大学期间，查尔斯·史密斯荣获大东联盟年度最佳球员荣誉。史密斯带领的匹兹堡大学赢得了全国上下的关注，他和大前锋杰罗姆-莱恩（Jerome Lane）一起，让匹兹堡大学校队成为大学篮球的一支重要球队。不过，匹兹堡大学黑豹队在史密斯在校期间未能赢得全国冠军。大学四年，史密斯场均16.8分8.1板。

查尔斯·史密斯曾两度效力国家队，1986年世锦赛上赢得金牌，1988年奥运会上赢得铜牌。

大学之后，查尔斯·史密斯在1988年NBA选秀中于第1轮第3位被费城76人队选中，随即被交易至洛杉矶快船队。

史密斯效力快船队四年期间，一直列球队得分和篮板榜前列。1992年9月，史密斯和道格-里弗斯（Doc Rivers）、勃-金布尔（Bo Kimble）一起被交易到纽约尼克斯队，换取控球后卫马克-杰克逊（Mark Jackson）。尼克斯的1991-92赛季成绩不错，休赛斯他们续约泽维尔-麦克丹尼尔（Xavier McDaniel）失败后，期待史密斯来填补他留下的小前锋空缺，史密斯没能很好地适应这个角色，因为他本来是个大前锋，而当时的尼克斯队中，大前锋的位置上早已有了查尔斯-奥克利（Charles Oakley）。1996年2月,史密斯被交易至圣安东尼奥马刺队换取，JR-里德（J. R. Reid）。1997年，史密斯退役。

效力尼克斯期间，史密斯最让人纠结难忘的，是1993年对芝加哥公牛队的东区决赛第五场的最后时刻，他在篮下连续四次错失得分机会。在那之前，尼克斯在这个系列赛中大比分曾2：0领先，然后尼克斯输掉了在芝加哥的第三场和第四场，回到麦迪逊花园的第五场天王山之战，他们有机会赢下比赛从而获得3：2的系列赛领先优势拿到赛点。然而，史密斯最后时刻的投篮被迈克尔·乔丹（Michael Jordan）、霍雷斯·格兰特（Horace Grant）和斯科蒂·皮蓬（Scottie Pippen）连续封盖，这或许是尼克斯队史上最令人沮丧的时刻。尼克斯接下来又输掉了在芝加哥的第六场，结束了以2：0领先后连输四场的系列赛大崩盘，公牛打进总决赛击败菲尼克斯太阳队赢得三连冠。不过，下一年，史密斯和尼克斯一起，在季后赛第二轮打败了公牛，但在总决赛中负于休斯顿火箭队。

1989年，史密斯创设了查尔斯·丹尼尔·史密斯基金，在家乡布里奇波特筹建了课后活动中心，活动中心是为市中心从幼儿园到九年级的孩子们筹建的，旨在改善他们的学习条件，给孩子们一个活动场所让他们远离街头，这是史密斯自在匹兹堡大学打球时就开始的梦想，至今已运作二十多年。

史密斯曾做过NBA球员工会区域代表，他曾经营软件公司六年，他还正在Seton Hall大学研修管理学硕士学位。他被选为旨在提升篮球运动的国家退役篮球球员协会（NBRPA）执行董事，NBRPA的其它主要工作包括社区服务、提供卫生保健、促进慈善活动等方面。

麦当劳全美最佳阵容（1984）

世锦赛男篮金牌（1986年）

奥运会男篮铜牌（1988年）

NBA新秀最佳阵容第一队（1988-89赛季）

2024年奈史密斯篮球名人堂（2024年）