太平天国癸好三年，起亮年方十八岁，他已经成为小刀会上海帮的首领。这年春，小刀会谋起义，乘清朝上海地方政府招募勇营的机会，密派起亮等前往应募，做了一员勇目。他在勇营中掌握着一部分武力，八月，就在上海起义。刘丽川任命起亮与徐耀、蔡士良、张汉宾俱为大将军。十一月，嘉应帮谢七系起亮妻兄，见清军势大，劝诱降敌。起亮假作答应，立刻报告刘丽川，发兵掩捕他的同谋三百多人，尽杀于淘沙场北。

甲寅四年九月，嘉应帮李绍熙逃出降敌，与宁波帮谢应龙通谋，十月初五夜（夏历九月二十夜）半是谢应龙巡城的日期，约定在这夜四更接应清军登城。这一夜，谢应龙假作巡城，暗中作内应准备。三更时分，清军已潜到城下，架设云梯，正谋登城。起亮醒听觉有异，急率众登城，谢应龙惊投城下，清军退走，城中赖以无恙。起亮机警善应变，大都如此。

起亮在上海起义军中，勇猛仅亚于左元帅陈阿林，剽悍善战，与女将军周秀英齐名。十二月初一日，北门大败法军和清军之役，反攻令下，起亮当先率领战士冲锋，正像猛虎追逐受惊的羊群似的给敌人以重大的伤亡，建立辉煌的战果。

乙荣五年正月十三夜，起义军从上海撤退，第二天上午，在扈西被敌追至，众寡不敌，军散，附近农民把起亮掩护起来，上海的方言帮助他逃出困境，到达太平天国首都天京。

辛酉十一年，起亮封衡天安，这年十月，被派随同宝天义殿左军主将黄呈忠、进天义讨逆主将范汝增进取浙江宁波。既克宁波，专任对外事务兼管理天宁关海关。壬戌十二年三月，英、法军与清军联合攻陷宁波。八月，大军在奉化、慈溪间进行反攻，起亮号召上海小刀会前来参加。

甲子十四年，起亮以功封天将。天京失陷后，起亮随侍王李世贤转战至福建。乙好十五年四月，从漳州撤退，至永定过河，敌军追至，抢夺浮桥。起亮率领战士力守桥头，使军队得陆续渡过对岸，既而浮桥被攻毁，起亮与刘贵福等将士六、七千人都落水壮烈牺牲。

由于太平军并没有马上东下，清朝当局负担不起办团练的官饷，下令裁撤团练，被裁下来的人自然不满。在团练中的会党帮派成员也对清朝当局不满。一次，充当大东门外紫霞殿勇头目的百龙党潘起亮、张汉宾带领手下几十人，与城内道署后地藏庵勇发生械斗，吴健彰对被抓住的参与械斗的人，严刑拷打。署理上海知县表祖德抓到潘起亮和张汉宾后，命人用藤条对二人严厉抽打，后又锁在县署前的大石上。终因抗粮农民冲击县署，二人才得以逃脱。袁祖德对被捕群众滥施淫淫威，残酷用刑，引起了人民群众的强烈不满。

同年夏秋之交，上海小刀会积极准备举行起义。刘丽川派人到广东南海佛山镇（今佛山市），同当地天地会首领陈开、李文茂约期起义。与此同时，青浦抗粮农民也参加了天地会，与小刀会联合起来，准备联手抗清。清朝当局几乎闻到风声，8月 10日，吴健彰发出告示，要求人们解散会党，改恶从善，到官府自首，知情者要报案。他想用威胁恫吓的办法分化瓦解小刀会。8月中旬，袁祖德带领几百名官兵，到县城北门小刀会处所搜查，逮捕了领导人李咸池等 10余人。吴健彰又召集各地会馆董事，让他们去压制准备奋起反抗的群众，让地主士绅阻止船夫中的小刀会众人参加起义。9月 2日，吴健彰派人在福建会馆前架起一门大炮，准备镇压小刀会。

小刀会领导人并没有被吓倒，他们利用团练作掩护，在敌人内部发展自己的力量，抓紧筹备起义。起初，刘丽川准备在这年冬天清朝当局办理漕粮北运时起义，夺取漕浪，作为起义军的粮食来源。因吴健彰下令解散秘密会党，刘丽川便决定提前起义，预定在 9月 18日举起义旗。大街小巷盛传小刀会将起事，城中绅商纷纷迁徙他处。上海小刀会领导人与嘉定和青浦方面商讨，最后决定嘉定首先起义，上海方面紧随其后。9月 5日，嘉定起义爆发，第二天消息传到上海。清朝当局惊慌失措，立即加强防范。上海小刀会领导人决定马上起义。9月 6日这一天，他们将各店铺的红布购买一空，以便用红布包头作为起义军的标志。地主豪绅连夜纷纷逃出城外。