1959年5月5日，再次连任副总统职务。

1963年5月7日，第三次连任副总统职务。

1967年5月2日，第四次连任副总统职务。

1971年5月4日，第五次连任副总统职务，同年7月23日，利比里亚总统威廉·瓦坎纳拉特·沙德拉奇·杜伯曼因病在英国伦敦逝世，副总统托尔伯特依照宪法规定，于次日在蒙罗维亚宣誓继任总统职务。

1972年1月3日，因当选总统杜伯曼逝世，托尔伯特以当选副总统身份正式就任总统职务，任期4年。

1975年10月7日，在当年举行的总统选举中连任总统职务。

1976年1月5日，托尔伯特在蒙罗维亚的誓言宫内正式宣誓就职，开始新一届8年总统任期，同年9月29日，托尔伯特出席在美国纽约联合国总部大楼举行的第31届联合国大会并发表演讲。

1979年7月12日，托尔伯特开始出任非洲统一组织首脑会议执行主席。

1980年4月12日，利比里亚武装部队军士长塞缪尔·卡尼翁·多伊率领16名军官和士兵发动军事政变，攻占了位于蒙罗维亚的总统府执政大厦，托尔伯特总统在这次军事政变中被杀身亡。托尔伯特死后，其遗体被埋葬在蒙罗维亚的棕榈林公墓。

在政治领域，托尔伯特总统立下了“全体参与”的座右铭，提出了“自主发展”、“自力更生”、“团结时刻”、“更高的制高点”、“向愚昧、疾病和贫穷开战”、“从草席到床垫”和“集会时间”等主张或口号，强调所有利比里亚人机会平等，他谴责派系主义和部族主义，致力于权力的去中心化，放松新闻管制，并建议对宪法、国歌和国旗进行修改。

托尔伯特任职后，从利比里亚各民族和各党派中广泛招募技术专家，以此实施其民粹主义政策，参众两院也在托尔伯特执政时期通过决议，将总统任期由4年改为8年。

托尔伯特总统执政期间，严厉打击利比里亚国内的腐败行为，坚决要求各级干部严守法律和纪律，并首先以挪用公款的罪名拿下了两名秘密警察首脑；他还在首都微服私访，发现教育部长上班迟到便将其开除。此外，托尔伯特还变卖了前任的总统游艇，把总统专车从凯迪拉克轿车换成大众轿车。

托尔伯特的廉政决心虽然有目共睹，也受到了平民阶层的一定拥护，但由于下台入狱的都被认为是总统家族的政敌，这些措施在民众眼中的成色也不免打了折扣。而且，托尔伯特家族在此次改革中未受到丝毫影响，托尔伯特总统的亲友依旧身居要职，其家族还垄断了利比里亚国内的汽车和大米贸易，同样，廉政改革也没有削弱利比里亚国内严重的“总统崇拜”，蒙罗维亚街道上的标语牌依旧写着“我们要感谢总统“等字样。

20世纪70年代，利比里亚国内出现了以“非洲正义运动”和“利比里亚人进步联盟”为首的针对托尔伯特政府的反对派运动，面对如火如荼的反对派运动，托尔伯特政府选择对反对派实行高压政策，虽然高压政策能够暂时稳定国内局势，但托尔伯特的政权却日渐不稳，反对派运动在全国范围内展开，罢工此起彼伏，真辉格党内部的强硬派也对托尔伯特总统的政策表示不满，托尔伯特政权明显处于岌岌可危的状态之中。

1979年4月14日，首都蒙罗维亚发生了因抗议大米涨价而引发的大型骚乱事件，造成了巨大的生命财产损失，事件过后，托尔伯特总统指责反对党利比里亚人进步联盟应当为此次暴力事件负责，下令逮捕了进步联盟主席加布里埃尔·马修斯及一些其他反对党的领导人，同时关闭了利比里亚大学，并在政府内新设立了一个负责国内安全的部门。

6月，托尔伯特对因4月“大米骚乱”而被关押的人实行大赦，并重新开放了利比里亚大学。

10月，托尔伯特政府制定了劳工法，规定参与非法罢工的工人将面临起诉和失业，企业经理要负责报告按照该法应受到的惩罚行为，并不得与雇工达成未经许可的协议。

1980年1月，利比里亚人进步联盟改组为进步人民党，3月，进步人民党在群众集会上向托尔伯特政府发难，号召全国举行总罢工并要求托尔伯特立刻辞去总统职务，托尔伯特政府随即依照《骚乱法》逮捕了马修斯等进步人民党的领导人。

