万历四十五年（1617年），林丹汗在西藏萨迦派僧侣沙尔巴呼图克图的劝说下，由黄教（格鲁派）改宗红教（萨迦派，狭义上是花教，广义上与宁玛派、噶举派皆属红教）。此时黄教在蒙古经过数十年的传播，已经根深蒂固，林丹汗突然改宗，无疑加剧了信奉黄教的蒙古诸部对大汗的离心力，对林丹汗统一蒙古的事业产生不小的阻碍。

林丹汗还没来得及将统一蒙古付诸行动的时候，东方的努尔哈赤建立后金汗国，对林丹汗与明朝均构成巨大威胁。努尔哈赤一直在挖蒙古的墙角，努尔哈赤称汗前后，科尔沁、内喀尔喀等部便与努尔哈赤联姻。万历四十六年(1618年)，努尔哈赤以七大恨告天，发动侵明战争，明朝则在翌年的萨尔浒之战中败北，辽东岌岌可危。这时，明朝想到了林丹汗。早在万历四十六年（1618年）九月，明朝辽东经略杨镐即提出了“制东夷在先款西虏”的策略，“东夷”指努尔哈赤的后金政权，“西虏”指林丹汗为首的蒙古诸部。其后户科给事中应震、山西道御史冯嘉会、兵部尚书黄嘉善等大臣建议“以夷攻夷”，利用林丹汗来对付努尔哈赤，以收“渔人之利”。不过，明朝最先利用的是靠近后金的内喀尔喀。

万历四十七年（1619年）七月，挟萨尔浒之战和开原之战余威的努尔哈赤率军围攻铁岭，内喀尔喀中最有实力的宰赛（斋赛）率万人援明，不料抵城时铁岭已失守，其后又与后金兵交战，大败，宰赛及其二子与巴克、色本、桑噶尔等均被俘获。八月，明朝另一藩屏叶赫部覆灭，明廷正式将注意力转移到林丹汗身上。林丹汗与努尔哈赤“素无衅端”，但为了攫取明朝的“赏银”，壮大自己实力，也意图采取联明抗金的战略方针。同年秋，明朝派监军王猷带着四千两白银出使察汉浩特，林丹汗称病不见，又借口自己手下没有懂汉字的人，将明朝使臣带来的谕帖弃置一边。然后指使其叔父脑毛大对明使称“要自举兵杀奴，然事权在憨，恐难擅举”，以提高价码。最后达成协议，明朝每年赏银4000两（翌年提高为40000两），林丹汗协助明军守卫广宁城（今辽宁省北镇市），领银之处定于广宁团山、正安堡等处。

在与明朝结盟之后，林丹汗于万历四十七年（1619年）十月派遣康喀尔拜虎携国书出使后金，该国书“词意骄悖”，林丹汗以“四十万蒙古国之主巴图鲁成吉思汗”自居，蔑称努尔哈赤为“水滨三万女真之主”，宣称自己已经在本年夏天亲自到广宁城，将其降服并作为自己收取贡赋之地，警告努尔哈赤不得进犯广宁。面对这封国书，后金诸臣怒不可遏，一半人主张斩其来使，一半人主张割下其鼻子或耳朵后放回。当时努尔哈赤正以铁岭之战中所俘的“奇货”宰赛为人质，要挟内喀尔喀与自己结盟，因此无暇处理与林丹汗的外交问题。与内喀尔喀结盟后，努尔哈赤于翌年正月正式回敬林丹汗，在回信中先大肆数落明灭元后蒙古汗廷的困境，又以“我二国语言相异，然服、发亦雷同”来怂恿林丹汗与自己结盟讨伐明朝。林丹汗不予理睬，还扣押了后金使臣硕色乌巴什。半年后，努尔哈赤听信内喀尔喀传来的谣言，以为硕色乌巴什被林丹汗所杀，便斩杀了林丹汗的使者康喀尔拜虎（后来硕色乌巴什逃回后金）。后金与林丹汗察哈尔部的关系宣告破裂。

