《毅犹未尽》的制作团队由张亚东、李泉、缪森、刘大江等人组成，张亚东创作了《温柔的冒犯》、《左鞋右穿》，同时还兼任了监唱、吉他和鼓手的部分。专辑大部分内容都是按照陆毅意愿完成的，这些内容一是来源于陆毅喜欢的事物，二是陆毅想让听众看到陆毅荧屏之外有点叛逆的一面。陆毅上中学时，摇滚乐给了他很大影响，他也是英国酷玩乐队的歌迷。因为陆毅想要在专辑中抒写他的心声，记录他的想法，所以他便尝试了英式软性摇滚。专辑歌曲旋律的表达和编曲的构想都是根据陆毅的嗓音和个性量身打造得。为了打击盗版，专辑的封面上印有反盗版标志。专辑筹备时，索尼音乐公司共收到送选作品多达500首，筛选100多首后，提供给陆毅，由他选定了最终的10首歌。

陆毅在录制《左鞋右穿》和《温柔的冒犯》时，嗓音状态总是调整不好，张亚东让陆毅放松再放松，陆毅便很自然地找到了一种慵懒的感觉，从而用这种慵懒嗓音完成了整张专辑的录制。陆毅在录制《黑蜘蛛》时，因为高音存在一点问题，所以陆毅在喝了一点红酒继续录唱。