在经济领域，托尔伯特总统继续推行威廉·杜伯曼执政时期的“门户开放”政策，致力于经济的重组和多样化，努力改善国内不同地区、民族间社会经济结构不平衡的状况，针对外资项目收益分配不公的现象，政府逐步建立特许经营权协议“再协商”制度，给予外国投资者税收减免等优惠；利比里亚积极争取国际社会的援助，在托尔伯特执政期间，国际复兴开发银行、国际开发协会和美国国际开发署等机构对利比里亚实行了援助。

1972年—1976年，托尔伯特政府在蒙罗维亚的梅苏拉多河修建连接布什罗德岛和普罗维登斯岛的“人民大桥”。

1974年，托尔伯特政府颁布法令，设立利比里亚国民银行。

1975年2月28日，利比里亚同40多个非洲、加勒比和太平洋地区国家一道同欧共体签署了《洛美协定》，该协定许诺给予“非加太”国家特惠贸易和经济援助带来的种种好处，同时欧共体国家在“非加太”国家享有最惠国待遇。

1976年，托尔伯特政府正式实行《1976年—1984年利比里亚社会经济发展计划》，同年，利比里亚政府同费尔斯通公司展开新一轮谈判，公司在谈判结束后，承诺将遵守利比里亚现行的税收法律。

1979年，为应对同年7月在蒙罗维亚召开的第16届非洲统一组织首脑会议，托尔伯特政府斥资数亿美元在蒙罗维亚圣保罗河北岸的布鲁尔维尔修建豪华的统一会议中心（非统村）和非洲大酒店。

托尔伯特政府非常重视为农村一体化发展而制定的地区自助项目。政府加大对粮食和经济作物的资助力度；1974年，政府制定了《1972年—1982年人力发展指令性计划》，1978年，成立农业合作发展银行。

托尔伯特政府积极推动进口替代工业的发展，实行税收和关税刺激政策以促进制造业的发展，建立增加初级商品附加值的工厂，1975年，政府在蒙罗维亚自由港附近建立了自由贸易区。

托尔伯特执政期间，将国家的财政收入中的大部分用于发展经济，尤其是农村地区的发展上，利比里亚的经济在这一时期总体保持了正增长，国内生产总值从1970年的3.231亿美元增至1977年的6.15亿美元，税收从1970年的6650万美元增至1977年的1.77亿美元。1977年，利比里亚的贸易总额达到9.11亿美元，1980年，利比里亚的年人均收入达到630美元。

托尔伯特总统主张建立一个健康运转的功能型社会，政府着重改善民众的生活条件，并为此颁布了一系列政策。

托尔伯特政府对利比里亚的医疗体系进行了改革，逐步建立起了一个金字塔形的医疗服务体系，塔基是农村卫生中心，中间是州一级的医疗中心，塔尖是位于首都蒙罗维亚的约翰·肯尼迪医疗中心（1971年7月成立）。

1972年，托尔伯特政府制定了利比里亚历史上第一部有关养老、残疾和死亡的立法律。

托尔伯特重视教育，强调教育是国家发展的核心，托尔伯特执政期间，利比里亚政府于1978年在马里兰州建立了杜伯曼技术学院，不久后，确立了中小学教师的资格认定制度，成立了教师合格证书协调机构，各师范院校在这一时期开设了在职教师资格培训，中小学教育质量有所改观。

1979年，托尔伯特政府正式建立了官方通讯社——利比里亚通讯社。

托尔伯特政府实行多元化外交政策，强调同世界上的绝大多数国家尤其是非洲国家保持友好关系，认同非洲统一组织和不结盟运动的政治倾向，保持同邻国几内亚、塞拉利昂和科特迪瓦之间的友好关系，加强相互间经济和文化联系。其中利比里亚同塞拉利昂两国的关系的发展尤为显著，双边关系朝着更为健康的方向发展，利塞两国协商在两国边境地带架桥、修路以及建立关税同盟。

1972年，利比里亚同科特迪瓦签署了贸易协定。

1973年10月，托尔伯特总统同塞拉利昂总统西亚卡·史蒂文斯签订了《马洛河联盟宣言》，该协议旨在促进两国在经济自由区内进行经济合作，同年12月，利比里亚在多哥首都洛美签署协议，正式加入了西非国家经济共同体。