林丹汗忍住了努尔哈赤的斩使之辱，因为他连蒙古内部都没有统一，更遑论对后金作战了。尽管如此，为了获得明朝的“赏银”，林丹汗必须有所行动。

天启元年（1621年）春，后金占领了沈阳。努尔哈赤留下部分兵力驻守沈阳，指挥其余大部分兵力，准备乘胜攻取辽阳。林丹汗获悉该情报后，令管理蒙古左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉率领内喀尔喀卓里克图、达尔汉巴图尔、巴哈达尔汉等2000骑兵前往沈阳，营救还在羁押中的宰赛。锡尔呼纳克杜棱洪台吉所率轻骑到达沈阳城下，与守城金兵开战。但蒙古军队担心努尔哈赤的援兵前来增援，便很快撤退。八月，内喀尔喀五部送万头牲畜，从努尔哈赤那里赎回了宰赛。这对林丹汗的威望无疑是一个沉重打击。

努尔哈赤得到辽、沈以后，图谋进占广宁。当时明朝广宁巡抚是王化贞，他非常信赖林丹汗，以为林丹汗能出兵40万相助，并对林丹汗许下1万两银子的嘉奖。辽东经略熊廷弼则反对一味依赖蒙古，主张强化明军自身实力。天启二年（1622年）正月，努尔哈赤大举进攻广宁，王化贞仓皇弃城逃窜。林丹汗先出动1万军队援广宁，还有2万军队因雪阻未至，但此时广宁已经失陷。林丹汗的军队转而守卫山海关，并继续与明朝约定夺回广宁后的赏赐，明朝为安抚林丹汗的花费预计达百万两白银之巨。尽管如此，明朝对林丹汗对后金的牵制作用也未抱太大希望，如袁崇焕曾说“虎（林丹汗）带甲可数十万，强与弱，奴（努尔哈赤）非虎敌，然奴百战枭雄，虎无纪律，乱与整，虎又非奴敌”，因此嘱咐林丹汗不要与后金野战。

广宁之战后，后金对明朝的攻势暂时停止，而蒙古内部矛盾逐渐凸显。内喀尔喀与后金通婚、盟誓等事，引起了林丹汗的疑心。他严厉指责管理左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉管束不力，甚至怀疑他暗中与努尔哈赤已有联系，准备对锡尔呼纳克杜棱洪台吉和其他诸台吉采取必要的措施。这反而加速了蒙古内部的分化。本来从林丹汗皈依红教后，尊崇黄教蒙古诸部已与林丹汗貌合神离，开始自行其是了。天启二年（1622年）二月，管理左翼三万户的特命大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉与林丹汗发生分歧，遂率领三千多户投奔辽阳城，归顺了努尔哈赤。受其影响，天启三年（1623年）正月，内喀尔喀拉巴什希布、索诺木、莽果、达赖台吉等也各率所属五百户投奔了辽阳城。此时，乌珠穆沁部翁衮都喇尔子多尔济车臣济农与其叔之子塞棱额尔德尼台吉也因与林丹汗不和，率部投奔了漠北外喀尔喀。苏尼特部素塞巴图噜济农、浩齐特部策凌伊尔登、阿巴噶部都思噶尔札萨克图济农各率所部，也投奔了漠北。他的货物被喀喇沁部多次劫夺，喜峰口插赏贸易的份额也被其侵占，他“使人讲说”，各部却“傲然不理”。

面临来自蒙古内部的危机，林丹汗不得不调转枪口解决不服从自己的蒙古诸部。他常说：“南朝止一大明皇帝，北边止我一人，何得处处称王？我当先处里，后处外。”也就是说，他的当务之急是统一蒙古。当时，内喀尔喀五部虽与努尔哈赤结盟，却阳奉阴违，仍与明朝通款，同时努尔哈赤要求内喀尔喀断绝与察哈尔的关系，亦遭到反对，所以努尔哈赤于天启三年（1623年）四月对内喀尔喀发动惩罚性攻击，杀死了对后金的强硬派——扎鲁特部台吉昂安。内喀尔喀五部盟主卓里克图派人找林丹汗，希望一起报仇，但林丹汗并未响应。这反映了林丹汗不再正面对抗后金、转而致力于“安内”的策略。

