1924年3月，中共中央调袁玉冰到上海工作，同年8月，受党组织派遣，袁玉冰赴苏联莫斯科东方大学学习。1925年8月按党的指示提前回国。1926年10月，参加上海工人第一次武装起义。年底，奉调回江西工作，担任共青团江西区委书记，并主编团的刊物《红灯》周刊，后任中国共产党江西区委宣传部长、区党委书记等职。

1927年“四一二”反革命政变后，袁玉冰于5月16日写下《蒋介石政府的危机》一文，深刻揭露蒋介石“清党”的实质，痛斥其镇压工农运动和叛变国民革命的种种罪行。不久，袁玉冰被任命为中共九江地委书记，他不惧危险，出生入死，积极组织赣北秋收暴动。11月，袁玉冰调任赣西特委书记，在吉安准备组织暴动。12月13日，袁玉冰化装进入南昌向省委汇报工作时，由于叛徒出卖，不幸被捕。敌人对他威逼利诱，用尽各种酷刑，他始终坚贞不屈，视死如归。12月27日，袁玉冰在南昌下沙窝刑场英勇就义，高喊“中国共产党万岁！”“工农革命成功万岁！”等口号声。时年28岁。

“矢愿从今坚立志，要为世界主人翁。”袁玉冰20岁时写下的这些诗句，在他28岁时用鲜血和生命续写成为一曲感天动地的革命壮歌。

青年学生时代的袁玉冰目睹了帝国主义侵略下的国家危亡局势和社会黑暗状况，激发了爱国热忱，立志要为苦难的中国寻求出路。1919年，当“五四”运动的消息传到南昌后，马列主义思想开始传播，江西兴国人袁玉冰便是其中的一位“宣传员”，袁玉冰积极投身反帝反封建斗争并成为南昌学联的重要成员。1920年夏，他和黄道等8名进步青年在南昌发起组织江西第一个革命团体——“鄱阳湖社”，后更名为“江西改造社”。

虽然《新江西》共出三期，但袁玉冰先后发表文章31篇，他在《我的希望新江西》一文中，大声疾呼：“我们应该有真正彻底的觉悟，牺牲奋斗的决心，把那些有阻碍前途的荆棘，一刀斩去，尽力寻出一线光明的道路来，一步一步向前进行”。袁玉冰成为江西传播马列主义的先驱。

1922年，袁玉冰考入北京大学哲学系，刻苦研读马克思主义著作，结识了中国共产主义运动的先驱、马克思主义在中国的最早传播者、中国共产党的主要创始人之一李大钊，并在其影响和介绍下加入中国社会主义青年团，同年转入中国共产党，是赣南第一位加入中国共产党的党员。

袁玉冰在1923年春受党组织之命，从北大回到南昌工作，从此走上了职业革命家的道路。在南昌，他与赵醒侬、方志敏等一起参与组织了“马克思学说研究会”和“民权运动大同盟”两个公开的群众团体，并担任民权运动大同盟交际部主任，领导江西民众开展反对反动军阀的斗争。

1923年春，袁玉冰因宣传马列主义，遭到北洋军阀督军蔡成勋逮捕，《新江西》刊物也被查封。1923年11月，他被赵醒侬、刘和珍等人保释出狱。

针对有人提出今后要“言行谨慎、免遭毒手”的议论，袁玉冰乃慷慨陈词：“人生难免一死，若碌碌一生，专为衣食着想，苟且偷生，虽生犹死；能为广大民众谋利，为社会造幸福，即使死于明日，我也甘心情愿！”他出狱后继续坚持从事马列主义的宣传活动。不久，《新江西》季刊改为月刊，恢复出版发行，在江西乃至全国都产生了积极广泛影响。

1924年3月，中共中央调袁玉冰到上海工作，任中国社会主义青年团上海地方委员会秘书、上海团地委宣传部主任。8月，袁玉冰受党组织派遣，赴苏联莫斯科东方大学学习。一年后，他按党的指示提前回国。

1926年10月，袁玉冰参加了上海工人第一次武装起义。年底，他奉调回江西工作，担任共青团江西区委书记，并主编团的刊物《红灯》周刊，这一刊物成为当时宣传革命理论、反击国民党新右派进攻的重要舆论阵地。

此后，袁玉冰先后任中国共产党江西区委宣传部长、区党委书记等职，成为当时江西名噪一时的革命家。

1927年“四·一二”反革命政变后，反动军阀朱培德在江西搞“礼送”共产党人出境，袁玉冰首当其冲。在血腥的白色恐怖下，袁玉冰仍临危不惧，转入地下秘密活动。1927年12月13日，袁玉冰赴南昌向中共江西省委汇报工作时，因叛徒告密不幸被捕入狱。

他在狱中备受酷刑，坚贞不屈。敌人绞尽脑汁，软硬兼施，诱其脱离革命，都丝毫未动摇袁玉冰坚定的革命信念。12月27日，他在南昌下沙窝从容就义，时年28岁。

袁玉冰牺牲后，《布尔什维克》曾发表悼念文章，称颂“他那勇敢的精神、灵敏的思想印到许多同志和工农学生的脑子里，永远不会磨灭。如今他牺牲了，可是他的赤血将从地下喷发，洗干净黑暗陈腐不堪的江西”。