1919年4月，26岁的俞颂华在上海《时事新报》的《学灯》副刊任主编，《学灯》副刊始于1918年，每周出半个版面。俞颂华接手改为日刊，为两版，调整内容为促进教育，交流文化，为社会学子立说之园地，发起关于社会主义问题研究的征文，受到各类探究者的响应。在国难当头，中国向何处去，寻找适合国情的理论。他与22岁的宗白华等同事，刊载李大钊、杨昌济、张闻天、陈望道等文，转载青年毛泽东在《湘江评论》发表的政论文《民众的大联合》，郭沫若最早的两首新诗，以及叶圣陶、茅盾等五四作家的早期作品均在此发表，成为五四时期的四大副刊之一，成为“上海报坛的一盏明灯，在青年和进步知识分子中起着鼓舞的作用（徐铸成语）。”

同年6月，陈独秀被捕，俞颂华在7月1日和18日《时事新报》撰文呼吁释放，还引用陈独秀曾对其说“我们青年立志要出了研究室就入监狱，出了监狱就入研究室……”（见《俞颂华文集》商务印书馆1992年版第11页）在大家的努力下，陈独秀在9月获释，次年到上海发展。

同年9月1日，梁启超组织的新学会在北京创办《解放与改造》杂志，张东荪和俞颂华共同担任主编。9月15日出版的第二期刊载俞颂华的《社会主义之批判》《社会主义之定义》，该刊也介绍乌托邦、民主主义、无政府主义等流派，保持思想的敏锐和新鲜的见解，故风行一时，每期销行达五六万份，而创刊号和第2号更售出达十万份，成为我国最早介绍社会主义的刊物之一，受到广泛关注。1920年9月，改名为《改造》，梁启超、蒋百里为主编；俞颂华离任，准备前往苏俄。梁漱溟曾回忆：“愚之知有颂华先生其人，始于读其《解放与改造》上之文章，其后所见先生文字益多，益为景仰，顾未有一面。”

1920年10月16日，27岁的记者俞颂华在34岁的张东荪为总编辑的上海时事新报和47岁的梁启超创办的北京晨报的支持下，作为两报联合特派记者前往苏俄采访，由北京俄文专修馆的在校生、21岁的瞿秋白和李仲武为翻译，三人同行，成为中国头一批走出国门的记者。

1921年3月8至16日，俄共（布）第十次代表大会，决定实行新经济政策，以粮食税代替余粮收集制，列宁在大会作了报告。俞颂华采访会议，3月31日的北京《晨报》刊载他发回的“莫斯科3月19日专电”，标题为《劳农政府最近之大问题：城市中粮食问题、西部之叛乱问题》。

俞颂华采访苏俄的政治经济文化和工农业等方面的情况，不断发回《旅俄之感想与见闻》和《俄国旅程琐记》达4万字，在两报连载，尤其是从7月9日至9月5日在《晨报》连续报道37次，受到广泛关注。

同年5月19日，俞颂华完成了对苏俄的采访，离开莫斯科，只身前往德国柏林，经由立陶宛、拉托维亚和波兰采访，担任两报驻德国特派记者，报道欧洲各国情况。8月10日，柏林中国留学生举行报告会，请俞颂华介绍苏俄情况。

俞颂华在柏林不断发回关于在一战后的德国和欧洲的政治、经济和社会状态的大量报道，告知国人“欧洲发生了什么和未来怎样发展”；前往法国报道《留法勤工俭学学生之近况》等，成为国人了解世界的窗口。同时，俞颂华留学柏林大学，还聆听爱因斯坦的讲课，与朱家骅（后为中央研究院院长）、吴经熊（后为上海法院首席大法官）为同学，与朱德、周恩来为朋友。

1924年初，俞颂华前往法国居里夫人实验室，把镭的放射诊断治疗器材首次引进我国，由其胞兄俞凤宾的诊所使用。他结束为期四年的驻外记者工作，从德国经海道回国，途中翻译德国学者斯登堡的著作《柏拉图政治教育学说今解》（商务印书馆1924年版）。他回到上海，在中国公学担任教授兼教务长。澄衷学堂的校长邀俞颂华回母校作驻外记者见闻的讲座，受到广泛关注（原载《澄衷校刊》1924年）。

1928年起，俞颂华在上海商务印书馆担任《东方杂志》编辑，在总编辑钱智修的关照下，他兼任复旦大学、东吴大学法学院、沪江大学商学院、中央大学商学院、暨南大学等大学教授，讲授伦理学、社会学、逻辑学、新闻学课程。1931年起兼任“中华职业教育社”的《新社会》半月刊总编辑。

1932年1月27日23时30分，日军向上海闸北中国军队发起攻击，我十九路军第78师156旅翁照垣部奋起抵抗，“一．二八”事变爆发。上海商务印书馆及其东方杂志社被日军炸毁，上海的不少杂志停刊。但是，此时的民众士气却是最高昂的，需要创办一份大型的综合杂志，鼓舞社会。在《申报》创办60周年之际，52岁的该报总经理史量才聘请39岁的俞颂华创办《申报月刊》并任总编辑，同年7月出版的创刊号达330页。

