1934年7月至1936年3月，立石铁臣再次旅居台湾。期间曾受颜水龙之邀，于1934年9月加入“台阳美术协会”的创会阵容，后来在1935年7月退出该会。

1935年，立石铁臣与西川满等人成立“版画创作会”，搜集、创作与台湾乡土民俗有关的版画作品，并发表同人杂志《妈祖》。

1936年，立石铁臣负责《妈祖》第二卷第二期封面版画，这是他最早的书籍装祯作品；

1937年，为西川满的《亚片》设计封面。在油画创作方面，除了持续参加国画会展之外，立石铁臣也参加台展、台阳会展，此时期的主要作品有：“大稻埕”、“竹筏风景”、“赤光”、“原野与甘蔗田”等。

1936年3月在台举行“告别洋画个展”后，立石铁臣返回东京，住在艺评家福岛繁太郎家中，为福岛管理欧洲近代画作收藏品。 立石铁臣回到日本后依然创作不辍，有“海边之家”、“七里之滨”、“半月桥”、“来青阁”、“回廊”、“日轮”、“黄昏”、“远眺海岸”等作品。

1939年10月底，立石铁臣获台北帝国大学理农学部部长素木得一教授的聘请，赴台从事绘制昆虫标本的工作。描绘标本细密画之余，立石铁臣仍致力于油画、版画的创作，并撰写美术评论，此时期的重要油画作品包括：“滨风”、“砂丘”、“垩”、“夕云”、“林投”、“壁‧道‧云”。

1940年，立石铁臣为黄凤姿的《七娘妈生》和《七爷八爷》、西川满的《梨花夫人》和《华丽岛颂歌》、中山省三郎的《羊城新钞》设计封面并负责书籍装祯；1941年则设计了西川满《采莲花歌》的封面，也陆续为《民俗台湾》绘制封面及插画、更在该刊开辟图文并茂的“台湾民俗图绘”专栏，同时在《台湾日日新报》、《台湾时报》、《文艺台湾》等报刊发表美术评论、随笔或插画、封面画等等。

1941年，与台北帝国大学教授工藤好美的妹妹工藤寿美结婚。

1942年4月辞去台北帝国大学的工作，转而担任东都书籍公司的编辑，负责《民俗台湾》杂志的编务，并陆续为西川满《赤崁记》、西川满和池田敏雄合编的《华丽岛民话集》、池田敏雄等人合著的《台湾文学集》、黄凤姿《台湾的少女》、杨云萍的诗集《山河》等书籍设计封面装祯。

1943年8至9月，应台湾总督府文教局的指示，与金关丈夫共同进行环岛一周的民艺调查，9月发表〈生活工艺品的反省〉。

1944年7月，池田敏雄入伍，金关丈夫、立石铁臣接掌《民俗台湾》编务，立石铁臣还为池田敏雄《台湾的家庭生活》一书校对文稿、撰写后记、提供图绘；同年8月，立石铁臣应征召入伍，随军队驻扎于花莲港，这段从军经验后来也成为《台湾画册》的题材之一。

1945年第二次世界大战结束后，中华民国接收台湾，立石铁臣以日侨的身份被中华民国政府留用，担任东都书籍编辑、台北师范学校美术教师。

1946年辞去师范学校教职，转任省立编译馆技佐。

1947年5月，转任台大史学系南洋史学研究室讲师，并管理史地图录室。1948年9月，立石铁臣的〈台湾少数民族工艺图谱〉连载于《公论报》；10月，为台湾省博览会绘制“台湾先史时代人生活复原图”；12月，立石铁臣带着家人返回日本。1940年代初期，立石铁臣的工作重心集中于支应学术研究所需的标本细密画，油画作品仅有“莲池日轮”及“正午云”；这段时期的立石铁臣大力投入民俗艺术、书籍装祯方面的创作，先后为《民俗台湾》制作三十七幅封面、四十五幅“台湾民俗图绘”专栏的版画作品、以及两百多幅小插画，作品质精量丰，是该刊美术编辑上的灵魂人物。

1948年12月返回日本，立石铁臣除了持续油画创作之外，也将细密画的技巧糅合于油画当中，呈现超现实主义的风格。

1949年起至1979年，立石铁臣几乎年年参加国画会展。

1950年9月，立石铁臣与国画会同人香月泰男、福井敬一、须田克太等组成“型生派美术家协会”。

1962年，为纪念有知遇之恩的艺评家福岛繁太郎，以“台湾民俗图绘”为底本的《台湾画册》付梓。

1965年，举办“素描著彩，追忆之岛”个展，展出以台湾风物为主题的素描、淡彩作品。

1969年，担任美学校细密画工房讲师。1978年，出版与次子立石雅夫合著的《细密画描法》（美术出版社）。

1980年4月9日，因肺腺癌病逝，享寿七十五岁。