林丹汗要统一蒙古，不能不威胁到蒙古诸部封建主的利益，其中奥巴台吉领导的科尔沁部与林丹汗的察哈尔部关系最为紧张，同时与后金的来往日益密切，到天启四年（1624年）时干脆抛弃林丹汗，与努尔哈赤结盟。科尔沁与后金的结盟与之前内喀尔喀不同，内喀尔喀是后金胁迫下的“要盟”，而且由于内喀尔喀的反抗而没什么效力；而科尔沁则是主动结盟，并明确针对林丹汗，因此科尔沁在林丹汗的统一大业中首当其冲。林丹汗先在天启四年（1624年）十月派绰尔济喇嘛和奥巴谈判，结果不欢而散。十一月，林丹汗率军征讨科尔沁，奥巴不敌察哈尔军，急忙派人向盟友后金告急。努尔哈赤亲率贝勒大臣驰援，抵镇北堡后命莽古尔泰率兵5000赴农安塔，实际上只是虚张声势，并没有死保科尔沁的意思。但林丹汗得到后金出援的消息后，不愿与后金正面交锋，于是匆忙撤退，科尔沁之围遂解。

天启六年（1626年）春，后金在宁远之战失败后怨恨内喀尔喀阴助明朝，乃第二次讨伐内喀尔喀，内喀尔喀被打得落花流水，其领袖卓里克图败走西拉木伦河时遇到林丹汗，林丹汗严厉责备卓里克图对自己不忠以及内喀尔喀在明朝和后金之间朝秦暮楚，并趁机合并了他的余部，至此内喀尔喀五部之一的炒花部（乌齐叶特）不复存在。同年八月，努尔哈赤死，皇太极继承后金汗位。十月，皇太极以内喀尔喀五部中的扎鲁特部屡次劫杀后金派往科尔沁的使臣为由第三次讨伐内喀尔喀，林丹汗再度趁火打劫，攻击内喀尔喀残部，“服从者收之，拒敌者被杀”，内喀尔喀五部在后金和林丹汗的夹击下土崩瓦解，只剩下了巴林部和扎鲁特部。

在科尔沁部已投入后金阵营、内喀尔喀五部覆灭的情况下，皇太极开始向林丹汗的察哈尔部渗透。察哈尔部的八个鄂托克中，奈曼和敖汉夹在林丹汗和皇太极势力之间，他们为缓解两者间的对立关系，甘愿充当调停者角色，于是在天启七年（1627年）初派绰尔济喇嘛去沈阳与皇太极议和。皇太极不仅暗示奈曼、敖汉归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。林丹汗知道了奈曼、敖汉通款后金的事实后，不但没有理解他们的想法，反而讨伐奈曼、敖汉，奈曼、敖汉不堪林丹汗的压力，于天启七年（1627年）六月背叛林丹汗，归附后金，并与皇太极订立盟誓。

随后，林丹汗离开辽河套，踏上西迁之路。关于他西迁的原因，有以下几个：首先是因为他在左翼已众叛亲离，再加上后金兵锋正盛，被迫选择西迁；其次是利用右翼力量薄弱之机，兼并诸部，恢复蒙古大汗的共主地位；第三是当时察哈尔部与明朝贸易的据点广宁已经失陷，林丹汗想通过兼并右翼诸部以将明朝给右翼的丰厚“市赏”据为己有。天启七年（1627年）十月，林丹汗以多罗特部留守故地，率数万众西迁。

右翼诸部果然不是林丹汗的对手，林丹汗以秋风扫落叶之势击溃了宣府、蓟州边外的喀喇沁部和宣府、大同边外的土默特部，很快在右翼立足。经过赵城之战、埃不哈之战等数次战役，林丹汗在崇祯元年（1628年）底平定右翼地区，驱逐了顺义王卜失兔（土默特俺答汗之孙），并废除了济农额璘臣（济农是达延汗所设置的代表大汗管理右翼的世袭官职，驻鄂尔多斯，到林丹汗时已实际独立），结果右翼诸部相继归附后金。另一方面，留守于辽河套的察哈尔部也开始瓦解，不仅奈曼、敖汉两鄂托克投靠后金，阿喇克卓特也步其后尘而降金，浩齐特、乌珠穆沁、苏尼特三鄂托克则北上投奔漠北外喀尔喀硕垒台吉（后来的车臣汗）处。

