2004年香港立法会选举九龙西选区以曾钰成为首的名单得票最多。在该次选举中，曾钰成的民建联团体（曾钰成、钟港武、李慧琼）得到了61,770票，占九龙西所有有效选票的27.13%，比第二名的民主党团队（涂谨申、陈家伟、林浩扬、马旗）多出1,232票（0.54%）。

曾钰成曾在接受访问时，宣布2008年不再寻求连任，引来政界一度对他是否加入政府出任局长作猜测。但考量现实情况，这些猜测一扫而空。2007年，曾钰成续任行政会议 成员。并参与2008年香港立法会选举，但是改由香港岛选区出选，最终成功连任。

2008年10月8日当选为第四届香港立法会主席。当选香港立法会主席后表示为免角色冲突，辞去行政会议职务，其行政会议职务由刘江华接替。

一九四七年五月十七日，曾钰成出生于广州，后随父母来到香港。他的父亲是香港中华总商会的一位职员，母亲则系典型的家庭主妇。在曾钰成的记忆中，父亲总是对他要求很严。也许是严父督导有方，也许是曾钰成聪明用功，小学毕业时，他就在全港会考中夺得第一。在圣保罗书院中学毕业后，曾钰成又在中学会考及大学入学考试中名列全港前十名。

一九六四年，曾钰成考入香港大学数学系。尽管学的专业是高度抽象的数学，但此时他却开始对中国的历史、政治发生兴趣，开始阅读马克思主义及毛泽东思想的理论著作，并认识了一批思想活跃的青年知识分子。

一九六六年，曾钰成母亲携他一同返广州探亲。此时内地的文化大革命尚未开始，广州的社会秩序井井有条。曾钰成所看到，接触到的青年人个个都是有理想、有抱负、洋溢着青春的朝气。这与他所熟悉的香港青年的精神面貌完全不同。在自己的出生地，曾钰成强烈地感受到自己与祖国血脉相联，他第一次发现自己是中国人，并为此感到自豪。回到香港，曾钰成兴奋地逢人便说：我到过中国，我发现自己是中国人。他并暗下决心，大学毕业后要到外国攻读先进科技，学成归来为国效力。

一九六六年底至一九六七年，香港工人因不满港英政府迫害，爆发了大规模的罢工游行。曾钰成路过中环，遇到游行抗议的工人队伍，便也情不自禁地加入游行队伍中。不过，游行归游行，曾钰成对学业还是抓得很紧。

一九六八年，他以一级荣誉毕业于香港大学数学系。毕业后，曾钰成一边在系里担任助教，一边申请赴美留学。但当时美国大学生为反越战，也兴起了大规模的学潮。尽管有学校来函表示愿录取他，但曾钰成觉得国外大学的环境已不适合研究科学。他决心返回祖国，早日为国效力。 由于当时内地正在闹“文革”，处于无政府状态。曾钰成报国无门，只得在香港耐心等待。正巧此时培侨中学招聘教师，曾钰成知道培侨中学是由爱国民主人士创办的学校，一向与内地关系密切。他便想先来此工作，并以此为跳板，等待时机为国效力。不料“文革”一乱就是十年，曾钰成也就在培侨中学一直干下来了。

他主动要求去教英文程度最差的一班学生，课余又训练学生参加国际奥林匹克数学竞赛，培侨中学的校风与曾钰成读的圣保罗书院的校风有很大不同。圣保罗的校风非常自由开放，学生搞各种活动均自行筹划、组织，校方即不支持，也不反对。培侨中学则截然不同。学校有专责辅导的教师帮助同学，学生对外联系的文件，也有教师帮助修改。这样学生不易出差错，但也会养成依赖性。曾钰成当校长后，便注意融合两者的优点。

他认为，学校应注重培养学生独立处事的能力，完全放任不管与事事操心都不是好办法，他在教课时，学生有不同观点，可以充分表达，曾钰成决不压抑。他说，教学生也是一个理性的过程，要让他们懂得如何区分正确与谬误，但对不同观点却要表示尊重。

对当教师，曾钰成至今无悔。尽管有时见到当年的同学或学生在科技上获得成就，心里不免有些活动，但这种酸溜溜的感觉没多久就消失了。他说，教育的价值是无可比拟的。我曾亲眼见到学生的潜质是怎样被老师发现，从不会运动到运动健将，从口吃到拿朗诵比赛奖状等，这些充分说明了教育的意义和价值。

曾钰成感到幸运的是培侨中学有个好校长——吴康民。这位一九五八年就担任培侨中学校长的资深教育工作者对曾钰成影响很大，甚至可以说是改变了他的整个人生。曾钰成后来对记者透露，他生平有三个仰慕的人——鲁迅、毛泽东、吴康民。他欣赏鲁迅的文学才华和风骨；欣赏毛泽东的军事天才和诗词、文章、书法；钦佩吴康民的政治眼光和分析能力。

