2013年，高以翔的事业重心转向中国大陆，参演了多部电视剧。高以翔与黄渤、林志玲、秦海璐等人共同出演的电影《101次求婚》于2013年2月12日上映，高以翔在片中扮演了林志玲的前男友徐卓。由于普通话不够流利，他在片场除了拍摄外，主要时间都用于台词的练习。同年，高以翔因优秀的英语水平与英俊外表成功参演好莱坞影片《圣杯神器：骸骨之城》，正式进军好莱坞，而在剧中高以翔饰演“布鲁克林大巫师”(Magnus Ban)。

2014年，高以翔与明道、李沁、胡兵等人合作主演了偶像剧《如果我爱你》，在剧中扮演温暖型男颜军。同年，他还出演了由许仁茂执导的爱情喜剧微电影《婚礼日记》，饰演了男主角祁凯。次年，高以翔参与了加拿大旅游局《周游加拿大》栏目的拍摄。

2016年4月，与林更新、韩国女星林允儿合作主演的古装电视剧《武神赵子龙》在湖南卫视播出，高以翔饰演了霸气枭雄吕布。7月，由台湾导演陈铭章执导，根据小说《遇见王沥川》改编的同名电视剧播出，在这部剧中，高以翔扮演身患残疾且绝症未愈的王沥川。高以翔凭借王沥川这一角色成功获得了新“国民老公”的称号。同年11月，浪漫爱情喜剧电影《最萌身高差》上映，高以翔在电影中颠覆儒雅形象演渣男。

2017年，高以翔主演的爱情电影《情遇曼哈顿》于10月10日于北京举行首映，高以翔在电影中撕掉“高富帅”的标签，饰演一个在纽约漂泊打拼的草根纽漂。2018年12月初，高以翔作为特邀演员参演的都市暖爱治愈剧《彩虹的重力》完成了拍摄，高以翔在剧中饰演大学教授季篁，一些学术上的专业词汇对于不太精通普通话的高以翔来说是一大难关。

2019年8月9日，高以翔与鹿晗、舒淇等人合作主演的科幻电影《上海堡垒》上映，高以翔饰演的指挥官“杨建南”杨建南所在的作战部将在与外星人的战斗中发挥至关重要的作用。

离世后，高以翔的遗作在2020年继续与观众见面。1月25日，他客串出演的由徐峥执导的喜剧电影《囧妈》如期上映。同年6月，他与秦岚联袂主演的都市职场剧《怪你过分美丽》播出，剧中他饰演了男主角律师莫北。这也成为他生前的最后一部电影。

高以翔在温哥华求学期间，经由好友毛加恩的介绍，结识了圈外的女友Bella，她的本名是苏湘涵。Bella拥有较好的家庭背景，性格开朗洒脱，两人建立了深厚的友情。他们相识了6年，并在其中的4年里发展了恋人关系，但始终保持着低调的恋情。

曹道成与太太生育了三个儿子，分别是长子曹志杰，二儿子曹志凯（高宇桥）以及小儿子高以翔（曹志翔）。高以翔小时候喜欢模仿二哥高宇桥，二人长相也很相似。高宇桥原先和高以翔一同出道，中途离开演艺圈，再回归时弟弟已经变成大明星。

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高以翔刚毅有型的脸蛋搭配深邃电眼，195公分的修长模特儿身材加上温柔绅士的作风，形容的正是台湾男星高以翔（新浪娱乐 评）。

高以翔是一个容易交流的对象，远非看上去那么酷、那么拽。对于一个陌生人，他不吝敞开心扉，说到开心的时候，还时不时用手臂“哥们式”地轻轻撞击一下你，十足的欧美范。（新浪娱乐 评）