乾隆十四年（1749），讷亲被诛，令分别承担为讷亲偿还债务。不久以兄弟不相及，命免之。乾隆帝准备巡视五台山，阿里衮上疏请求于台怀建行宫，太原就巡抚官署增建群室，乾隆帝不许。阿里衮上疏推荐大学士傅恒之弟、参将傅谦，乾隆帝责问其不当，下诏切责。

乾隆十五年（1750），擢湖广总督。

乾隆十六年（1751）四月，湖北巡抚唐绥祖被前任总督永兴、布政使严瑞龙弹劾罢官，阿里衮奉命同河南巡抚鄂容安会审，上陈唐绥祖无受贿的情况，永兴被罢官。九月，改任两广总督。平定东莞人莫信丰叛乱。丁母忧回京。九月，补任户部侍郎。十月，兼管工部事务。

乾隆十九年（1754），任步军统领。

乾隆二十年（1755）正月，署任刑部尚书。六月，署任工部尚书，补镶白旗汉军都统。十月，任户部尚书。

乾隆二十一年（1756）四月，命军机处行走。清军逐捕阿睦尔撒纳，定西将军达尔党阿出西路。五月，命阿里衮辅佐达尔党阿，在领队大臣上行走。九月，大军至雅尔拉，斩五百七十余人，擒十一人。追至努喇，遇到敌军两千人，奋勇鏖战，生擒宰桑扎南布，斩三百四十余人，得到嘉奖。十月，命与达尔党阿回京。

乾隆二十二年（1757）正月，乾隆帝以成衮扎布为定边左副将军，会师巴里坤，阿里衮仍在领队大臣上行走。二月，达尔党阿以失阿睦尔撒纳削爵，阿里衮牵连降职户部侍郎。六月，兼任正白旗蒙古副都统。回部大和卓布拉呢敦、小和卓霍集占分别占据叶尔羌、喀什叛乱，沙拉斯、玛呼斯等游牧部落与他们呼应。九月，阿里衮与都统满福自阿斯罕布拉克、什特勒克取道至哈喇沙尔，搜山杀敌。再次进军至塔本顺和尔、纳木噶，俘男妇二百余人。十二月，满福被叛将郭多克哈什哈诱杀，沙拉斯、玛呼斯遁逃库车。阿里衮进军之哈喇沙尔西南库尔勒。

乾隆二十三年（1758）正月，逐敌至呼尔塔克山，擒获玛呼斯得木齐额默根等。四月，阿里衮自鲁克察还师，驻军巴里坤。乾隆帝先得伯克素赉玛的上奏，阿里衮在搜捕玛哈沁的时候准备还师，与阿里衮上疏所说的师向呼尔塔克山不相对应，乾隆帝责问阿里衮中途拖延，罢免他的侍郎职务，以副都统革职留任。六月，靖逆将军雅尔哈善攻打库车，霍集占救援，入城放守，后逃至叶尔羌。乾隆帝罢免了雅尔哈善，而督促定边将军兆惠攻打阿克苏，进逼叶尔羌。十一月，命阿里衮选马三千、驼七百增援兆惠。兆惠攻打叶尔羌不克，濒黑水结寨，霍集占为长围困之。乾隆帝听说后，授富德定边右将军、阿里衮参赞大臣，支援兆惠。历任吏部侍郎。该月，命袭封二等公爵。十二月，擢升兵部尚书、正红旗蒙古都统。

乾隆二十四年（1759）正月，富德率军至呼尔璊，霍集占出战，五日四夜未决。阿里衮以驼马至，乘夜分师为两翼斫阵，斩千余级。布拉呢敦中创，与霍集占败走。支援兆惠全师以还。乾隆帝以阿里衮送马济军，如期集事，且杀贼多，加云骑尉世职，按例进爵一等公爵。七月，霍集占逃至巴达克山，阿里衮与富德等率军追逐，降其众一万二千多人。阿里衮以五百人驻伊西勒库尔淖尔西堵截拔达克山要隘，复分兵出其南，遇敌，夺其家属辎重，降二千多人。再选兵二百人逾岭逐敌。巴达克山投降，献出霍集占的首级。九月，命以参赞大臣留叶尔羌办事。十月，行赏，赐阿里衮双眼花翎。

乾隆二十五年（1760），召还京师，赐紫禁城内骑马。六月，自喀什行至叶尔羌，遇到雅木扎尔回酋迈喇木煽动叛乱，假称阿睦尔撒纳复入阿克苏。阿里衮回到喀什，率八百人以出，至伯什克勒木，迈喇木等以千余人拒战，阿里衮率军击破敌军。敌军入城坚守，麾兵合围，夜四鼓，城人呼号乞降，迈喇木遁去。乾隆帝嘉奖阿里衮应机立办，授他的儿子拜唐阿丰升额蓝翎侍卫。阿里衮捕捉到迈喇木等送至京师，复进丰升额三等侍卫，授其次子倭兴额为蓝翎侍卫。十月，阿里衮回到京师，授领侍卫内大臣，图形紫光阁。