1975年，利比里亚政府在首都蒙罗维亚主办了西共体第二届部长级会议。

1977年，利比里亚和塞拉利昂两国宣布实行统一对外关税。

1978年3月18日，托尔伯特等西非六国总统在蒙罗维亚召开和平会议，期间托尔伯特总统促使久存芥蒂的几内亚、科特迪瓦和塞内加尔间达成了和解。

1979年3月，利比里亚同几内亚签署了共同防御条约，同年7月17日—20日，利比里亚以东道国身份在首都蒙罗维亚的统一会议中心组织召开了第16届非洲统一组织首脑会议。

1973年6月5日和1974年11月5日，托尔伯特先后两次对美国进行了私人访问，同理查德·米尔豪斯·尼克松和杰拉尔德·鲁道夫·福特等政要举行了会晤。

1976年4月30日—5月1日，美国国务卿亨利·基辛格访问利比里亚，托尔伯特在蒙罗维亚接待了到访的国务卿基辛格，9月20日—27日，托尔伯特总统偕夫人对美国进行正式的国事访问，期间他同杰拉尔德·鲁道夫·福特总统举行会晤，并于9月23日在美国国会发表演讲。

1978年4月3日，美国总统詹姆斯·厄尔·卡特访问利比里亚，托尔伯特在蒙罗维亚接见了到访的卡特总统，并在总统府内举行工作午餐会来招待卡特总统及随行官员。

1979年9月25日—10月2日，托尔伯特第三次对美国进行了私人访问，10月2日，托尔伯特在白宫再次会见了卡特总统。

1962年8月，副总统托尔伯特率领利比里亚代表团访问苏联，会见了苏联部长会议第一副主席阿纳斯塔斯·伊凡诺维奇·米高扬。

1972年6月，在托尔伯特总统的主持下，利比里亚政府同苏联政府签署了建立大使级外交关系的联合公报。利苏两国建交后，苏联向利比里亚提供了大量的经济和技术援助。

1973年10月，第四次中东战争爆发，非洲统一组织作出决议，要求会员国采取单独的或集体的政治和经济手段反对以色列，利比里亚等大多数非洲国家响应了这一号召，导致利比里亚同以色列的关系急转直下。

1973年11月2日，利比里亚断绝了同以色列的外交关系，理由是以色列违反联合国安理会的决议，拒不交还埃及被占领土，利比里亚要维护非洲的统一与团结，以色列政府对此做出的反应是：永远也不会忘记“在危难时刻被背叛的滋味”，从此，利以两国关系冻结。

1977年2月17日，利比里亚与中华人民共和国正式建立了外交关系，建交后，中利两国签订经济技术合作协定。

1978年6月19日—29日，托尔伯特总统率团访问中国，6月22日下午，托尔伯特在北京会见了中共中央主席、国务院总理华国锋，访华期间，中利两国再次签订经济技术合作协定。

1979年5月，中国贸易代表团访问利比里亚，两国签订贸易协定。

1972年，利比里亚与罗马尼亚签署了一项关于在博米山附近的木材加工综合企业提供经济援助的协定和其他项目，同年利比里亚还同希腊签署了贸易协定。

1973年7月，托尔伯特总统访问坦桑尼亚，同坦桑尼亚总统朱利叶斯·坎巴拉吉·尼雷尔举行会晤。

1974年，首批来自阿根廷、希腊、几内亚比绍、古巴、德意志民主共和国（东德）和朝鲜的大使向托尔伯特总统递交了国书，同年4月1日，利比里亚同利比亚签署了一项旨在促进两国技术和经济合作的协议。

1975年2月，托尔伯特在蒙罗维亚秘密接待了到访的南非总理巴尔萨泽·约翰内斯·沃斯特，同年，利比里亚同捷克斯洛伐克签署了贸易协定。

1976年，利比里亚同墨西哥正式建立了外交关系。

托尔伯特曾获得联邦德国的联邦十字勋章（星级十字勋章）和英国的不列颠帝国勋章（爵级司令勋章，KBE）等荣誉。

托尔伯特著有《改变时刻：威廉·理查德·托尔伯特的精选演讲》等著作。

1945年4月12日，托尔伯特作为威廉·杜伯曼总统的个人代表前往美国华盛顿，出席美国总统哈里·S·杜鲁门的就职典礼，后跟随利比里亚代表团出席在旧金山举行的联合国国际组织会议。

