1862年，瓦尔兰被巴黎装订工人推选为赴伦敦参观第三届世界工业博览会的代表。这次博览会打开了瓦尔兰的眼界。在英国,他特别注意职工联合会的活动。他清楚地看到,同英国工人相比,法国工人的工作条件和政治权利更差，而这又是同法国没有独立的工人组织分不开的。回国以后,瓦尔兰和其他工人代表在各个行业的工人集会上介绍了英国工联的情况，同时提出了废止专门对付工人的霞不列立法，允许工人结社，成立由企业主和工人共同组成的机构来调解劳资纠纷等一系列要求。

从此以后,瓦尔兰便以更充沛的热情投入了工人运动。这个时候，在思想上，他是法国工人运动中极为流行的蒲鲁东主义的信徒。不过，他并没有全盘接受蒲鲁东的学说。蒲鲁东反对工人举行罢工，不赞成工人从事政治斗争，反对妇女的社会解放。在这些问题上，瓦尔兰持有不同的观点，并且按照自己的观点来领导工人运动。

1864年8月，瓦尔兰领导了巴黎装订工人的又一次罢工。罢工坚持了将近一个月，迫使大多数雇主作出让步，同意装订工人的工作时间从12小时减为11小时，还提高了计时工资。在罢工期间，瓦尔兰负责募集捐款来维持罢工工人及其家属的生活。这是一项十分艰巨的工作，直接关系到罢工的成败。瓦尔兰不辞劳苦,出色地完成了任务。工人们十分称赞瓦尔兰埋头苦干的作风和廉洁无私的品德，特地在罢工胜利后送给他一只银表，并在表上镌字留念:“送给瓦尔兰——以表示装订工人的谢意。”瓦尔兰十分珍爱这只表，直到1871年流血周他惨遭杀害时,表还带在身边。

法国工人积极参加了国际工人协会(即“第一国际”)的筹建活动。瓦尔兰是国际巴黎支部最早的会员之一。由于他在巴黎工人中有着广泛的联系，他在扩大国际的组织方面起了很大的作用。1865年4月,瓦尔兰被选为国际巴黎支部委员会的成员。他曾先后参加了国际工人协会召开的伦敦代表会议(1865)、日内瓦代表大会(1866)和巴塞尔代表大会(1869)。在国际工人协会总委员会同蒲鲁东主义者的频繁争论当中，他逐渐地在一些重要问题上接受了总委员会的观点。其中最重要的是关于所有制问题和关于工人阶级与政治斗争问题的观点。在洛桑代表大会(1867)上,与会代表讨论了工人阶级的社会解放与政治解放之间的关系。通过了以下的决议，没有工人的政治解放就不可能实现他们的社会解放，而政治自由则是工人阶级在争取自身解放斗争中的必要条件。1867和1868年分别在洛桑和布鲁塞尔召开的两次代表大会，讨论并通过了关于铁路、运河、电报等交通与电讯工具，以及矿山、森林、土地不应私人占有，应归集体所有的决议。瓦尔兰虽然因故未能参加这两次代表大会，但他是赞成大会的决议的。这两次大会巩固了左翼蒲鲁东主义者的地位，也给了瓦尔兰很大的影响。从此,以瓦尔兰为首的左翼蒲鲁东主义者逐渐掌握了国际法国各地支部的领导权。

在国内的问题上,两派蒲鲁东主义者也存在着分歧。瓦尔兰和他的同志们不顾右翼蒲鲁东主义者托仑等人的反对,主张积极投入到反对第二帝国的政治斗争中去,全力支持各地的罢工运动,发展工会组织。由于瓦尔兰的积极活动,国际巴黎支部的工作有了进一步的开展。国际在群众中的影响扩大了,更多的工人加入了国际。

随着国际各支部的活动加强了战斗性，法兰西第二帝国政府加紧迫害国际组织。1867年底，法国政府当局开始逮捕巴黎支部的领导人，并于次年3月和5月连续两次对国际巴黎支部领导人开庭审判。瓦尔兰是第二次审讯中的主要被告。罪名是声援日内瓦建筑工人大罢工。瓦尔兰在法庭上发表了辩护演说。他祥尽地描绘了资本主义制度下工人阶级的苦难生活，谴责资产阶级使用暴力来对待工人群众。瓦尔兰的法庭演说是一篇捍卫工人阶级利益的檄文，它在社会上引起了强烈的反响。

