1991年，张乾二当选为中国科学院学部委员（院士）。

2020年5月3日20时33分，张乾二先生安详辞世，享年93岁。

张乾二在配位场理论方法研究中，研究新的耦合系数性质和计算方法，使计算方法标准化，并将弱场和强场理论的计算相互沟通，改进和简化计算方法的普适化。发展了分子轨道图形方法。在原则簇化学键理论研究中推导出旋转群─点群变换系数的闭合表达式，为簇骼多面体分子轨道的构造和计算的统一处理提供了可能。在探索簇合物电子结构的基础上，提出多面体分子轨道理论方法，既可对簇合物的电子结构进行定量计算，又可对所给结构的合理性作出定性的判断和解释。在多电子体系的量子化学研究中，应用群论中的双倍集方法，统一解决了多体理论方法中一些重要系数的计算问题，如点群耦合系数、酉群内外积耦合系数等，并提出一种与经典结构式相对应的新型多电子体系波函数（键表），建立了价键理论的对不变式方法与直观的化学反应规则，为多电子体系的研究提供了一种键表酉群方法。

截至2010年12月，张乾二在国内外发表了100多篇论文，出版4部专著，1部译著。

张乾二教导学生淡薄名利，潜心科研，对学生因材施教，放手发展，不拘一格。张乾二要求他的弟子们搞科研要“沉得下去”，一旦发现他的弟子们有了“浮躁”的倾向时，他总是亲自给他们讲基础理论，培养他们严谨的学风和扎实的理论功底。

张乾二培养学生的风格是：重视研究课题的基础性；注重思索问题的本质规律；亲自参与课题的研究；以解决科学问题为研究目标；多方位地培养学生。

张乾二认为：未来的科技发展是年轻人的，科学家的创新高峰期都在30至40岁之间。青年包袱少，敢想敢干，因而更具创新的活力和潜质，只要他们刻苦努力，甘于寂寞，沉下心来做学问，在新的世纪一定会有所成就。科学研究没有捷径。不囿于传统，勇于挑战现实和人生，是一个科学家应该具备的条件。而这种对待人生的态度，也会给你带来生活的乐趣。

20世纪60年代，张乾二在厦门大学讲授《物质结构》，并整理了《物质结构》的教案。

张乾二先生培养的第一个硕士研究生林梦海已经是厦门大学化学化工学院的教授。他培养的人才中一些成为了中国国内高校的领导者，更多的是成了中国国内化学领域的学术中坚力量，建立了一支凝聚力极强而又不乏灵活性的团队。

张乾二先后担任厦门大学学术委员会主任，固体表面物理化学国家重点实验室第五届学术委员会名誉主任，全国政协常委，农工民主党中央常委，《物理化学学报》《结构化学》和《J. Mol. Sci》等杂志副主编或编委。

第八、九届全国政协常委，中国农工民主党第十、十一、十二届中央常委。

“文化大革命”开始后，张乾二沦为“牛鬼蛇神”，后又经历了妻亡子散之痛，直到1972年初，才被允许为工农兵学员上数学课。1978年春天，张乾二才开始公开搞科研。

张乾二主要开展结构化学和量子化学等领域的研究，以其独特的数学悟性，结合广博的结构化学知识与巧妙的构思、严谨的推理，获得了一些富有独创性的系统研究成果，受到中国国内外同行的瞩目与知名学者的赞赏。（厦门大学化学化工学院评）

张乾二在配位场理论中的弱场方法及其与强场理论的相互联系和统一计算方法的研究中做出了重要贡献，此外他还参加了卢嘉锡院士领导的钼、铁、硫等原子簇化合物的合成化学与结构化学研究，在金属原子簇化合物的类芳香性研究方面做出重要贡献。（何梁何利基金会评）