1920年8月署靳云鹏内阁教育总长。次年12月辞职。再赴美国考察乡村教育。

1923年7月北京国立高等师范正式改为北京师范大学，为首任校长，提倡人格教育。因无法摆脱经费积欠困境，次年9月辞职。后任中华教育文化基金委员会董事、董事长。

1927年12月23日，在天津不幸逝世，享年52岁。

1909年，范源濂与梁启超等组织尚志学会，在北京开办尚志法政讲习所，听讲者不收学费，经考试合格者，发给毕业证书。后来，天津、保定亦仿效开办了同类学校。他又多方筹集大量资金，正式开办尚志法政专门学校，设立尚志医院，编纂《尚志会丛书》，翻译《哲学评论》等国外法制名著数十种出版发行，邀请西方哲学家

他致力教育行政工作，二任教育总长，对中国现代教育事业的创立和发展颇有建树。1905年任清政府学部主事,对教育事务的划分，职责的规定,各省提学的任命，各级各类学校的规程，教学人员的考核，都作了细心规划，严格要求，奖惩分明。1912年任中华民国临时政府教育次长时，与蔡元培等制定颁布《学校系统》及各类学校法令,逐步形成新学校系统。1916年任段祺瑞内阁教育总长，曾召开教育行政会议，撤销原《教育纲要》，重新制定、颁布大学章程，并按专业分科。1920年任靳云鹏内阁教育总长，公布招生资格，制定招生章程，实行按专业分科,着手汉字改革，公布国语注音字母。先后赴美、英交涉庚子退款问题，主张将这笔款项用于发展中国各种科学研究机构和留学生补助经费，并建议在外国大学开设中国学术讲座。1924年夏又任教育总长，未到职。

范源濂一生从事教育事业，走教育救国之路，为中国现代教育事业的创立作出了重大贡献。他是中国教育文化基金董事会董事、干事长。1926年任北京师范大学校长，致力开拓高等师范教育事业。

提起南开大学的创始人，人们自然想到的是张伯苓、严修，然而当年与张、严二人一起创办南开大学的人还有民国时期著名的教育家范源濂。

作为南开大学的创始人、校董事会的董事长，范源濂对南开大学的创建与发展做出了不可磨灭的贡献。 早在清末范源濂就与南开校父严修私交甚笃，两人同为近代著名的教育家，都积极倡导教育救国。1918年春，范源濂与严修等人率团赴美考察。此行更主要目的：是与先期抵美的张伯苓会合，共同考察与研究美国各州的教育情况，特别是考察美国私立大学的组织与发展情况，为南开学校筹办大学部做准备。这年冬天，范源濂、张伯苓和严修结束考察同船归国，胸怀教育救国大志的他们在船上便具体商谈了筹办私立南开大学的成立事宜。

归国后，他们又成立了大学筹备委员会，紧锣密鼓地“议筹备大学事宜”，范源濂以其德高望重的地位当选为筹备委员会委员。在当时北洋军阀的黑暗统治下，教育得不到重视, 当时北京许多大学就因为拖欠教师薪水，许多学校面临关闭困境。作为私立的南开大学在其创建的过程中，面临的一个最棘手的问题就是教育经费的缺乏。范源濂一方面自愿认捐数万元，为南开大学的创建解了燃眉之急；另一方面他又千方百计地募捐筹款，1919年3月31日，范源濂与张伯苓合请梁燕孙、曹洞田商议此事，4月中旬，又赴北京募捐。不久，他又与张伯苓和教育部司长张继煦同赴太原，参观全国运动会，为私立南开大学募捐筹款。 经过多次辛苦奔波，他们的努力终见成果。

1919年5月，南开开始兴建大学校舍，拟订校章、规划系科和组织招生，9月录取了周恩来、马骏、张平群等96名学生。9月25日，举行大学开学典礼，私立南开大学正式诞生了。作为学校创办人，意气风发的范源濂在开学典礼上作了精彩的发言。 私立南开大学实行董事会（校董会）下的校长负责制。范源濂与严修等人一起当选为学校董事会董事。

1920年3月，南开大学组成新的董事会，范源濂继续当选为董事。1921年南开董事会改选，范源濂当选校董事会的董事长。作为南开大学董事会的董事、董事长，范源濂不仅要考虑学校的资金来源问题，还要维持学校的正常教学秩序。 为培养和提高学生的各项能力，南开大学组织开展了多种学术讲演活动，这正与范源濂所认为的教育应该传播文化知识、提高学生素养的思想相符合。他主张“训练”学生，要课上课外同时进行。而南开大学主张学术自由，各种学术演讲不受任何限制，这客观上丰富了学生的科学知识，有利于各种学术观点的交流和学校学术研究的开展。另外，作为民国时期著名的教育家，范源濂多次为南开师生做精彩的演讲。如1923年10月，南开大学举行校庆纪念大会，范源濂作了题为《第一次大战后的欧美教育及其特点》的演讲，介绍了欧美各国教育发展的情况和特点。由于他学识渊博，有数度游历欧美各国的经历，以及自身丰富的兴办教育的经验和较为成熟的教育理论，因而他的演讲给学生留下了深刻的印象。据《南开周刊》描述“范先生甫自海外归来，所见极多，演说辞极有意义”。

1927年12月23日，范源濂在天津不幸逝世，享年52岁。噩耗传来整个南开为之惋惜，张伯苓在南开大学秀山堂为他举行追悼会，并亲自致悼词，沉痛悼念这位学校创始人。作为南开大学的创始人，范源濂这位为南开大学的创建与发展做出杰出贡献的教育家，南开人不应将其遗忘。