1940年，其父在上海被敌伪刺死，钱思亮辗转取道，由昆明回到上海奔丧。事后因交通阻塞，只得滞留上海，在上海化学药物研究所任研究员。

1945年，抗日战争胜利后，钱思亮曾被委任为经济部化学工业处处长。

1946年，北京大学迁回北平正式复课后，钱思亮当即辞去经济部的职务，离沪北上，复任北京大学化学系教授，后任化学系主任。

1949年1月8日，钱思亮偕夫人张婉度携三子钱纯、钱煦和钱复离开北平飞往南京。旋应台湾大学校长傅斯年之聘赴台湾，任台湾大学化学系教授，兼教务长，并曾一度代理过台湾大学理学院院长，成为傅斯年的主要助手。在此期间，钱思亮致力于新生招考制度及转学制度的改革，为后来台湾实行的大专院校联合招生制度奠定了基础。

1950年11月，钱思亮代表台湾大学出席在巴黎举行的“国际大学校长会议”。

1951年3月，由胡适推荐，钱思亮继已故的傅斯年任台湾大学校长。同年任“中国化学协会”会长和“中国科学振兴学会”理事长。

1957年，钱思亮与梅贻琦等五人受聘为台湾“中央研究院”评议会第三届评议员。

1959年2月，任台湾当局“长期发展科学委员会”（后改名为“科学委员会”）委员。同年7月他以台大校长身份出席台湾地区“中央研究院”第四次院士会议开幕式，12月连任“中央研究院”评议会第四届评议员。

1961年8月，台湾“中央研究院”第四届评议会举行第二次会议，钱思亮和梅贻琦同时被提名为第四届“院士”候选人。钱思亮考虑到梅贻琦是母校校长（北京清华大学），作为学生对师长应当礼让，为此坚持请求撤消对他本人的提名，一时传为美谈。

1964年，钱思亮当选为“中央研究院”第五届院士，属数理组。

1970年4月，王世杰辞去“中央研究院”院长职务后，经5月举行的“中央研究院”评议会选举，钱思亮被任命为台湾“中央研究院”第五任院长（前四任依次为：蔡元培、朱家骅、胡适、王世杰），台大校长由闫振兴接任。钱还兼任中华教育文化基金董事会董事长。

1971年11月，任台湾当局“行政院原子能委员会”主任委员，任该职前后共九年半。

1974年，在台湾“中央研究院”第十一次院士会议上，钱思亮之次子钱煦被提名为第十届院士候选人。钱思亮考虑到增补的新院士名额有限，一再吁请与会者不要投钱煦的票，把名额让给他人。由于他态度诚挚，言辞恳切，使与会者终于接受了他的请求。钱煦在学术界声望很高，当选本无问题，却因此而落选。直至1976年才当选为台湾“中央研究院”第十一届院士，属生物组。父子先后当选为院士，堪称科学界佳话。

1980年，台湾“中央研究院”在南港院部举办“国际汉学会议”，参加人数达273人。会议分为语言文学、历史与考古、民俗与文化、思想与哲学、文学、艺术史等共六组。钱思亮任“中央研究院”国际汉学会议论文集编辑委员会主任委员，并为该书作序。全书共九巨册，另总目录一册，内收中、英文论文218篇，由台湾中央研究院出版。

1983年，于院长任内辞世，之间主持过7次“中研院”院士会议。钱思亮在“中研院”院长任内设立美国文化研究所、三民主义研究所、地球科学研究所、生物化学研究所及资讯科学研究所，并增设生物医学、统计学、原子与分子科学三研究所及分子生物学综合研究室四个筹备处，对“中研院”后续发展贡献良多。

1983年5月，由台湾美国文化研究所所长朱炎陪同，钱思亮赴西德和美国访问。在美国访问期间，钱的母校伊利诺大学为表彰他在科学、教育等方面的功绩，授予钱以荣誉科学博士学位。访问历时一个半月，钱思亮于6月回抵台湾后，终因劳瘁过度，被迫住院治疗，但他在病中仍坚持处理日常事务，终因患急性心肌梗塞症。

1983年9月15日病逝于台湾大学附属医院，享年76岁。

钱思亮早期著有学术论文“立体化学研究”、“酚类化合物之杀菌能力与其结构的关系”、“有机质在无机分析中之应用”等多篇，散见于国内外多种学术刊物中，未能形成有特色的研究方向。他的主要成果在于人才的培养方面。他的品德和组织能力等方面也有不少可以为后人称道之处。