审讯结束后，法庭判处瓦尔兰3个月监禁，外加100法郎罚款。瓦尔兰被关入当时政治犯集中的巴黎圣彼拉日监狱。监狱是革命者的学校。瓦尔兰在那里接触到许多革命者。他们时常在一起谈论第二帝国的腐败统治，谈论法国工人阶级应把争取经济上的解放同推翻第二帝国的斗争结合起来，给了瓦尔兰许多教益，使他进一步摆脱蒲鲁东主义的羁绊。

出狱以后，瓦尔兰立即投身到沸腾的政治斗争中去。当时法国正面临着6年一次的立法团选举。瓦尔兰主张，在1869年进行的议员选举中，工人阶级应当单独提出自己的候选人，并且发表竞选纲领。国际会员中有不少人认为，工人应当抵制选举。瓦尔兰耐心地说服他们，指出参加选举是为了表明工人阶级有自己独立的利益，通过发表竞选纲领来宣传社会主义学说。他在写给卢昂市的石印工人，左翼蒲鲁东主义者奥布里的信中说：“我们同形形色色的资产阶级共和派在竞选舞台上进行斗争，目的在于强调人民和资产阶级的决裂。”1869年5月，瓦尔兰等20名工人活动家发表了一个“巴黎工人小组选举纲领”。它不同于资产阶级共和派的竞选纲领，除了提出废除常备军,教会和国家分离，进行司法改革，实行免费的义务教育，不受限制的结社、集会、出版自由等要求之外，还要求实行银行、运河、铁路、矿山、交通通讯工具国有化。这分明是受国际洛桑、布鲁塞尔代表大会影响的结果。

瓦尔兰一向重视工会工作。他在一篇文章中写道:“最重要的是把工人组织起来”。为了更充分地发挥工会组织的力量，瓦尔兰认为需要把自1867年以来先后按区和市成立的装订工人协会，石印工人协会，铸工协会，建筑工人协会等联合起来。他以装订工人协会主席的身份积极促进联合。1869年11月19日，在瓦尔兰的倡议下,20多个工人团体的代表通过了成立联合会的决议。1870年1月1日，巴黎工人协会联合会正式成立了。瓦尔兰当选为联合会的主席。在他领导下,联合会从一成立就同国际工人协会建立了密切的联系。

瓦尔兰在联合国际巴黎各支部的工作中也起了很大的作用。由于受到第二帝国法律的限制，国际在法国的支部很分散。仅巴黎一地，1870年4月前就有25个支部。瓦尔兰主张把国际的支部联合起来，更积极地投入到推翻第二帝国的斗争中去。他说:“目前法国的形势不允许国际派对政治袖手旁观。”在1870年3月8日写给奥布里的信中，瓦尔兰讲得更加明确：“你应该懂得,如果不消灭旧的政治国家，我们不可能实现任何社会改革。”经过瓦尔兰等人的努力，国际巴黎支部联合会终于在1870年4月18日成立了。

由于瓦尔兰在各个方面开展了卓有成效的工作，到帝国末年，他已成为全法国知名的工人领袖和国际在法国各地组织的深孚众望的负责人。瓦尔兰以他杰出的组织才能和谦恭朴实的品德在法国工人中赢得了很高的声望。国际工人协会总委员会对瓦尔兰的工作给以很高的评价。拉法格在1870年4月20日致马克思的信中，称赞瓦尔兰是法国社会主义者中最有影响的人物。