崇祯元年（1628年）二月，皇太极率军在敖木林歼灭多罗特部。五月又派济尔哈朗、豪格再往敖木林，清剿古泰塔布囊等察哈尔残部。至此，后金兼并了察哈尔故地。九月，皇太极听信一些喀喇沁贵族给他报告的林丹汗已在赵城被击溃的假消息，认为消灭林丹汗的时机已至，便组织了第一次对察哈尔的大规模远征，然而由于科尔沁部的不配合，后金军追至兴安岭、收服了一些察哈尔余众后就折返，未同林丹汗交战。崇祯二年（1629年）十月，皇太极又动员后金与蒙古大军西征，不过在攻察哈尔和攻明之间选择了后者，酿成己巳之变。

此时，林丹汗与明朝的关系也在恶化中，他西迁的一个重要目的就是获得右翼所拥有的“市赏”，但明崇祯帝即位，“尽革其赏”，林丹汗派去索赏的大臣贵英恰也被明军所杀。因而林丹汗于崇祯元年（1628年）六月大举入侵大同，杀死明朝军民数万人，差点攻占大同城。明朝本欲以右翼诸部抵御林丹汗，但到崇祯元年（1628年）底时右翼地区被林丹汗平定，明朝不得不于次年恢复“市赏”。尽管如此，因为“塞外霜早，颗粒无收兼厉疫盛行”，林丹汗的实力削弱不少，“插（察哈尔部）之疲甚、饿甚、穷甚”，其兵员严重减耗，“插有马……约备仅四万……插众不满五万”。其后林丹汗仍于崇祯四年（1631年）和崇祯五年（1632年）侵犯明边。

林丹汗受后金虎视眈眈、与明朝交恶的同时，仍继续打击其他蒙古部落。他从崇祯二年（1629年）开始进军漠北蒙古，击破当时风头正盛的外喀尔喀右翼的和托辉特部（阿勒坦汗王朝），迫使和托辉特部于崇祯四年（1631年）向俄国求援。他还杀了漠北外喀尔喀诸部派到右翼的使者，引起漠北诸部的恐慌。崇祯四年（1631年）十一月，林丹汗东征西拉木伦河，奇袭已降金的阿噜科尔沁部达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众。皇太极亲率2000名精锐骑兵赶来，林丹汗早已撤走。

林丹汗西迁以来，虽然取得一些军事胜利，但却得罪了大多数蒙古封建主，使他陷入孤家寡人的境地，离统一蒙古的梦想也越来越遥远。当时漠西和漠北原本就不臣服林丹汗，漠南诸部则在林丹汗的打击下纷纷东投后金。皇太极则一心必须欲除林丹汗而后快，在崇祯四年（1631年）四月就已经准备讨伐林丹汗，但在科尔沁部首领奥巴的劝说下推迟。崇祯五年（1632年）初，奥巴听说林丹汗准备攻打自己在北边的亲族孛罗科尔沁，便转变态度，怂恿皇太极讨伐林丹汗。三月，皇太极组织了第二次对察哈尔的大规模远征，传令归顺后金的蒙古各部速率部来会。四月，科尔沁、扎鲁特、巴林、奈曼、敖汉、喀喇沁、土默特、阿鲁科尔沁、翁牛特、阿苏特等部的台吉会于西拉木伦河岸，总兵力据说达到10万。此时，镶黄旗两个蒙古人偷马逃出，将大军压境的消息报告给林丹汗。当时林丹汗驻帐于归化城，听说后非常震惊，于是命可以携带二牛以上的部众全部跟他北迁。皇太极率军行一路追踪林丹汗动向，四月二十三日行至都勒河（今内蒙古正蓝旗北境），从一名察哈尔人那里得知林丹汗已逃到北面的库黑得勒苏，皇太极又率军朝西北达里冈爱方向进发，一直行至布龙图地方（今内蒙古苏尼特左旗境内），五月初十日从前哨劳萨那里获悉林丹汗已无法追击，便决定先夺取察哈尔部民，掉头南下，于五月二十七日进入归化城，俘获察哈尔余部及当地汉人五千五百余人，在与明宣大边臣议和并交易后东归，途中收拢了林丹汗所遗部众数万人。

