2005年6月，19岁的林家宇被林正盛选为电影《月光下，我记得》女主角，开始演艺生涯，并凭此该剧获得第6届华语电影传媒大奖最佳女配角奖。

2006年5月，荣登男士杂志《风度》内页女郎。7月，开始向内地发展，并与胡歌、徐若瑄、何炅合作主演都市偶像剧《别爱我》，饰演善良美丽、清澈脱俗的失声少女小芳。随后，接拍古装历史剧《少年杨家将》，饰演出身高贵、冰雪聪明的柴郡主。8月，主演剧情片《美丽曼特宁》，饰演爱喝曼特宁咖啡的女孩豆豆。11月4日，受邀出席上海时装周闭幕秀。

2007年，与陈晓东合作主演《聊斋奇女子》第三单元《聊斋奇女子之侠女》，饰演爱行侠仗义，惩恶扬善的侠女徐慕娥，这也是她在内地拍摄的最后一部戏。2008年3月，与窦智孔合作主演爱情片《人之岛》，饰演善良的美术老师安安。