乾隆二十六年（1761）十一月，署任礼部尚书。十二月，充经筵讲官。

乾隆二十七年（1762），命为御前大臣兼上驷院卿。

乾隆二十八年（1763），兼管满洲火器营大臣。六月，署任陕西巡抚。十月，加太子太保。

乾隆二十九年（1764），任户部尚书、协办大学士。

乾隆三十年（1765），兼管礼部事务。

乾隆三十一年（1766）春，将军明瑞深入缅甸，乾隆帝授阿里衮参赞大臣，驰传至军。二月，明瑞战死于猛腊，大学士傅恒任经略，授阿里衮及阿桂为副将军，并令暂领云贵总督，率师驻永昌。朝议：“明年进兵。今岁秋夏瘴退，先收普洱、思茅边外诸小部落。”阿里衮上疏进言：“边外十三板纳皆内属不为乱，惟召散、整贝、猛勇三部附缅甸。”当用兵时，刑部尚书舒赫德在军中，与云南巡抚鄂宁密疏议抚。六月，缅甸使头人请降，被阿里衮拒绝，以闻。乾隆帝命置毋答，并谴责舒赫德等。七月，阿里衮上疏请求断绝与缅甸贸易，并治云南省城至永昌道，抚慰沿边诸土司，借帑俾市籽种牛具，得到采纳。十二月，阿桂兵至，共同发兵出边，未深入而还。

乾隆三十四年（1769）二月，乾隆帝摘抄云贵总督明德上疏的语句，以军中马羸责问阿里衮等人，下部议夺职，命宽免。三月，傅恒到达军队，与阿里衮等商议渡过戛鸠江，西攻猛拱(今缅甸密支那之西)、猛养（今缅甸密支那）两土司，直取缅甸首都阿瓦（今缅甸曼德勒）。偏师至猛密，夹江而下，造舟蛮暮通往来。七月，大军前进。起初，阿里衮患痈疮，乾隆派遣太医诊治良愈，此时再次复发。傅恒令阿里衮留永昌治疾，阿里衮坚持请行。师进，缅甸兵不出。十月，傅恒还师蛮暮，进攻老官屯，驻戛鸠江口。缅甸兵水陆并至，傅恒、阿桂驻军江东，阿里衮驻军江西，迎战。敌军结寨自固，阿里衮率兵七百攻之，敌军百余人弃寨而走。贵州把总姚卓杀敌，夺其旗，大军锐进，敌军四百余人遁逃。再次交战，天已傍晚，敌军不能坚守，纷纷撤去。阿里衮攻破三个寨子，杀敌五百余人。乾隆帝下谕旨：“初次接仗，即能如此获胜，朕览奏，甚为欣慰”。傅恒同样得病，诸将商议不能再进兵，阿里衮说：“老官屯敌寨，前年额尔登额没有攻克。距此仅一舍，不破之何以报命？”策马而行，傅恒以下皆从之，寨子坚固，无法攻克。阿里衮病重，强起督战，视枪炮最多处则以身当之。傅恒虑其有伤，令他率领舟师，不再攻寨。十二月，卒于军中，谥襄壮，入祀贤良祠。以丰升额平定大小金川的功绩，追加封号为果毅继勇公。

乾隆三十五年（1770），乾隆帝命阿里衮与父亲尹德一起入祀遏必隆宗祠。

乾隆四十四年（1779），乾隆帝御制怀旧诗，名列五功臣之一。

《清史稿·列传一百》

《钦定八旗通志·卷一百四十四》

曾祖父：额亦都，后金开国五大臣之一。

祖父：遏必隆，康熙帝四大辅政大臣之一。

父：尹德

兄：讷亲

长子：丰升额

次子：倭兴额，官至云麾使。

子：色克精额，袭爵云骑尉。

子：布彦达赉

《清史稿》：兆惠再就围中受爵，得援师克竟其功；而为之援者，前则雅尔哈善，后则富德，顾坐法不克有终。讷亲之诛也，高宗谓策楞、达尔党阿皆愧奋，阿里衮独内疑，遇事畏葸。然策楞、达尔党阿先后偾事夺封，阿里衮以战阀承世祚，丰升额继之，庆延于后嗣。舒赫德初为御史有直声，后出视军，高宗屡言其懦，再被谴谪，终致台司。功名始终之际，盖亦有天焉。然其要必归于忠谨，兹非彰彰可睹欤？

乾隆帝：①富德入援，次呼尔璊。趱行戈壁，马不进焉。以马济军，敌营夜袭。同事建绩，曰鄂博什。②昨岁秋之仲，盛京谒陵园。三大功臣墓，陪葬其间存。兹阿里衮者，额都四世孙，勇岂匹其祖。忠实一例肫，兆惠阻黑水，囘众如蜂屯。尔时舒赫德，统兵速入援。又被狂狙阻，进退至两难。适值阿里衮，送马继进遄。率兵亦弗多，乘夜贼营掀。贼骇自天降，鹿埵群逃奔。两军俱善归，重进鸿功全。后复往征缅，受瘴惜陨身。一再忘躯劳，思之辄泪扪。幸而子善继，金川建殊勋。凯全以病终，悲惜何忍言。