俞颂华不顾自家被炸毁，生存无着，却积极为宣传抗日而奔走，找到打响淞沪抗战第一枪的翁照垣旅长，请年长一岁却比自己晚多年留学日本的翁旅长撰写《淞沪血战回忆录》，刊载在创刊号并连载，还汇编成小册子出版，大力宣传，鼓舞国人的抗战士气。

鲁迅在日记写到：“1933年12月8日晚，在新雅酒楼应俞颂华之邀，同席共九人。夜风。”

当时，鲁迅被打压，俞颂华前后为其发表杂文14篇，之后设宴感谢鲁迅的投稿并继续约稿。同席的茅盾因俞颂华的约稿在《申报月刊》创刊号发表小说，其原名《倒闭》，被俞颂华改名为《林家铺子》，使之更中性客观；巴金因其小说《沙丁》发表，均引起社会广泛关注，在该刊展开讨论。为此，俞颂华一并宴请感谢并继续约稿。1936年10月19日，鲁迅去世，俞颂华夫妇和长女前往送别。1934年，史量才遇难，继任总经理马荫良请俞颂华担任《申报》总主笔即总编辑。

1937年4月，俞颂华在西安事变后，继斯诺、范长江（俞颂华的学生）之后，第三位前往延安采访的记者。他与同龄的毛泽东久别重逢，彻夜长谈，谢绝毛邀其参加共产党，采访久违的朱德和周恩来，采访张闻天、徐特立等，在《申报周刊》1937年5月23日刊载《从上海到西安和陕北》的长篇报道中共的抗日主张，把拍摄的有抗战标语的延安城楼的相片，刊载在杂志封面，冲破新闻封锁，引起国民党统治区的广泛关注。

1937年“八．一三”抗战爆发，《申报周刊》停刊。次年，俞颂华赴任湖南芷江中央政治大学新闻系主任（后迁至重庆）；1940年，因分别谢绝陈布雷和中央政治大学教务长陈立夫邀其参加国民党，放弃优厚的待遇，毅然离开该校，开始颠沛流离，辗转各地办报，前往历任香港《星报》、新加坡《星洲日报》、《光明报》（社长梁漱溟）、《国讯》（社长黄炎培）半月刊、《广西日报》、《大刚报》等报刊总编辑。

1945年起，俞颂华担任国立社会教育学院新闻系主任（副主任马荫良和教授曹聚仁），如今健在的学生有97岁的方汉奇（中国人民大学新闻学院教授）、98岁的张英霖（苏州博物馆原馆长），校址在苏州拙政园内。张英霖说：当年俞颂华的名声很大，全国各地的青年都是冲着他的声望来报考的。他指认俞的教研室和宿舍在拙政园东院的秫香馆旁边。

1946年初，贫病交加的俞颂华一家回到上海，租住江苏路480弄76号3层的单间。国民党中执委常务委员并教育部部长朱家骅（俞的留德同学）前往探望并邀其到南京办报，许以洋房和专车等高级待遇，俞颂华婉言谢绝，继续坚守无党无派。

1947年5月，全国大中城市的学生纷纷举行罢课和游行示威，多名学生在“反饥饿、反内战、反迫害”的游行中被军警殴伤，造成震惊全国的“五二〇”血案。全国60多个城市的学生团结一致，成立全国学生联合会，与工人、农民、市民的斗争汇聚成反对国民党统治的第二条战线，成为配合人民解放战争的学潮，不少学生因参加“五二〇”学运而被开除。在上海江苏路家中患肺结核重病的俞颂华立即前往苏州国立社会教育学院，与校长据理力争，抗议开除学生。他悲愤交加，当场吐血，旧病发作，10月11日在拙政园去世，享年54岁。为此，该校学生都未被开除。（1950年夏学校迁并，后为今日之苏州大学；2015年拙政园远香堂旁边的长廊建《国立社会教育学院院址记》石碑，记载俞颂华等曾在此任教）

俞颂华逝世后，苏州和上海两地分别举行了隆重的追悼会，各大报刊也纷纷刊登消息和追思文章。黄炎培是上海的俞颂华追悼会发起人之一，并且作悼词致哀。 黄炎培的悼词后来发表于报刊，用了《新闻界之释迦牟尼——俞颂华》的标题，简明扼要，不同凡响。文章写到：“先生以新闻事业为唯一终身职志，熟于国际掌故，富于爱国心与正义感……‘人生为一大事而来’，既认定某大事，便须忠于其事，专于其事，将一生精力尽献于某事。先生者，其新闻界之释迦牟尼乎”。

2010年建成的上海愚园路1065号《历史名人墙》，有曾居住本社区的人物康有为、蔡元培、陈独秀、瞿秋白、黄炎培、沈钧儒、俞颂华、施蛰存、张爱玲、恽代英、傅雷等40位民国人物的展牌，俞颂华与其中十余位均有交往和合作。江苏路480弄76号3层被市政府定为“俞颂华旧居”。