2008年4月，钱佩怡参加江苏卫视主打歌唱选秀节目《绝对唱响》，并在杭州赛区海选中晋级八强；10月，钱佩怡参加浙江电视台教育科技频道美少女歌舞竞技节目《美丽星学院》。

2009年1月，钱佩怡在浙江胜利剧院出演浙江艺术职业学院戏剧系毕业话剧《茶人杭天醉》，并在剧中饰演杭天醉的侍妾小茶；8月，钱佩怡参加浙江卫视歌唱类综艺节目《我爱记歌词》“超级领唱全国争霸”挑战赛。

2011年6月，钱佩怡因主演个人首部爱情抗战片《岁岁清明》而正式进入演艺圈，并在片中饰演采茶女阿敏；10月22日，钱佩怡出席第28届中国电影金鸡奖颁奖典礼，并凭借《岁岁清明》获得第28届中国电影金鸡奖最佳女主角提名。

2012年，钱佩怡参演女性题材电影《香草》，在片中饰演香草的养女掌珠；同年，钱佩怡主演农村年代电影《再见，瓦尔特》，在片中饰演女主角麦香。