在吴康民的指导下，曾钰成逐渐形成了自己的人生观和世界观，并逐渐走上政治道路。在培侨中学，曾钰成不仅有吴康民这样的好师长，更有一群志同道合的同事。在教书之余，他们一起议论天下大事，一起去旅游；甚至组织了一个“培侨教师足球队”，四处征战。初入培侨，曾钰成对教师这个职业并不热衷，他只是想就此过渡几年。在吴康民和其它同事的感染下，他逐渐培养起对教学的兴趣。他回忆说：刚开始，由于培侨是用中文教学，自己很不适应。许多数学名词的表达都觉得别扭，还闹了不少笑话。教课之外，曾钰成还担任了班主任，经常做家访，这对他日后从事政治活动亦有帮助。 当时培侨中学的学生大多家庭贫寒，不少学生住在山边棚户区，环境很差。尽管如此，曾钰成仍走访了每一个学生的家庭。他说，虽然条件差，但彼此之间关系很密切。学生家长总喜欢留我吃饭，倾谈整个晚上。有时我病了，学生家长甚至会煲汤来给我吃。良好的师生关系使曾钰成更注重教学，悉心培养下一代。

一九八三年，曾钰成在教书之余，通过进修取得香港大学教育硕士学位。两年后，他升任培侨中学校长。八十年代中、后期，香港进入回归祖国的过渡期，曾钰成开始更加关注香港在过渡期的种种问题，他每天阅读大量的报纸，以了解情况。并在报章上发表文章，宣传“一国两制”及如何保持香港的长期繁荣稳定。事实上，正是在香港基本法起草的过程中，曾钰成才开始由学校走向社会的。他回忆说，当时老校长吴康民是基本法咨询委员会委员。他协助吴康民校长收集教育界的意见，反映给草委会，以帮助基本法的顺利起草。由此，曾钰成开始步上从政之路。

一九九二年七月，曾钰成和一些志同道合的朋友组成“民主建港联盟”，他并被推举为该联盟主席。“民建联”以“平稳过渡，繁荣创富，安居乐业”为其政治纲领。作为一个新兴的政党领袖，曾钰成认为，首先要有坚定的理想和目标，其次要有献身精神和责任感。他称自己目前仍在学习的阶段。问政时间不久，曾钰成便已开始体会到，投身政治活动的代价很高。首先是要牺牲私人的时间。几年前，他曾修读了英国法律学士课程，在即将通过考试取得学位之际，却因为成立“民建联”而错过考试。此外，他的私人生活事务也成为媒体报道的焦点。

一九九四年，正当曾钰成率领“民建联”伙伴们投入议会选举之时，一些别有用心的人将他妻女多年前移民外国的旧事翻出，并在媒体上大造舆论，企图将他抹黑。曾钰成的妻子与独生女儿数年前移民外国时，他却本着留港建港的决心毅然撤消了家人为他办理的移民申请。在曾钰成的领导下，香港“民建联”逐渐成长壮大，在议会选举中也屡获佳绩。

在香港后过渡期强行推出所谓“政改方案”，给香港的平稳过渡制造了障碍。曾钰成和“民建联”的伙伴们对此进行了针锋相对的斗争，他还多次上电视与香港所谓“民主派”代表人物进行辩论，向香港市民揭露彭定康一伙玩弄的政治花招。曾钰成的中英文俱佳，加上其深厚的数学功底，逻辑思维能力很强。在电视上辩论，往往在不知不觉中就占了上峰。

一直表示无意参选的立法会主席曾钰成2012年2月17日突然表示，犹豫近日局面的发展有很多意料之外的变化，且近日收到不少朋友的鼓励，会认真考虑参选，首要的考虑因素是自己能否做好特首的工作。

曾钰成其后于下午再次见传媒，重申自己是因为朋友的鼓励及局势变化，而认真考虑参选。他表示，并无为决定参选设下期限，因手上没有政纲，且立法会主席一职并非一呈辞就可离任，不可仓促决定，若最终未能在选举提名期结束前决定，唯有向支持者致歉。

从政经验丰富获各界支持

对于曾钰成表示积极考虑参与行政长官选举，民建联主席谭耀宗认为，曾钰成作为前党主席，有丰富经验及能力。但现阶段尚未接触曾钰成，未清楚其详细意向，民建联会进一步研究党内选委投票意向。

一直支持唐英年参选行政长官的工业界立法会议员林大辉亦表示，曾钰成是不可多得的政治人才，有丰富议会经验，口才好，加入选战将带来竞争，但担心部分原本支持唐英年或梁振英的民建联选委会转而支持曾钰成，期望曾钰成尽快决定，令唐、梁两人心中有数。

与曾钰成关系密切的前港区人大代表吴康民则表示，曾钰成过去曾被外界视为参选行政长官的「黑马」，以其能力及从政经验，不失为一名合适的参选人，但目前难以评估他的参选意欲。

香港特区政府2015年7月1日公布香港回归以来第18份授勋名单。2015年共有298位来自香港社会各阶层的人士获得行政长官颁授勋衔及嘉奖。

2015年7月1日，曾钰成获颁大紫荆勋章。特区政府在嘉许评语中认为，现任特区立法会主席曾钰成先生长期参与公共服务，表现卓越，尤其是在领导立法会的工作方面，致力于确保其按香港基本法履行职责及任务，贡献卓著。

香港《明报》一九九六年四月发表的一篇文章将他列入“九七”后最有影响力的十位港人之一。一九九三年三月，曾钰成被国务院港澳办和新华社香港分社聘为港事顾问。同年，他又出任香港特别行政区筹委会预委会委员。一九九五年底，曾钰成又出任香港特别行政区筹委会委员。在预委会中，曾钰成积极参与了文化及政务小组的工作。作为筹委会的委员，他亦是政务小组成员。一九九六年十二月二十一日，曾钰成当选为香港特别行政区临时立法会议员。