她很敬重吉伦特派的政治原则，且她本人的思想也越来越趋近于吉伦特派的思想。吉伦特派代表着一种更为温和的革命手段，他们和科黛一样，对当时革命的走向抱持怀疑态度。他们反对主张让革命变得更为激进的山岳党，山岳党有着极端思想，即认为透过恐怖统治和处决反对者是让革命灯火持续延烧下去的唯一方法。

对这种极端思想的反对，再加上吉伦特派对她的影响，使得夏洛特·科黛最终决定要执行一场暗杀计划，目标是这群极端分子中最为极端之人──让-保尔·马拉。

让-保尔·马拉是极端党派雅各宾派的成员，该派系在雅各宾专政中扮演着领导的角色。作为一名新闻工作者，马拉透过他的报纸《人民之友》行使他的权力和影响力。

科黛之所以会决定杀害马拉，不只是出自她对九月屠杀的强烈反感，认为马拉应该为这一切负起责任，也是因为她害怕全面内战的发生。她相信马拉的存在威胁了共和国，他的死将会为全国的暴力画下句点。她也认为，国王路易十六不应该被处决。科黛的理想是像古希腊或罗马那样的政治结构，而这样的愿景在马拉的统治下不太可能被实现。

1793年7月9日，科黛离开了她的堂表姐妹，带着普鲁塔克《希腊罗马名人传》的抄本前往巴黎，入住进普罗维登斯酒店（Hôtel de Providence）的一个房间。在接下来的几天里，她写下《致法国人民，法律与和平之友》（Addresse aux Français amis des lois et de la paix）来解释她刺杀马拉的动机。

科黛最初的计划是要在整个国民公会面前刺杀马拉，她打算以此惩罚他。但是抵达巴黎后她才发现马拉已经不再参加会议，他的健康因皮肤病（也许是泡疹样皮炎）而恶化，全身溃疡，必须以药水浸泡全身，整日泡在带有药液的浴缸中工作。她被迫得改变计划，事先寄了两封信给马拉，内容提到她有重要的情报想告诉他，几天后会去他家见他。

7月13日早晨，科黛穿戴整齐走出旅馆，买了一把厨房用刀，刀身有6吋（15公分）长，她将刀藏在披风下，租了一辆马车来到马拉家门口，宣称她得知了卡昂的吉伦特派即将起义的计划。她被马拉未婚妻西蒙妮·埃夫拉的姊妹凯瑟琳·埃夫拉（Catherine Evrard）拒之门外。当天傍晚，科黛再度回到马拉宅前。当她再度和守门人起争执时，被浴缸中的马拉听见了，马拉想起前几天收到的匿名信件，以命令的口吻说“让她进来”。

于是守门人将夏洛特带入浴室，她这时终于见到马拉。马拉问她有什么重要情报，科黛说：“支持吉伦特的议员来到康恩，正在到处煽动群众，打算造反……”马拉问共有多少人，科黛说有18人，马拉说他需要更详细的名单。科黛遂逐一讲出每位成员的名字，马拉用笔一一记录，并露出得意笑容，说道：“好极了！用不了几天，他们就在巴黎的断头台上了。”话音刚落，科黛以小刀刺向马拉的胸口，刺穿肺部、主动脉和左心室，鲜血四溅。马拉大声呼喊“帮帮我，亲爱的朋友！”（Aidez-moi, ma chère amie! ），然后就死了。

达到目的后，科黛并没有试图逃跑，而是平静地站在窗户边。听到马拉的呼喊，西蒙妮冲进了房间。跟她一起来的还有马拉的报纸经销商，后者抓住了科黛（虽然她并没有试图逃跑）。另外还有两名邻居、一名军医和一名牙医试图想救起马拉。一段时间后，共和国官员抵达马拉宅来审问科黛，并且让歇斯底里的人群冷静下来。

科黛被搜出旅行证、出生证，还有针线，此外并没有其它的文件。一位议员认为科黛的胸部有文件，执意搜查，遭到她的激烈抵抗，双手伤痕累累，最后摔倒在地，胸部敞露在外。一些议员看不下去，对其松绑，让她整理衣服。之后，马拉的尸体从浴缸中搬出，被放置到床上，而夏洛特·科黛则平静、有尊严地以双手被绑在身后的状态被押解者带到了亚贝监狱。

针对科黛的审讯提问，着重在她的行动是不是吉伦特派策划的更大阴谋的一部分。科黛坚决表示是她一个人独自构思和执行了计划。她称呼马拉为“囤积者”（hoarder）、“怪物”（monster），还说他只有在巴黎受到敬重。她相信她之所以只凭一击就成功刺杀马拉，是运气而不是经过练习的成果。

夏洛特·科黛的谋杀罪行在当时遭到普遍的谴责，她在监狱里已经写好遗书。7月17日，科黛被法院判处死刑，当天下午5点在革命广场的断头台执行。