运和经济方面的工作。前委还吸收杨维藩、罗统一为委员。

李良耀自分管前委的组织工作后，一面积极协助贺龙抓好部队的思想和组织建设，一面配合部队作战，抓好根据地的开辟和地方政权建设。1929年1月8日晨，红四军攻下鹤峰城，李良耀留在鹤峰，帮助筹建工农民主政权。1月13日，鹤峰县苏维埃政府宣告成立。2月中旬，红四军再占鹤峰县城，成立了党的县委，李良耀以前委的名义，指导县委开展苏维埃建设和土地革命的宣传；积极发展党员，建立党的基层组织；组织农民协会，成立农民自卫武装，在极短的时间内，党“可以号召的群众(编入小组的)达4000余人”。

1929年5月，红四军在多次击败敌人的联合“堵剿”后，为巩固和扩大割据区域，旋即向桑植县境进击，于6月中旬再克桑植县城，组成了以李良耀为书记的桑植临时县委，以汪毅夫为主席的县苏维埃和以陈昌厚为主席的县农民协会。不久，又成立了以罗思维为主席的桑植县工人联合会。在前委的具体指导下，李良耀进城后，即抓紧根据地的开辟工作。他派出大批干部下乡组织农民协会，成立农民自卫军，建立乡村红色政权，开展打土豪、救济贫苦群众等活动。为了广泛发动群众，动员妇女也起来革命，他编写了《工农歌》和《放脚哥》。经过一段时间的宣传发动。区苏维埃、区农协和区工会相继建立，苏区人民欢欣鼓舞，不少青年踊跃参加红军，革命气氛极为热烈。

为了巩固和扩大苏区，前委率四军主力于8月6日向大庸、慈利游击。主力游击之前，前委即成立了留守委员会，由县委的李良耀，县苏维埃政府的汪毅夫和军队的谷海云三个负责，并留下第五团和第二旅(后由二团换防)保卫后方。

在四军游击庸、慈期间，李良耀挑起了保卫和建设桑植苏区的重担。他派出大批干部到农村进行土地改革试点，在试点中进一步发展工会、农协会、妇女会、儿童团等组织。有组织的工人达千余，农民近4万，党员发展70余人，还组织了一支200余人、枪的工农赤卫队，革命政权不断得到巩固和发展。

1929年9月底，李良耀随红四军按计划撤离桑植北上，与强敌周旋于来凤、五峰、长阳、巴东、鹤峰、恩施一带，直至1930年7月，红四军和红六军胜利会师公安。在两年多的时间里，李良耀跟随贺龙转战湘鄂边，为创建一支坚强的红军队伍，建立以桑植、鹤峰为中心的湘鄂边革命根据地，作出了重大的贡献。

1930年7月，红四、红六两军在公安南坪胜利会师。根据党中央的指示，红四军改称红二军，二、六两军合编为红二军团，由贺龙任总指挥，周逸群任总政委，柳克明任政治部主任，孙德清为参谋长。李良耀受命任二军团军部秘书长，负责起草文告和处理军部事宜。

红二军团成立后，洪湖苏区更加巩固和扩大。为了适应革命斗争发展的需要，1930年10月间，在监利县城召开了湘鄂西第二次工农兵贫民代表大会，把原来的鄂西五县联县政府改为湘鄂西苏维埃县政府，选举产生了新的领导机构。李良耀作为军队的代表参加了这次会议，并被选为湘鄂西苏维埃联县政府执行委员会委员，同时担任文化部长职务。自此，他离开部队，致力于苏区的文化教育工作。他在负责苏区的文教工作中，始终按照湘鄂西第二次工农兵贫民代表大会通过的《关于文化教育决议案》的内容，健全各级文化委员会，建立与各学校的直接联系，培养文化教育工作人员，负责教材编写工作，在各县设立师范学校、列宁学校以及夜校、图书馆。

在李良耀的积极努力下，苏区的文化教育事业有了很大的发展。各县普遍设立了列宁小学，吸收适龄儿童入学，实行免费教育。有些县还办了高级小学。至1931年3月，仅江陵、石首、华容和沔阳四县的统计，列宁小学即有292所，学生达12000人，列宁书店、逸群书店、图书馆、贫民夜校、识字组、俱乐部、通俗讲习所和读报组等，也先后在苏区内建立和开办，以多种形式广泛地向群众进行革命教育，扫除文盲，不少妇女也参加了妇女夜校的学习。

为了办好苏区各中心市镇的俱乐部，李良耀经常不辞劳苦地往返于调弦口、瞿家湾、朱河、峰口等地，亲自抓这几处的俱乐部设施建设和群众文化娱乐活动的开展，以此来带动各地俱乐部的工作。俱乐部常利用开晚会，宣传党和政府的政策法令，介绍红军英勇作战的事迹；组织化装讲演社及演剧团，演出新剧和皮影子戏，赞颂共产党、红军和苏维埃，宣传妇女解放，讴歌革命斗争的胜利未来的理想；收集和编写革命歌摇，组织教唱，让革命的歌谣在苏区劳动人民中广泛流传。各中心市镇俱乐部的设立和群众文化娱乐活动的开展，使整个苏区充满着新的思想感情和蓬勃的革命朝气，呈现出苏区人民高昂上进的精神面貌。

1931年5月，周逸群因受“左”倾路线的排斥、打击，前往开辟洞庭特区时，牺牲于岳阳贾家凉亭。6月中旬，夏曦为了进一步推行王明“左”倾冒险主义，召开了有各县县委书记参加的湘鄂西中央分局扩大会议，宣告成立湘鄂西省临时省委；同时还成立了省革命军事委员会及其主席团，夏曦任主席，贺龙、万涛为委员。李良耀调省军委会政治部任副部长。这期间，李良耀对夏曦在军事上的瞎指挥，在土地分配上的“左”倾错误，逐渐产生了不满情绪，更加怀念周逸群同志，于是，他满怀深情地写了一篇悼念周逸群的文章，追述周逸群为创建湘鄂西党、红军和革命根据地所作出的巨大贡献。悼念文章在谢觉哉主编的《工农日报》上发表后，立即引起了夏曦的反感，从此，李良耀便开始受到排斥、打击。

1931年12月11日，湘鄂西第三次工农兵贫民代表大会在洪湖苏区召开，正式成立了湘鄂西省苏维埃政府。李良耀调任省工农监察委员会秘书。不久，又调省军委参谋部人事动员科任科长。李良耀虽然遭到“左”倾领导的排斥、打击，工作一变再变，但他仍以革命利益为重，对党忠心耿耿，不分职务高低，总是竭尽全力地完成党交给的各项工作任务。

1932年1月22日，在湘鄂西省第四次党代表大会上，李良耀和绝大多数代表在讨论夏曦所作的政治报告时，积极支持万涛、潘家辰等人的意见，对夏曦到湘鄂西苏区半年多的工作，提出了严厉的批评。同年7月，李良耀在“肃反”中被诬为“改组派”遭到逮捕。9月1日，被杀害于洪湖瞿家湾附近的青龙台。建国后，被追认为革命烈士。