1311年后，公国政权为加泰罗尼亚佣兵团夺取（赛菲索斯河之战）。佣兵团统治期间，西欧式封建体制得以巩固和发展，加泰罗尼亚语取代法语成为雅典公国官方语言，加泰罗尼亚地方法（巴塞罗那习惯法）也取代了原先适用的法国-拜占庭法。1319年，佣兵团征服色萨利南部，公国疆域扩张至最大。

1377-1379年，纳瓦拉佣兵团与加泰罗尼亚佣兵团多次交战，在1379年6月占领公国首都底比斯。雅典公爵彼得四世承认纳瓦拉佣兵团在雅典公国的地位高于加泰罗尼亚佣兵团。1385年，纳瓦拉佣兵团再次入侵雅典公国，迫使彼得四世投降。1386年纳瓦拉佣兵团侵入雅典下城区，纳瓦拉佣兵团分团长——佛罗伦萨贵族尼利欧·阿克希阿亚里一世（Nerio I Acciaioli）成为雅典公国新的统治者。1388年，尼利欧·阿克希阿亚里一世在决定性的Kaledes战役中大败加泰罗尼亚佣兵团，5月2日攻占雅典卫城，自称雅典公爵内里奥一世。