1953年6月2日，托尔伯特作为利比里亚政府的代表前往英国伦敦，出席英国女王伊丽莎白二世的加冕典礼。

1961年1月20日，托尔伯特作为利比里亚政府的代表出席美国总统约翰·肯尼迪的就职典礼。

托尔伯特是基督教新教浸礼宗的信徒，同时也是一位广受赞誉的浸礼宗牧师，他在1965年—1970年担任世界浸礼宗联盟主席职务，是首个担任这一职务的非洲人。此外，托尔伯特还是利比里亚共济会的总导师和费贝塔西格玛兄弟会的成员。

托尔伯特成为总统后，被利比里亚国内各地的“波罗会”（利比里亚内陆地区民族的秘密会社）尊为最高精神领袖。

托尔伯特家族是一个庞大的美洲裔利比里亚人家族，是利比里亚国内最大的家族之一，在利比里亚国内拥有大量的土地、农场和牧场；当前，托尔伯特总统的后代主要生活在利比里亚、美国纽约、南卡罗来纳州、马里兰州和英国等地。

根据威尔顿·桑卡乌洛所著的传记《利比里亚的托尔伯特》记载，托尔伯特在幼年时就展现出了超常的学习天赋，三四岁的时候就能够背诵23首圣歌，托尔伯特童年时代过着基督徒式的家庭生活，他的一天从早上5点30的祷告开始，结束于晚上的经文课，托尔伯特像大多数利比里亚儿童一样，每天用步行的方式去上学。

少年时代的托尔伯特吃苦耐劳，经常从事体力劳动，每天一早他都会从小溪里打水，有时他还会帮助父亲，在父亲的农场里帮忙种植咖啡，收割稻谷和棕榈仁；大学毕业后的托尔伯特并没有听从父亲的建议去从军，而是选择去担任公务员，这为他以后的政治生涯铺平了道路。

托尔伯特总统是继史蒂芬·艾伦·本森后第二位能讲土著语言的总统。

托尔伯特成为总统后，患上了失眠恐惧症，他不在总统府执政大厦内居住，而是每天在工作结束后通勤往返于距离总统府25英里处的住所，但具有讽刺意味的是，托尔伯特是在总统府内休息时被刺杀的（1980年4月12日）。

尽管利比里亚政府面对着通货膨胀、国际油价飞涨等非常不利的经济环境，但利比里亚的经济在托尔伯特总统执政期间仍有着较大发展。（《1978年撒哈拉以南非洲年鉴：利比里亚部分》评）

托尔伯特无私的为国家服务，他追求的并非自己的利益，而是国家和人民的福祉。（利比里亚前总统威廉·瓦坎纳拉特·沙德拉奇·杜伯曼评）

他爱利比里亚，他爱他的家人。（托尔伯特总统之女威廉明娜·托尔伯特·霍尔德评）

托尔伯特总统应当被列入非洲伟人的行列当中。（尼日利亚前总统奥卢塞贡·奥巴桑乔评）

托尔伯特执政期间未能遏制裙带关系，无法解决腐败问题和权贵家族相互攀比的风气，他也解决不了利比里亚权力和资源分配不公的问题。（《利比里亚的风俗与文化》评）

托尔伯特“行事迅捷”，曾多次代表威廉·杜伯曼总统出访各个国家和地区，在履新之时已经积累了相当丰富的公共服务经验，尽管那时他的政治敏感度颇受怀疑。（《利比里亚的风俗与文化》评）

托尔伯特总统在许多方面保持了威廉·杜伯曼总统执政时期政策的连续性，但也有自己的建树。同时，托尔伯特总统执政时期，利比里亚的社会和经济也出现了一系列非常棘手的问题。（《列国志：利比里亚》评）

利比里亚作家威尔顿·桑卡乌洛在1979年曾为托尔伯特总统写过一部传记《利比里亚的托尔伯特》。

利比里亚大学下属的本科学院威廉·理查德·托尔伯特农林学院是为纪念托尔伯特总统而命名，2011年和2016年发行的两版100利比里亚元的正面人物头像为威廉·理查德·托尔伯特总统。