钱思亮既是一位化学家，又是一位教育家。他对台湾的教育事业做出了杰出的贡献，尤其是在人才培养方面。他任台湾大学校长近20年，以一位教育家的远见卓识，注重教员的聘任和培养，并通过多种渠道筹集资金，有计划地大量派遣在校的教员出国进修，同时不惜重金聘请海外著名学者来校讲学或任教，以提高台湾大学的教学和科研水平。他非常重视大学一年级的基础课程，极力纠正轻视大学一年级课程的传统偏见，着手恢复“大一课程委员会”，以加强对大一教学的指导，同时还约请教学经验丰富、学有专长的教授任教。这些措施的推行，使台湾大学的教育质量不断提高，成为台湾的一流大学。

在此期间，钱思亮任台湾“中国化学协会”会长，“中国科学振兴协会”理事长，“中央研究院”第三、四届评议员，“长期科学发展委员会”（后改为“科学委员会”）委员、执行委员。

钱煦曾经在1974年被提名为院士，但钱思亮考量院士为社会名器、名额有限，因此四处反拉票，钱煦因而落选，但1976年又被提名并顺利当选，父子同任院士，一时传为佳话。

长期在大学执教并担任教学行政工作。对北京大学化学系的发展，尤其是后来对台湾地区高等教育制度产生过重要影响。担任台湾地区“中央研究院”院长多年，推动了许多新兴领域研究机构的建立和扩展，为科技人才的培养做出了贡献。

钱思亮任台湾大学校长近20年，他以一位教育家的远见卓识，在台湾大学原有的基础上，有重点地循序渐进地加以推进，使台湾大学得到很大发展，其中有不少经验是值得重视的。钱思亮清楚地认识到，要办好一所大学，教员是依靠的主要力量。于是他首先从健全台大的教员聘任制度着手，同时为了提高教员的学术水准，他通过多种渠道，有计划的大量派遣在校的教员出国进修，辅以重金聘请海外学者来校任教，使台大的教学和科研水平很快就得到长足的进步，并跟上世界科技与文化的潮流。其次他非常重视一年级的基础课程，极力纠正轻视大一课程的传统偏见。恢复了“大一课程委员会”，以加强对大一课程的指导，并聘请教学经验丰富、学有专长的教授讲课，以保证教学质量的不断提高。加上他所推行的新生入学与学生转学制度的改革，使得台湾大学的教育质量逐年提高，良好的校风得以形成和巩固。这些措施和经验，与国内外大多数著名大学的办学经验基本上是一致的。

钱思亮主持台湾“中央研究”院期间，非常尊重院士和评议员的建议和意见，注意时代潮流的导向作用，不失时机地增设或加强符合时代需要的新研究所。他不仅重视理论成果，而且十分重视科学技术的应用与开发。

李敖在文章“从胡老太秘录看钱大头忘恩负义”一文中斥钱思亮是“伪君子的典型”。源于钱奉承其妈，即胡适夫人，将老人家侍候有佳。然后胡适死后，其礼遇大相径庭，当时有报道称台湾大学校长钱思亮在胡适先生死后不久，即对胡师母有非常不友好的举动，像钱家把通往胡家住宅的后门封闭，钱氏夫人见了胡师母理都不理等等。

现任台湾大学校长李嗣涔称，钱思亮主持台大殚精竭虑，对台湾的经济和文化教育的发展做出了重要贡献。

“中央研究院”刘副院长今天在致辞中说，.钱先生一九七零年六月起担任“中研院”院长后，在任逾十三年，主张基础科学和应用科学并重，对“中研院”学术研究的提升以及院务的发展贡献卓著。

他为人谦恭宽厚、律己甚严、清廉自守、克己奉公，在化学界和台湾学术界享有盛誉。

为纪念钱思亮对“中央研究院”多年来的业绩，“中央研究院”将该院化学研究所新建的一幢大楼命名为“钱思亮馆”。

在著名化学家、教育家、前台湾大学校长、“中央研究院”院长钱思亮诞辰九十九周年之际，台大十五日以学术演讲会的形式纪念这位已故的前任校长。