1969年，雪莉·佩恩签约了Holland-Dozier-Holland的Invictus唱片。1970年，由雪莉担任主唱的Glass House乐队单曲《Crumbs Off the Table》在公告牌单曲榜上排名第59，在R&B单曲榜上排名第7。

1973年，雪莉·佩恩加入The Supremes乐队，佩恩在乐队的最后三张专辑《the Supremes》、《High Energy》和《Mary, Scherrie & Susaye》中担任主唱。在The Supremes乐队解散后，她与Susaye Greene合作录制了专辑《Partners》。

2000年6月，雪莉·佩恩与戴安娜·罗斯和琳达·劳伦斯在费城开始了名为“Diana Ross and The Supremes Return to Love Tour”的巡演。7月，由于票房不佳，备受关注的戴安娜·罗斯和The Supremes乐队的重聚巡演被取消。自从20世纪60年代与罗斯一起在The Supremes演出的玛丽·威尔逊和辛迪·伯德桑拒绝参加巡演，琳达和雪莉是在1969年罗斯离开乐队后，才加入了The Supremes。