陷入深重危机的第二帝国政府又对国际在法国的组织进行新的迫害，逮捕了几十名国际会员，并于1870年6月开始了第三次审讯。瓦尔兰由于事先从一位律师那里得到了消息，设法逃到了国外。在瑞士流亡期间，瓦尔兰十分关注法国的政治局势。9月4日，法国发生了推翻第二帝国的革命，但是政权却被大资产阶级和帝制派篡夺了。瓦尔兰闻讯立即赶回巴黎，当天就投入紧张的革命活动之中。他参加筹建巴黎人民的革命组织——20区共和中央委员会，加入9月4日以后扩建的国民自卫军，并当选为第193营的营长。他还协助国际工人协会总委员会派来的赛拉叶，重新组织因普法战争而陷于涣散状态的国际巴黎支部联合会。瓦尔兰非常重视国民自卫军这支人民武装,他极力主张国际会员参加到国民自卫军中去,以加强国际对这支武装的影响。

1871年3月15日,国民自卫军中央委员会经选举诞生了。瓦尔兰被选为它的成员。3天之后,爆发了3月18日革命。瓦尔兰带领自己的营队同蒙马特尔区的国民自卫军一起占领了旺多姆广场。在国民自卫军中央委员会掌握了巴黎的局势之后,瓦尔兰和其它几名委员曾经主张出击凡尔赛,可惜他们的意见没有被采纳。3月26日选举公社委员时,瓦尔兰在3个区同时当选。在巴黎公社期间,瓦尔兰担任过多种职务:财政委员会委员、财政代表、粮食委员会委员、粮秣军需总监、军事委员会委员、军事代表。流血周开始前,瓦尔兰所负责的多是财政和物资供应工作。他是工作最繁重的公社委员之一。他在极为困难的条件下终日为公社的事业操劳:制订城市预算,供应巴黎这个被围困的城市一百多万人的粮食,发放国民自卫军的军饷,等等。

瓦尔兰有一种对工人阶级事业无比忠诚的献身精神。只要关系到工人阶级利益的事情，他都竭尽全力去完成。瓦尔兰又是公社中威信最高的委员之一，被公认为廉洁奉公的模范。他经手大批款项，从来不为自己谋一点私利，始终分文不沾。瓦尔兰十分注意为公社节约开支，不容忍任何贪污和浪费的现象。有一次,有一个公社委员在过去的帝国服装店定做了一套价格高昂的服装，把账单送到军需部请求付款。遭到瓦尔兰的严词拒绝。他这位军需总监毫不客气地在账单上写下了“公社没有钱购置贵重的服装”的字样。瓦尔兰自己一生都过着俭朴的生活，衣衫破旧，吃最便宜的伙食，甚至经常饿着肚子为公众的事业奔忙。瓦尔兰的弱点主要是理论上没有完全摆脱蒲鲁东主义的影响(尤其是在国家和信贷的问题上),导至他在对待法兰西银行的态度上犯了错误,没有没收它,从而给公社带来了损失。

5月21日，凡尔赛军队进入巴黎市，巴黎人民进行了英勇的公社保卫战。瓦尔兰带领第六军团参加巷战。从流血周开始一直打到最后一个街垒陷落，瓦尔兰从未离开过前沿阵地。5月25日,公社军事代表德勒克吕兹在战略要冲沙托·得奥广场中弹牺牲之后，瓦尔兰被任命为军事代表，在极其艰苦的条件下指挥作战。最后两天，公社的剩余兵力主要集中在巴黎东部两个工人区，瓦尔兰忠于职守，同朗维埃等公社委员组织了最后的抵抗。

5月28日下午,在参加了最后一个街垒的战斗之后，饥饿,疲惫的瓦尔兰在街上被过路的一个牧师认出，旋即被凡尔赛士兵捆绑住双手，拖着在市区走了几个小时。在行走中瓦尔兰的头被砍伤了，一只眼球掉了出来，身上血肉模糊。但是,遍体鳞伤的瓦尔兰仍然保持着革命者的崇高气节。当刽子手最后把枪口对准他的时候，他用尽全身力气呼喊“公社万岁!”的口号。在连中两弹之后。他还用手支撑起身体，想再次呼喊这一口号。这时第三颗子弹残酷地夺去了他年轻的生命。瓦尔兰牺牲时年仅32岁。他以自己的鲜血为法国工人阶级英勇斗争的史册增添了夺目的光彩!