林丹汗此时正兵分两路，远征漠北的茂明安部和阿巴噶部，其东路军于七月初七日遭到茂明安、阿巴噶人的伏击而溃败，但林丹汗所率的西路军未受损失，驻扎克鲁伦河，与茂明安、阿巴噶人对峙。其后发生内乱，林丹汗于崇祯六年（1633年）三月重返大同边外的大青山，并派人向明朝“索赏”，明朝不予。林丹汗便在当年五次攻掠明边。崇祯七年（1634年），连续在三、四、五月出兵，都是为了获得粮食。当时林丹汗部众缺少粮食，甚至到了“杀人以食”的地步，大批臣民投明或投金。

崇祯七年（1634年）五月下旬，林丹汗出现在张家口边外，派人向明朝“索赏”，随后就率众迁走。其目的地是藏区，因为他在外喀尔喀的盟友朝克图台吉（却图汗）已征服青海，所以他准备去藏区与朝克图台吉及西藏的藏巴汗、康区的白利土司月顿多吉结盟，因为他们都不信仰黄教，所以被称为“反黄教联盟”。林丹汗试图利用这个联盟东山再起，然而还没走到青海，林丹汗就感染了天花，于崇祯七年（1634年）八月死于西拉他拉大草滩（今甘肃天祝藏族自治县境内），结束了叱咤风云的一生。

林丹汗病故后，“遗下部落有万余，无人管束”。林丹汗的遗孀们及他的儿子额哲率领余部返回河套地区，漠北外喀尔喀的车臣汗硕垒致函额哲，希望他移帐漠北。这时，皇太极于崇祯八年（1635年）二月命多尔衮、岳托、萨哈廉、豪格领兵1万，第三次远征察哈尔。三月，多尔衮在西喇珠尔格地方遇到林丹汗的大福晋囊囊（娜木钟），得知额哲所在地。四月二十日，后金兵渡过黄河，四月二十八日，后金兵趁着大雾包围了额哲营帐，并派苏泰之弟南楚劝降。于是林丹汗三福晋苏泰与其子额哲出降后金，北元正式宣告灭亡，漠南蒙古也全部收归后金版图。其后额哲又奉上所谓传国玺，皇太极得此传国玺，又被以额哲为首的漠南蒙古四十九个封建主尊奉为“博格达彻臣汗”，遂于翌年建立大清王朝。察哈尔部被清廷安置在义州（今辽宁义县），分为八旗，左右翼各领四旗。而额哲被封为亲王，并娶了清太宗皇太极的次女固伦温庄长公主马喀塔。清崇德六年（1641年），额哲病故，其弟阿布鼐代掌察哈尔，并于清顺治二年（1645年）迎娶了额哲遗孀马喀塔。康熙十四年（1675年），布尔尼举兵反清，旋即失败，林丹汗后嗣断绝。

林丹汗即位后，面临汗权衰落、各自为政的局面，着手强化中央集权。据《金轮千福》记载，“他（林丹汗）把八鄂托克察哈尔分置左右各三土绵，在阿巴海哈喇山中建察汉浩特，用六万户刚健之军加以统治，把持着强势具备的朝政”。也就是说，林丹汗按照北方游牧民族传统将察哈尔本部分为左右两翼六个土绵，即阿哈固山、窦土门固山、高尔固山、哈纳固山、中军万户与阿喇克绰特万户。

除此之外，林丹汗还利用“图们大法”（即《图们汗法典》）约束诸部。任命永谢布部的却热斯塔布囊为大汗的代表，管理右翼三万户蒙古诸部，任命内喀尔喀炒花（乌济叶特）部的锡尔呼纳克洪台吉辅助大汗管理左翼蒙古诸部，1617年在巴林境内的阿巴嘎哈喇山兴建查干浩特（今内蒙古赤峰市阿鲁科尔沁旗查干浩特城址）作为政治中心，令诸部首领到此朝觐、纳贡与议事。

林丹汗笃信藏传佛教，林丹汗一生热衷于佛教事业，不仅推动了藏传佛教在左翼三万户地区的传播，而且为蒙古文化作出了一定的贡献。1604年，刚即位的林丹汗就从四世达赖派驻蒙古地方掌管教法的迈达理呼图克图和卓尼绰尔济等黄教喇嘛接受了格鲁派（黄教）的法戒。

1617年，西藏萨迦派僧侣沙尔巴呼图克图到达蒙古地区，寻找自己的支持者，林丹汗为沙尔巴呼图克图的法术所折服，并封他为国师，并接受深奥密乘之灌顶，于是林丹汗由黄教改信红教（狭义上的红教仅指宁玛派，广义上包含了萨迦派和噶举派）。沙尔巴呼图克图为了取得林丹汗的信任，从五台山取来元世祖时萨迦派八思巴喇嘛用千金所铸的玛哈噶喇金佛（又称大黑天，为蒙元的护国神）。林丹汗在察汉浩特修建金顶白庙，将金佛供于其中。林丹汗选择萨迦派高僧沙尔巴呼图克图作为自己的皈依喇嘛，是为了恢复元代“正统的”萨迦派帝师制度传统，并依照元代的“前例”（忽必烈与八思巴故事）实施“政教二规”，试图以此来再度统一蒙古各部。然而适得其反，这加剧了信奉黄教的蒙古诸部的离心，削弱了林丹汗的号召力。

林丹汗西迁后，召集昆噶敖德斯尔、班第达顾实、阿南达顾实为首的33名学者，在1628—1629年间翻译了108卷《甘珠尔》（前人已翻译过其中一部分），并用金字抄写在蓝纸上。林丹汗组织翻译《甘珠尔》是对蒙古文化的一大重要贡献。林丹汗把传国玉玺和玛哈噶喇金佛、金《甘珠尔》视为三大法宝。

林丹汗在1612年与1615年攻打明朝，试图获得与明朝的贸易权，最终在1617年如愿以偿。1618年，后金侵明，林丹汗为了获得明朝的赏银，奉行“联明抗金”的方针，并在1619年给努尔哈赤写了一封言辞傲慢的国书，导致与后金交恶。不过，林丹汗与明朝结盟并未挡住后金对辽东的吞噬，1622年明朝在广宁之战败北，林丹汗的援军没起作用，此后两者间的联盟冷却下来。林丹汗也开始实行攘外必先安内（“先处里，后处外”）的政策，开始火并科尔沁、内喀尔喀诸部，并且避免与后金正面交锋。所以林丹汗从未亲自与后金作战过。

1627年，林丹汗西迁，吞并右翼诸部（喀喇沁、土默特、鄂尔多斯等），其中一个重要目的是获得明朝给右翼诸部的“市赏”。明朝不给林丹汗，林丹汗乃发兵进犯大同，明朝不得不恢复对林丹汗的赏赐。后金利用林丹汗西迁之机，吞并了察哈尔本部，并于1632年大举进攻林丹汗，林丹汗闻讯远遁青海。他与明朝的关系彻底破裂，明朝甚至将林丹汗遗留的财物及部众移交给后金。后来林丹汗与西藏藏巴汗、康区白利土司月顿多吉和喀尔喀朝克图台吉（却图汗）结成“反黄教联盟”，企图东山再起，但很快于1634年去世。

哈尔古楚克都古楞特穆尔鸿台吉→阿寨台吉→阿噶巴尔济→哈尔固楚克台吉→伯颜猛可→把秃猛可（达延汗）→铁力摆户（图鲁博罗特）→卜赤（阿拉克汗）→打来孙（库登汗）→土蛮（札萨克图汗）→卜言台周（布延彻辰汗）→莽和克台吉（莽骨速）→林丹巴图尔（呼图克图汗）

林丹汗的妻妾有“八大福晋”之说，她们分别是：

粆图台吉，铁槊科诺特十苏木之一，林丹唯一还存活的弟弟，下落不明。

长子，额尔孔果洛额哲，简称额哲，生母为苏泰。1635年投降后金，皇太极将次女马喀塔嫁给他，翌年被封为察哈尔亲王。1641年额哲去世，无嗣。

次子，阿布鼐（阿布奈），母为囊囊大福晋娜木钟。1635年生，为林丹汗的遗腹子。1645年娶寡嫂、清太宗皇太极的皇次女固伦公主马喀塔为妻。1648年袭封察哈尔亲王。阿布奈对其先人的耻辱耿耿于怀，多年不朝觐。于是被革职下狱。1675年布尔尼之变时被处死。